1. Chem. Soc. Rev.：光热调节策略的进展：从高效太阳能加热到白天被动冷却
由于用于蒸发、光催化和发电的太阳能加热以及用于冷却纺织品和智能建筑的被动冷却领域的研究热点迅速增长，最近，有关太阳能收集和排斥的光热调节引起了人们的极大兴趣。通过材料和系统设计并行开发光热调节策略，进一步提高了加热/冷却的整体太阳能利用效率。近日，南京工业大学Chen Su、Zhu Liangliang回顾了光热调节的最新进展，包括太阳能加热和被动冷却，以及它们的操纵策略。1)作者讨论了与纳米结构材料相对应的光学吸收/反射、热转换、转移和发射特性方面的高效光热调节机制，然后重点介绍了具有光谱选择性的合理材料和结构设计，以提高光热调节性能。2) 最后，作者介绍了光热调节在清洁能源和环境领域应用中的最新进展，并简要展望了太阳能控制利用的当前挑战和未来发展。
Liangliang Zhu, et al. Advances in photothermal regulation strategies: from efficient solar heating to daytime passive cooling. Chem. Soc. Rev. 2023https://doi.org/10.1039/D3CS00500C
2. Chem. Soc. Rev.：无标签光学生物传感
艾克斯-马赛大学Andrei V. Kabashin和曼彻斯特大学Alexander N. Grigorenko对无标签光学生物传感相关研究进行了综述。1）无标记光学生物传感技术在生物医学诊断、环境和食品安全等领域有着广阔的应用前景，是一种能够用于实时研究生物分子结合事件和反应常数的重要工具，并且具有潜在的附加功能和低成本等优势。然而，该技术的灵敏度仍无法与常规使用的昂贵且缓慢的标记方法相匹配。因此，无标记的光学生物传感目前仍然主要是作为研究的工具。2）作者在文中讨论了如何超越标准的光学生物传感平台的检测限制，以实现优于标记方法的无标记生物传感灵敏度。首先，作者回顾了新兴的光学方法，这些方法能够通过采用新颖的结构、人工材料(超材料和异元结构)和使用光的相位作为传感参数来克服灵敏度障碍；此外，作者也阐明了等离激元相位生物传感的机制，并综述介绍了具有高灵敏度的传感器。该传感器具有单分子水平(小于1 fg mm-2)的检测限，并且能够对浓度比目前文献报道的低几个数量级的分析物进行检测；最后，作者也讨论了基于介电纳米材料的新设计布局、连续体中的束缚态和特殊性质。
Andrei V. Kabashin. et al. Label-free optical biosensing: going beyond the limits. Chemical Society Reviews. 2023https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/cs/d3cs00155e
3. Nature Commun.：揭示SiOx负极上固体电解质界面的老化过程
二氧化硅(SiOx)作为最有希望替代石墨负极的材料之一，因其容量衰减快而受到阻碍。硅SiOx上的固体电解质界面(SEI)老化被认为是最关键也是最不被了解的方面。在这里，北京大学深圳研究生院潘锋教授，Luyi Yang利用三维聚焦离子束扫描电子显微镜(FIB-SEM)层析成像技术，揭示了SEI内部区域松散、外部区域致密的异常特征的SEI微观结构，颠覆了SEI是均匀结构的主流观点，揭示了SEI的演化过程。1）研究人员通过结合纳米探针和电子能量损失谱(EELS)，还发现厚层SEI的电子导电性依赖于由导电剂(如碳黑颗粒)组成的渗流网络，这些渗流网络在SEI生长时嵌入其中。因此，SEI的自由生长将逐渐减弱这种电子渗流网络，从而导致SiOx的容量衰减。2）基于这些发现，采用了一种概念验证策略，通过在电极上施加限制层来机械地限制SEI的生长。因此，通过揭示SiOx阳极SEI老化的基本理解，这项工作可能会启发未来可行的改进策略。
Qian, G., Li, Y., Chen, H. et al. Revealing the aging process of solid electrolyte interphase on SiOx anode. Nat Commun 14, 6048 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41867-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-41867-6
