1. Nature Commun.：用于便携式和远程痕量生物标志物检测的可拉伸自供电传感装置的设计
个性化医疗和健康保护非常需要及时和远程的生物标志物检测，但迄今为止报道的设备面临着巨大的挑战。在这里，中山大学Jin Wu提出了一种经济高效、柔性且自供电的传感装置，用于基于原电池结构的各种应用场景中的H2S生物标志物分析。1）传感机制归因于电极表面上气体分子的化学吸附导致电极电势的变化。采用本质可拉伸的有机水凝胶作为固态电解质，使器件在拉伸变形或各种环境下能够稳定、长期运行。2）由此产生的开路传感装置具有高灵敏度、低检测限和出色的 H2S 选择性。其在无创口臭诊断和肉类腐败识别中的应用得到论证，在便携式医疗电子和食品安全方面显示出巨大的商业价值。在蓝牙和云技术的参与下，还开发了用于远程 H2S 监测的无线传感系统。这项工作突破了传统化学电阻传感器的缺点，为设计满足其他刺激检测需求的可穿戴传感器提供了方向和理论基础。
Huang, W., Ding, Q., Wang, H. et al. Design of stretchable and self-powered sensing device for portable and remote trace biomarkers detection. Nat Commun 14, 5221 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40953-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-40953-z
2. Joule：利用CO储层实现CO电还原制醇的高碳效率
由于电化学CO2还原反应（CO2RR）中的碳酸盐形成，而使CO2RR遭受能量损失。通过级联反应，将CO2转化为CO，然后进行CO还原，可以解决这一问题，但其碳效率（CE）、能源效率（EE）、选择性和稳定性的综合性能需要改进。在这里，多伦多大学Edward Sargent院士、David Sinton提出了一种异质结碳储层催化剂（CRC）结构，该结构由铜纳米颗粒和多孔碳纳米颗粒组成。1) CRC的吡啶和吡咯官能团可以吸收CO，从而在CO耗尽的条件下实现高CE。使用CRC催化剂，作者在200 mA cm−2的液流池中实现了50%和93%的乙醇FE和CE（CE*法拉第效率[FE]=47%）。2) 相比之前的研究，该催化剂使乙醇的CE*FE翻倍。作者在膜电极组件（MEA）系统中发现，该催化剂在100 mA cm−2下具有超过85小时的持续效率。
Sungjin Park, et al. High carbon efficiency in CO-to-alcohol electroreduction using a CO reservoir. Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.08.001https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.08.001
3. Angew：用于高度稳定锌离子电池的仿生聚阴离子电解质
对于锌离子电池(ZIB)，镀锌/剥离不均匀导致极化高、库仑效率(CE)低，阻碍了ZIB的大规模应用。受生物质海藻的启发，伦敦大学学院Guanjie He采用阴离子聚电解质海藻酸(SA)在锌阳极上原位形成高性能固体电解质界面层(SEI)。1）由于-CoO的阴离子基团，锌离子与海藻酸的亲和力诱导了一个排列良好的加速通道，从而实现了均匀电镀。2）这种SEI调节了锌离子的退溶结构，有利于形成致密的锌(002)晶面。即使在高放电深度条件下，SA涂层的锌阳极仍保持稳定的锌溶出/电镀行为，且电位差低(0.114 V)。根据经典形核理论，镀锌层的形核能比裸锌低97%，具有更快的形核速率。3）用SA涂层电极组装的锌铜电池在1400次循环中表现出99.8%的平均CE。该设计在电池中得到了成功的验证，即使在高负极质量负载(>10 mg/cm2)的情况下，涂覆SA的锌的容量保持率为96.9%，而裸阳极的容量保持率为59.1%。
