1. Nature Biomedical Engineering：柔软可拉伸的有机生物电子学在显微外科手术中用于连续的术中神经生理学监测
在显微神经外科手术中，通过持续的术中神经解剖识别来保持神经的结构和功能完整性至关重要。鉴于此，首都医科大学贾旺、李德岭和斯坦福大学鲍哲南等人报道了一种可转化系统的开发，该系统利用柔软可拉伸的有机电子材料进行连续的术中神经生理学监测。该系统使用具有低阻抗和低模量的导电聚合物电极在显微外科手术期间连续记录近场动作电位，与用于术中神经生理学监测的手持式临床探针相比，提供更高的信噪比和更低的侵入性，并且可以多路复用，从而允许在没有解剖标志的情况下精确定位目标神经。与商业金属电极相比，该神经生理学监测系统可以提高大鼠肿瘤切除手术后的术后预后。在显微外科手术期间连续记录近场动作电位可以允许在整个过程中精确识别神经解剖结构。
Zhou, W., Jiang, Y., Xu, Q. et al. Soft and stretchable organic bioelectronics for continuous intraoperative neurophysiological monitoring during microsurgery. Nat. Biomed. Eng (2023).https://doi.org/10.1038/s41551-023-01069-3
2. Nature Commun.：模拟还原脱卤酶，实现高效电催化水脱氯
电化学技术是去除水中有毒和持久性氯化有机污染物的有效方法；然而，像天然还原脱卤酶一样精心设计具有高活性和选择性的电催化剂仍然是一个挑战。在这里，中科大Han-Qing Yu，Jie-Jie Chen，熊宇杰教授报道了通过模仿还原性脱卤酶的结合袋构型和催化中心来设计用于水脱氯的高性能电催化剂。1）具体来说，设计的电催化剂是通过将分子催化剂夹在二维氧化石墨烯的夹层中而组装的异质结构。2）该电催化剂表现出优异的脱氯性能，与没有夹心结构的情况相比，中间体二氯乙酸的还原能力提高了7.8倍，并且可以选择性地从三氯基团生成一氯基团。3）分子模拟表明夹层内部空间在调节溶剂化壳层、改变质子化状态和促进碳-氯键断裂方面发挥着重要作用。这项工作展示了模仿天然还原脱卤酶可持续处理有机卤素污染的水和废水的概念。
Min, Y., Mei, SC., Pan, XQ. et al. Mimicking reductive dehalogenases for efficient electrocatalytic water dechlorination. Nat Commun 14, 5134 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40906-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-40906-6
3. Nature Commun.：通过解折叠聚集策略从常见蛋白质合成坚固的水下胶
生物分泌的水下黏附蛋白极大地启发了水下胶的发展。然而，除了贻贝黏附蛋白、藤壶水泥蛋白、卷曲蛋白及其相关重组蛋白等特定蛋白质外，人们认为丰富的常见蛋白质不能转化为水下胶。在这里，陕西师范大学Peng Yang证明了未折叠的共同蛋白通过淀粉样蛋白在水中的聚集表现出对表面的高亲和力和强大的内部凝聚力。1）以牛血清白蛋白(BSA)为模型蛋白，利用三氟乙醇(TFE)和尿素等稳定剂，通过裂解二硫键和维持去折叠状态，获得了稳定的去折叠蛋白。2）稳定剂在水中的扩散暴露了未折叠蛋白质的疏水残基，并启动了未折叠蛋白质聚集成固体块。因此，可以从几十种常见的蛋白质中制备出坚固而稳定的水下胶水。这一策略破译了常见蛋白质中的一种通用密码，可以从丰富的生物质中构建强大的水下胶水。
Liu, Y., Li, K., Tian, J. et al. Synthesis of robust underwater glues from common proteins via unfolding-aggregating strategy. Nat Commun 14, 5145 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40856-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-40856-z
4. Nature Commun.：用于低铱负载质子交换膜电解槽的具有强耦合 TaOx/IrO2 催化层的纳米金属二硼化物负载阳极催化剂