4. Nature Commun.：揭示用于先进钠离子电池的废木材硬碳的闭孔形成
尽管闭孔结构在钠离子电池硬碳负极的低压平台容量中起着关键作用，但闭孔的形成机理仍存在争议。在这里，中南大学Dan Sun，Haiyan Wang，香港科技大学邵敏华教授，阿贡国家实验室Khalil Amine以废弃的木质硬质碳为模板，系统地建立了闭合气孔的形成机理及其对钠存储性能的影响。1）研究发现，天然木材中高结晶度的纤维素作为封闭孔壁分解为长程碳层，无定形成分阻碍了碳层的石墨化，导致长程碳层的脆化。2）优化后的样品在20 mA g−1下的可逆容量为430mAhg−1(第二次循环的平台容量为293mAhg−1)，以及良好的倍率和稳定的循环性能(在500 mA g−1下400次循环后85.4%)。对闭孔形成的深入认识将极大地推动高容量硬质碳负极的合理设计。
Tang, Z., Zhang, R., Wang, H. et al. Revealing the closed pore formation of waste wood-derived hard carbon for advanced sodium-ion battery. Nat Commun 14, 6024 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39637-5https://doi.org/10.1038/s41467-023-39637-5
5. Nature Commun.：低温无负极钾金属电池
与传统电池相比，无阳极配置可以将电池级别的能量密度扩展到更接近理论极限。然而，在具有高可逆性的裸集电体上实现碱金属电镀/剥离是一项具有挑战性的工作，特别是在低温下，因为更容易出现不稳定的固体-电解液界面和失控的枝晶生长。近日，北京航空航天大学Hua Wang，郭林教授报道了一种低温无负极钾(K)金属非水系电池。1）通过引入硅氧基添加剂聚二甲基硅氧烷，在0.4 M六氟磷酸钾-1，2-二甲氧基乙烷的弱溶剂化低浓度电解液中，原位形成的亲钾界面使K均匀沉积，并提供了K||Cu电池，在−40°C时，平均K电镀/剥离库仑效率为99.80%。2）因此，无负极铜||预电位化3，4，9，10-perylene-tetracarboxylicacid-dianhydride全电池实现了稳定的循环，以负极和正极的总质量为基础，在0.2 C(26 mA g−1)和−40 °C下实现了稳定的循环。
Tang, M., Dong, S., Wang, J. et al. Low-temperature anode-free potassium metal batteries. Nat Commun 14, 6006 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41778-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-41778-6
6. Angew：一种用于新型水系锌电池的可逆六电子转移正极
电化学反应在容纳更多电子转移的同时储存锌离子是未来高能锌水电池的基础。近日，湖南大学Zhiqiang Zhu报道了一种通过促进TeO2↔Te和Te↔Zn-Te可逆转化制备纳米TeO2/C(n-TeO2/C)阴极的六电子转移电化学方法。1）由于集成的导电纳米结构和丰富的质子环境提供了优化的电化学动力学(促进了锌离子的吸收和高的电子传导性)和可行的热力学过程(低吉布斯自由能变化)，所制备的n-TeO2/C具有稳定的循环性能，在0.1Ag-1下表现出超过800 mAh g-1的优异的可逆容量。2）研究人员通过非原位和原位表征对反应机理的准确理解，认为可逆六电子转移反应是质子相关的，揭示了弱酸性电解液中三相转化n-TeO2/C的质子产生和消耗机理。
Zichao Yan, et al, A Reversible Six-Electron Transfer Cathode for Advanced Aqueous Zinc Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312000DOI: 10.1002/anie.202312000https://doi.org/10.1002/anie.202312000
7. Angew：一种高效愈合感染创面的DNA折纸杀菌剂