Haobo Dong, et al, Bio-Inspired Polyanionic Electrolytes for Highly Stable Zinc-Ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311268DOI: 10.1002/anie.202311268https://doi.org/10.1002/anie.202311268
4. Angew：具有2D碳化物的钙钛矿太阳能电池中的双界面工程
钝化钙钛矿和电荷传输层之间的界面是提高钙钛矿太阳能电池(PSCs)功率转换效率和稳定性的关键。近日，中科院化学所Jizheng Wang，Yongjun Li报道了一种通过在电子传输层(ETL)/钙钛矿界面和钙钛矿/空穴传输层(HTL)界面分别掺入Ti3C2Clx纳米MXene和o-Tb-GDY纳米颗粒(NanoGDY)来改善FA0.85MA0.15Pb(I0.95Br0.05)3基PSCs性能的双界面工程方法。1）双界面钝化同时抑制了非辐射复合，促进了载流子提取，与未配位的铅缺陷形成了铅-氯化学键和π-电子共轭强配位。2）得到的钙钛矿型薄膜具有超过10 μS的超长载流子寿命和超过2.5 μm的放大晶体尺寸，最大相变效率达到24.86%，开路电压为1.20V。3）未封装电池在环境空气中1464小时保持了92%的初始效率，在85 °C下1002小时的热稳定性测试中保持了80%的初始效率。
Jiandong He, et al, Dual-Interface Engineering in Perovskite Solar Cells with 2D Carbides, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311865DOI: 10.1002/anie.202311865https://doi.org/10.1002/anie.202311865
5. AM: POM@MOF 中光生载流子的定向分流促进氮吸附和氧化
高效催化氮（N2）转化为高价值含氮产品在氮经济循环中发挥着至关重要的作用。然而，N2吸附弱和N2活化无效仍然是限速步骤中的两个主要瓶颈，导致N2固定性能低下。在此，中科大谢毅院士，Chong Xiao重点介绍了一种基于多金属氧酸盐（POM）的金属有机框架（MOF）的有效双活性位点光催化剂，通过改变配位微环境并诱导光生载流子的定向分流，以促进N2/催化剂相互作用并增强氧化性能。1）MOFs创建更多开放的不饱和金属簇位点，其未占据的d轨道具有路易斯酸性，可以通过与POM结合取代双齿连接体来接受来自N2 3σg键合轨道的电子进行存储。POM充当电子海绵，向MOF提供电子，而空穴则定向流向POM。富空穴的POM具有较强的氧化能力，很容易参与氧化吸附的N2。2）以UiO-66(C48H28O32Zr6)和Mo72Fe30([Mo72Fe30O252(CH3COO)12{Mo2O7(H2O)}2{H2Mo2O8(H2O)}(H2O)91]·150H2O)为例，Mo72Fe30@UiO-66表现出2倍在P/P0=1时，Mo72Fe30@UiO-66对N2(250.5cm3g-1)的吸附量比UiO-66(122.9cm3g-1)增强。并且，Mo72Fe30@UiO-66的HNO3产率为702.4μgg-1h-1，接近比UiO-66和Mo72Fe30高7倍和24倍。研究工作为储存和中继人工N2固定提供了可靠的价值。
Xiaohong Li, et al, Directional Shunting of Photogenerated Carriers in POM@MOF for Promoting Nitrogen Adsorption and Oxidation, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202304532https://doi.org/10.1002/adma.202304532
6. EES：用于稳定的水性锌电池的优选平面晶体生长和由阴离子受体实现的均匀固体电解质界面