析氧反应（OER）的缓慢动力学和催化剂涂层膜（CCM）中的高铱负载量是实用质子交换膜水电解槽（PEMWE）的关键挑战。在此，吉林大学Xiaoxin Zou，Hui Chen证明了高表面积纳米金属二硼化物作为铱基 OER 纳米催化剂的有前景的载体，可实现高效、低铱负载的 PEMWE。1）纳米金属二硼化物是通过一种新颖的二硫化物到二硼化物转变路线制备的，其中通过产生气态含硫产物对吉布斯自由能的熵贡献起着至关重要的作用。2）研究了纳米金属二硼化物，特别是TaB2作为IrO2纳米催化剂的载体，最终在TaB2表面形成TaOx/IrO2异质结催化层。3）所得复合材料（表示为IrO2@TaB2）同时实现了多种有利性能，包括高导电性、改进的铱质量活性和增强的耐腐蚀性。因此，IrO2@TaB2 可用于制备铱负载量低至 0.15 mg cm−2 的膜电极，并在催化反应中表现出优异的催化性能（3.06 A cm−2 @2.0 V@80 °C）。
Wang, Y., Zhang, M., Kang, Z. et al. Nano-metal diborides-supported anode catalyst with strongly coupled TaOx/IrO2 catalytic layer for low-iridium-loading proton exchange membrane electrolyzer. Nat Commun 14, 5119 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-40912-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-40912-8
5. PNAS：一种具有优异类Fenton活性的绿色边缘负载锌单位点多相催化剂
开发具有优异类Fenton活性的绿色多相催化剂是水修复技术的关键。然而，目前的催化剂通常依赖于有毒的过渡金属，并且作为均相类Fenton催化剂的替代品，它们的催化性能仍不能满足应用需求。在本研究中，中国科学院Zhang Shuo、南开大学Zhu Lingyan以ZIF−8为前驱体，在铵气氛中制备了一种基于Zn单原子的绿色催化剂。1) 作者通过多项表征分析发现，由于边缘位置产生了大量本征缺陷，导致形成了热稳定的边缘Zn−N4单原子催化剂（ZnN4−edge）。密度泛函理论计算表明，边缘位点使单原子Zn具有超强的催化性能，不仅促进了过氧化物分子（HSO5−）的分解，而且大大降低了•OH生成的活化势垒。2) 因此，在宽pH范围内，所制备的ZnN4−Edge对以苯酚为代表的有机污染物的氧化和矿化表现出极高的类Fenton性能。ZnN4−Edge的原子利用效率比同等量无边缘位点的对照样品（ZnN4）高出约104倍，翻转频率是均相催化剂（Co2+）的103倍。
Xiaoyong Yu, et al. A green edge-hosted zinc single-site heterogeneous catalyst for superior Fenton-like activity. PNAS 2023DOI: 10.1073/pnas.2221228120https://doi.org/10.1073/pnas.2221228120
6. Angew：通过疏水性诱导电动力学延迟促进 CO2 电还原为多碳产品
提高Cu催化电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）的性能对其实际应用至关重要。尽管如此，可润湿的原始铜表面通常会受到二氧化碳暴露量较低的影响，从而降低了多碳 (C2+) 产品的法拉第效率 (FE) 和电流密度。最近的研究提出，通过阳离子交换离聚物增加 CO2 的表面可用性可以提高 C2+ 产物的形成速率。然而，由于 *CO 的快速形成和消耗，这种反应动力学的促进可以缩短 *CO 的停留时间，而 *CO 的吸附决定 C2+ 的选择性，因此所得的 C2+ FE 仍然较低。在此，苏州大学Yuhang Wang，复旦大学郑耿锋教授，新西兰奥克兰大学Ziyun Wang，西南民族大学Yaoyue Yang报道了季铵基官能化聚降冰片烯离聚物的强疏水性引起的电动延迟可以大大延长*CO在Cu上的停留时间。1）这种非常规的电动效应通过塔菲尔斜率的增加和 *CO 覆盖度变化对电势的敏感性降低来证明。2）因此，强疏水性 Cu 电极在 223 mA cm-2 的部分电流密度下表现出约 90% 的 C2+ 法拉第效率，是裸露或亲水性 Cu 表面的两倍多。
Mengjiao Zhuansun, et al, Promoting CO2 Electroreduction to Multi-Carbon Products by Hydrophobicity-Induced Electro-Kinetic Retardation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309875DOI: 10.1002/anie.202309875https://doi.org/10.1002/anie.202309875