尽管锌阳极和水性电解质具有高安全性、丰富的资源和低成本等特点，但可充电水性锌电池的实施仍然受到可循环性差和寄生副反应（即枝晶生长、析氢反应、腐蚀）的阻碍。可靠固体电解质界面（SEI）的构建和晶体生长的操纵可有效提高锌阳极的可逆性并减轻副反应。近日，华南理工大学马龙涛、香港理工大学Huang Haitao提出了一种咪唑烷基脲（IU）的阴离子受体，并将其用于同时操纵一系列水性电解质（即2m ZnSO4、2m Zn（OTf）2和2m Zn（BF4）2）中的双电层（EDL）吸附、Zn2+本体溶剂化结构和氢键网络，以实现均匀SEI和Zn（002）平面的优先生长。1) 2m ZnSO4（IU）0.25水性电解质有助于形成具有内部无机ZnCO3/ZnSx和外部有机C-H/C-C组分的层结构和坚韧的SEI。同时，它迫使Zn2+离子沉积在（002）平面上，形成紧凑的沉积层。因此，Zn||Zn对称电池在1500小时内表现出优异的可逆性和长期稳定性。Zn||Cu对称电池连续运行2000多次之后，库仑效率仍>99%。2)此外，在84.03%Zn利用率的苛刻条件下，高面积容量（~5.7mAh·cm-2）Zn||Br2全电池可持续运行300次循环，在~100%库仑效率下容量保持率为94.6%。该工作为提高锌金属阳极的可逆性和开发高性能水性锌电池提供了途径。
Xinyu Wang, et al. Preferred Planar Crystal Growth and Uniform Solid Electrolyte Interface Enabled by Anion Receptor for Stable Aqueous Zn Batteries. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01580G
7. AEM：采用镉合金化 DMSO 溶液制成的 12.3% 高效低 Voc 损耗纯硫化锌黄锡矿太阳能电池
理论上证明，Cd 合金化是抑制 Cu-Zn 反位缺陷和相关缺陷簇的有效策略，可提高纯硫化锌黄锡矿 Cu2ZnSnS4 (CZTS) 薄膜太阳能电池的器件性能。然而，仅通过掺杂而不进行进一步的后热处理，镉合金化的潜力尚未完全发挥。在这里，南京邮电大学Hao Xin，黄维院士通过二甲基亚砜（DMSO）溶液报道了镉合金化 CZTS（Cu2（Zn，Cd）SnS4，CZCTS），并研究了合金浓度如何影响 CZCTS 吸收剂的反应路径、晶粒生长和电子性能。1）这项研究发现Cd可以通过直接相变晶粒生长结合到CZTS中，从而充分抑制能带拖尾。高品质的 CZCTS 吸收膜和高效太阳能电池是在各种合金浓度范围内制造的。2）CZCTS 器件在 Cd 浓度为 35% 且无需任何后热处理的情况下实现了 12.3% 的功率转换效率，与 CZTS 的 7.0% 相比提高了 70% 以上。此外，该器件对 Shockley-Queisser 表现出较高的 VOC 增益（Voc/VocSQ = 59.7%），这是纯硫化锌黄锡太阳能电池中实现的最低 VOC 。结果证明了 Cd 合金化策略对于减轻能带拖尾和实现高效率纯硫化锌黄锡矿太阳能电池的重要性。
Xiangyu Pan, et al, 12.3% Efficient Low Voc Loss Pure Sulfide Kesterite Solar Cells from DMSO Solution via Cadmium Alloying, Adv. Energy Mater. 2023, 2301780DOI: 10.1002/aenm.202301780https://doi.org/10.1002/aenm.202301780
8. ACS Nano：利用聚集诱导发射光敏剂-白蛋白复合物促进羟基自由基生成以实现光动力治疗
有效的光动力疗法（PDT）需要光敏剂（PS）在缺氧肿瘤微环境中以较少的氧依赖性方式大量产生I型活性氧（ROS）。在此，香港中文大学唐本忠院士和华南理工大学冯光雪等人提出了一种级联策略，通过聚集诱导发射（AIE）光敏剂-白蛋白复合物促进I型ROS，特别是羟基自由基（OH·-）的产生，从而可实现抗缺氧PDT。1）实验和理论结果都证实了分子阳离子化和BSA固定级联策略对增强OH·-生成的有效性。体外和体内实验均验证了BSA纳米粒子优异的抗肿瘤PDT性能，且优于传统的聚合物包封方法。2）这种专门促进OH·-生成的多维级联策略在耐缺氧PDT和相关抗肿瘤应用中具有巨大潜力。