7. Angew：在镍/TiO2 催化剂上水相中碳酸盐氢化成甲酸盐
碳酸盐加氢生成甲酸盐是将捕获的二氧化碳转化为有价值的化学品的一条很有前途的途径，从而减少碳排放并创造收入回报。开发具有高活性、选择性和稳定性的廉价催化剂仍然具有挑战性。近日，北京大学马丁教授，Meng Wang，上海交通大学Xi Liu报道了一系列负载型非贵金属催化剂 Ni/TiO2，可以将碳酸盐转化为甲酸盐，具有优异的反应活性和选择性。1）非贵金属和载体的使用可以大大降低催化剂制备和反应后分离的成本，从而为二氧化碳捕集利用碳酸盐水溶液提供可行的策略。2）通过研究Ni/TiO2催化剂活性物种的微观结构和化学状态，揭示了Ni0和Ni2+物种的协同效应，从而导致了良好的反应性能。
Xiaochen Zhang, et al, Carbonate Hydrogenated to Formate in the Aqueous Phase over Nickel/TiO2 Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307061DOI: 10.1002/anie.202307061https://doi.org/10.1002/anie.202307061
8. Angew：二芳基二氢吩嗪基多孔有机聚合物增强可见光驱动有机转化中的协同催化作用
有机构筑块的分子可调整性允许结合用于光催化有机转化的功能单元。在这里，合肥工业大学Yuan-Yuan Zhu报道了通过乙烯基官能化二氢吩嗪(DADHP)单体(POP1)的均聚合和乙烯基官能化DADHP与2，2‘-联吡啶单体(POP2)的共聚，合成了两种POP基光催化剂。1）POPs中DADHP单元的荧光寿命显著延长，导致光催化性能优于均相对照。POP1在可见光驱动的C−N键形成交叉偶联反应中具有很高的催化效率。在与Ni2+离子配位后，POP2-Ni由于POP框架内的限制效应，在光催化循环和镍催化循环之间表现出很强的协同作用，导致了能量、电子和有机自由基的高效转移。2）POP2-Ni在催化二芳基膦氧化物与芳基碘之间的C−P成键反应中表现出良好的活性。在C−N和C−P交叉偶联反应中，它们的光催化活性提高了30倍以上。这些POP催化剂很容易通过离心分离回收，并在六个催化循环中重复使用，而不会失去活性。因此，基于光敏剂的POPs为多相光催化有机转化提供了一个很有前途的平台。
Yan Cheng, et al, Diaryl Dihydrophenazine-Based Porous Organic Polymers Enhance Synergistic Catalysis in Visible-Light-Driven Organic Transformations, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310470DOI: 10.1002/anie.202310470https://doi.org/10.1002/anie.202310470
9. Angew：具有铝梯度的空心 STW 型沸石单晶用于甲醇-甲苯烷基化高选择性生产对二甲苯
具有均匀微孔的沸石是重要的择形催化剂。然而，沸石的外部酸性中心对择形催化有负面影响，分子筛的单一微孔有可能导致严重的扩散限制。近日，南京大学Hongbin Du，中国石油大学（华东）Hailing Guo报道了表面为硅质的分级中空STW型沸石单晶的直接合成方法。1）在碱性氟化物介质中，高硅量的STW沸石首先成核，晶化后纳米晶优先排列在凝胶团聚体的外表面，生长成单晶壳。2）由于富铝非晶凝胶内部在纳米沸石晶壳内表面的滞后晶化，导致沸石晶核形成空洞。中空沸石单晶从表面到核心具有从低到高的铝梯度，导致固有的惰性外表面，在甲苯甲基化反应中表现出优异的催化性能。
Feng Jiao, et al, Hollow STW-Type Zeolite Single Crystals with Aluminum Gradient for Highly-Selective Production of p-Xylene from Methanol–Toluene Alkylation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310419DOI: 10.1002/anie.202310419https://doi.org/10.1002/anie.202310419