Yulu Li, et al. A Cascade Strategy Boosting Hydroxyl Radical Generation with Aggregation-Induced Emission Photosensitizers-Albumin Complex for Photodynamic Therapy. ACS Nano. 2023DOI：10.1021/acsnano.3c04256https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c04256
9. ACS Nano：多组分共价有机框架固体电解质可实现全固态电池中锂离子的有效解离和扩散
与全固态锂金属电池（LMB）兼容的有机固体电解质对于确保电池安全、高能量密度和长期循环性能至关重要。然而，开发一种方法来提供具有强锂离子对轻松解离和离子组分快速传输能力的有机固体电解质仍然是一个挑战。在此，汉阳大学Jong-Ho Kim，成均馆大学Sang Uck Lee制备了具有明确周期性结构的二甘醇修饰的吡啶鎓共价有机骨架（DEGPMCOF）作为多组分固体电解质，具有高极性的阳离子部分、附加的柔性离子转运体和全固体的有序离子通道-状态LMB。1）DEG-PMCOF 中含有 DEG 的吡啶鎓基团允许较低的锂盐解离能和较小的锂离子传输能垒，从而导致高离子电导率 (1.71 × 10−4 S cm−1 ) 和大的 Li-室温下固体电解质中的离子转移数（0.61）。2）DEG-PMCOF固体电解质表现出较宽的电化学稳定性窗口，有效抑制全固态LMB中锂枝晶和死锂的形成。分子动力学和密度泛函理论模拟提供了对基于 DEG-PMCOF 的跳跃运动和自由扩散的集成扩散过程驱动的增强锂离子传输的机制的见解。3）采用 DEG-PMCOF 固体电解质组装的全固态 LMB 在长期循环过程中在各种 C 倍率下表现出高比容量（保留率为 99%）和 99% 的出色库仑效率。因此，这种 DEG-PMCOF 方法可以为设计各种固态锂电池提供有效的途径。
Jun-Hyeong Lee, et al, Multicomponent Covalent Organic Framework Solid Electrolyte Allowing Effective Li-Ion Dissociation and Diffusion for All-Solid-State Batteries, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c05405https://doi.org/10.1021/acsnano.3c05405
10. ACS Nano：超纯过渡金属二硫属化物的两步助熔剂合成
二维过渡金属二硫属化物（TMD）由于孤立单层的不寻常的电子和光电特性以及将不同单层组装成复杂异质结构的能力而引起了极大的兴趣。为了了解 TMD 的内在特性并充分发挥其在应用和基础研究中的潜力，需要高纯度的材料。在这里，哥伦比亚大学Song Liu，James Hone，Yang Liu描述了使用两步通量生长方法合成 TMD 晶体，该方法消除了主要的潜在污染源。1）研究人员通过这种两步法生长的 TMD 的详细表征揭示了带电和等价缺陷，其密度比通过单步通量技术生长的 TMD 低一个数量级。2）对于WSe2，研究表明在生长过程中增加Se/W比率会降低点缺陷密度，以100:1的比率生长的晶体可实现带电和等价缺陷密度分别低于1010和1011 cm−2。单层 WSe2 的初始温度依赖性电传输测量结果表明，室温空穴迁移率高于 840 cm2 /(V s)，低温无序限制迁移率高于 44,000 cm2 /(V s)。3）由两步通量生长的 WSe2 制成的石墨烯-WSe2 异质结构的电传输测量也显示出优越的性能：更高的石墨烯迁移率、更低的带电杂质密度和良好解析的整数量子霍尔态。4）最后，研究人员证明了两步通量技术可用于合成具有相似缺陷密度的其他TMD，包括半导体2H-MoSe2和2H-MoTe2以及半金属Td-WTe2和1T'-MoTe2。