10. AM：杂多离子水凝胶使无枝晶的水性 Zn-I2 电池具有快速动力学
可充电水系Zn-I2电池（ZIB）被认为是一种有前途的储能候选者。然而，可溶性聚碘化物的穿梭和锌枝晶的猖獗生长阻碍了其商业化实施。在此，南洋理工大学范红金教授，武汉大学Peihua Yang设计了一种杂聚离子水凝胶作为 ZIB 的电解质。1）在正极侧，亲碘聚阳离子水凝胶（PCH）有效减轻了穿梭效应并促进了碘物质的氧化还原动力学。同时，针对锌金属负极的聚阴离子水凝胶（PAH）使Zn2+通量均匀，并通过聚碘化物的静电排斥防止表面腐蚀。2）因此，采用 PAH 电解质的 Zn 对称电池在 1 mA cm–2 (1 mAh cm–2 ) 下表现出 3000 小时以上的循环稳定性，在 10 mA cm–2 (5 mAh cm–2 ) 下表现出 800 小时的显着循环稳定性。3）此外，采用 PAH-PCH 杂聚离子水凝胶电解质的 Zn-I2 全电池在 8 C 下 18000 次循环期间，每次循环的容量衰减为 0.008 ‰。这项工作为长寿命转换型水凝胶电解质水性电池的设计提供了线索。
Jin-Lin Yang, et al, Hetero-Polyionic Hydrogels Enable Dendrites-Free Aqueous Zn-I2 Batteries with Fast Kinetics, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202306531https://doi.org/10.1002/adma.202306531
11. AEM：常温低压无阳极全固态电池
无阳极全固态电池（ASSB）因其卓越的能量密度和安全性以及材料的经济性而成为下一代电动汽车的目标。然而，由于采用无阳极配置，由于锂（脱）镀反应动力学缓慢以及界面空隙的形成，在室温和低压下同时运行电池并非易事。近日，首尔大学Jang Wook Choi，现代汽车公司Samick Son通过引入由镁上层和下层 Ti3C2TX MXene 缓冲层组成的双薄膜，克服了无阳极 ASSB 的这些固有挑战。1）Mg层通过低反应势垒的（脱）合金反应与Li反应，从而在室温下实现可逆的Li电镀和剥离。2）由于 MXene 的高延展性，即使在 2 MPa 的低压下，MXene 缓冲层也能通过抑制空隙的形成来维持电解质-电极界面。这项研究强调了在设计无阳极电极以实际适应无阳极 ASSB 时结合化学和机械方法的重要性。
Jihoon Oh, et al, Anode-Less All-Solid-State Batteries Operating at Room Temperature and Low Pressure, Adv. Energy Mater. 2023, 2301508DOI: 10.1002/aenm.202301508https://doi.org/10.1002/aenm.202301508
12. AEM: 通过阴离子表面活性剂电解质添加剂进行界面调节可促进高放电深度下稳定的 (002) 织构锌阳极
水性锌离子电池已被确定为电网储能的可行选择。然而，它们的实际应用由于锌的高使用率下性能较差而受到限制。提高高放电深度 (DOD) 下循环稳定性的合适策略是通过实现 (002) 织构镀锌来抑制枝晶生长和副反应。在此，中山大学Chengxin Wang，Gongzheng Yang引入了一种新型电解质添加剂3-巯基-1-丙磺酸钠（MPS）来调节锌/电解质界面结构。1）MPS 阴离子可以在阳极表面形成吸附层，从而诱导 Zn 在（002）方向沉积，如第一原理计算所示。另外，吸附层可以促进与锌沉积相关的能量势垒的降低。2）这种修饰的界面有效地抑制了枝晶和副反应，从而使 Zn||Zn 对称电池具有显着的循环寿命，在 50% 高 DOD 下超过 800 小时，在 1.0 mA cm−2/1.0 mAh cm−2 下超过 4500 小时。此外，采用V2O5·H2O或聚苯胺正极的全电池的容量稳定性也得到了显着提高。软包Zn||V2O5·H2O全电池显示出42 mAh的高容量和250次循环后86.6%的良好容量保持率，突出了实际应用的巨大潜力。
Yuexing Lin, et al, Interfacial Regulation via Anionic Surfactant Electrolyte Additive Promotes Stable (002)-Textured Zinc Anodes at High Depth of Discharge, Adv. Energy Mater. 2023,DOI: 10.1002/aenm.202301999https://doi.org/10.1002/aenm.202301999