Song Liu, et al, Two-Step Flux Synthesis of Ultrapure Transition-Metal Dichalcogenides, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c02511https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02511
11. ACS Nano：仿生粘合剂和坚固的 Janus 贴片，具有抗氧化、抗炎和抗菌活性，可用于肌腱修复
肌腱手术后的早期氧化应激、炎症反应和感染与随后的腱周粘连形成高度相关，这可能会降低修复后肌腱的质量和功能。尽管已经提出了各种抗炎和/或抗菌移植物来扭转局面，但它们中的大多数都存在药物引起的不良反应的不确定性、机械强度低和组织粘附性等问题。受肌腱解剖学和粘连发生病理生理学的启发，香港理工大学Xin Zhao研制了一种具有粘附性和韧性的双层Janus补片，其内层面向手术肌腱，内层为多功能电纺水凝胶补片，外层被一层面向周围组织的聚L-乳酸纤维包裹。1）具体来说，MEHP是由明胶甲基丙烯酰基(GelMA)和氧化锌(ZnO)纳米颗粒共同电纺，然后用单宁酸(TA)处理得到的。内置式MEHP具有优异的力学性能、粘接强度和优异的抗氧化、抗炎、抗菌等性能，可附着于损伤部位，为肌腱再生提供良好的微环境。同时，外层PLLA起到物理屏障的作用，防止外在细胞和组织侵入缺陷部位，减少腱周围粘连的形成。2）这项工作提出了一种具有各向异性粘附性和生物学功能的无药物移植物的概念证明，通过减轻早期炎症和氧化损伤，但在修复和重建的后期阶段支持组织再生和减少肌腱粘连，协调损伤肌腱的愈合阶段。可以预见，这种Janus补片可以为安全有效的肌腱治疗提供一种有前途的策略。
Qiang Zhang, et al, A Biomimetic Adhesive and Robust Janus Patch with Anti-Oxidative, Anti-Inflammatory, and Anti-Bacterial Activities for Tendon Repair, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c03556https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03556
12. ACS Nano：变废为宝：近红外/pH双重响应铜-腐植酸水凝胶薄膜用于细菌感染的皮肤伤口愈合
目前使用的光敏剂的临床应用受到成本高、制备不方便、生物降解性欠佳和缺乏生物活性的限制。腐殖酸（HA）具有光热活性，可用作光热治疗的光敏剂。在存在各种官能团的情况下，HA 具有抗炎和抗氧化活性。HA的溶解度取决于pH值，在中性至碱性条件下可溶解，在酸性条件下发生构象变化，形成卷曲且致密的结构。此外，Cu2+ 是一种新兴的皮肤伤口治疗剂，可以与 HA 螯合形成复合物。在这项研究中，华中科技大学Guohui Liu，南洋理工大学赵彦利教授，Bobin Mi，重庆大学Qian Feng探讨了 HA 调节炎症反应，特别是巨噬细胞极化的能力，以及潜在的潜在机制。1）研究人员制造了一种近红外 (NIR)/pH 双响应 Cu-HAs 纳米粒子 (NP) 基聚乙烯醇 (PVA) 水凝胶薄膜，负载有巨噬细胞招募剂 SEW2871 (SEW)，用于治疗细菌感染皮肤伤口。2）结果表明HAs能够以剂量依赖的方式促进M2巨噬细胞极化。Cu-HAs NPs 通过近红外诱导的局部高温成功消除了细菌感染。这种PVA@Cu-HAs NPs@SEW水凝胶膜通过促进M2巨噬细胞极化、减轻氧化应激、增强血管生成和促进胶原蛋白沉积来改善组织再生。这些发现凸显了 PVA@Cu-HAs NPs@SEW 水凝胶膜在治疗细菌感染皮肤伤口愈合方面的治疗潜力。
Kangkang Zha, et al, Waste to Wealth: Near-Infrared/pH DualResponsive Copper-Humic Acid Hydrogel Films for Bacteria-Infected Cutaneous Wound Healing, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c05075https://doi.org/10.1021/acsnano.3c05075