细菌感染是临床治疗面临广泛病原体的暴露创面的重要障碍。在此，国家纳米科学中心Baoquan Ding报道了一种基于DNA折纸的杀菌剂，用于体内感染创面的有效抗感染治疗。1）在该设计中，丰富的DNAzyme(G4/氯化血红素)可以精确地组织在DNA折纸上，以可控地产生活性氧物种(ROS)来打破细菌的膜。在膜被破坏后，广谱抗生素左氧氟沙星(LEV，通过与DNA双链相互作用加载到DNA折纸中)可以很容易地输送到细菌中进行成功杀菌。2）通过引入针对细菌肽聚糖的DNA适配子，基于DNA折纸的杀菌剂可以实现靶向和联合抗菌治疗，有效地促进感染伤口的愈合。这一量身定制的DNA折纸纳米平台为体内传染病的治疗提供了一种新的策略。
Tiantian Wu, et al, A DNA Origami-based Bactericide for Efficient Healing of Infected Wounds, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311698DOI: 10.1002/anie.202311698https://doi.org/10.1002/anie.2023116988. Angew：用于氧还原反应的单原子和双原子催化剂的活性和稳定性可再生能源技术的发展需要高效、廉价的氧气还原反应催化剂。在这项研究中，丹麦技术大学Naiwrit Karmodaka,b和 Jens K. Nørskov设计了一种用于ORR的计算催化剂筛选方法，以从缺陷氮化石墨烯表面负载的第一行过渡元素中识别单原子和双原子金属掺杂。1）基于生成能的计算和使用中间结合自由能对反应路径的微观动力学模拟，研究人员确定了4个可能感兴趣的SACS和15个DAC，它们在0.8V对RHE具有相对较高的估计催化活性。2）根据模型，在最好的SACs中，MnNC在酸性和碱性介质中都表现出很高的稳定性。对于DACs，发现了四个可能的候选者，即在四原子空位上掺杂的MnMn，FeFe，CoCo和MnNi，它们在很宽的pH范围内都有相当大的稳定性。其余活性较高的SACs和DACs要么不太稳定，要么在碱性pH下表现出稳定区域。
Naiwrit Karmodak, et al, Activity And Stability of Single- And Di-atom Catalysts for the O2 Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311113DOI: 10.1002/anie.202311113https://doi.org/10.1002/anie.2023111139. Angew：通过调节金属有机超分子组装体中铜位点的电子态促进光催化析氢金属位点的电荷和自旋的电子态是控制光催化剂催化活性的基础。在此，南开大学Wei Shi发现，仅基于π…π堆积，在不改变两种金属有机超分子组装体的配位环境的情况下调节Cu位点的电子态可以显着提高光催化活性。1）作为不使用贵金属助催化剂的多相光催化剂，氢气产率从 522 μmol h−1 g−1 增加到 3620 μmol h−1 g−1 。2）系统分析表明，通过末端配体非配位基团的变化，调节活性铜（II）中心周围的配位场，有效调节金属中心的电荷密度和自旋密度，从而显着增强光催化活性。这项工作为设计高性能光催化剂提供了对活性金属中心电子态的深入了解。
Ning Liu, et al, Promoted Photocatalytic Hydrogen Evolution by Tuning the Electronic State of Copper Sites in Metal-Organic Supramolecular Assemblies, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312306DOI: 10.1002/anie.202312306https://doi.org/10.1002/anie.202312306
10. Angew：靶向高尔基体的铂类复合物可在自噬调节中发挥双重作用以实现高效的癌症治疗
通过调控自噬来控制肿瘤细胞的稳态循环过程是一种极具前景的抗癌策略。高尔基体是自噬的底物，但高尔基体-自噬(Golgiphagy)介导的抗肿瘤通路目前仍鲜有报道。中山大学毛宗万教授、曹乾教授和温州医科大学沈建良教授开发了一种靶向高尔基体的新型铂(II)复合物Pt3，其对肺癌的细胞毒性比顺铂高约20倍，并且在瘤内给药后可以完全消除肿瘤。1）Pt3的纳米封装系统能够用于尾静脉给药，并且具有良好的抗肿瘤效果。机制研究表明，Pt3能够显著诱导的高尔基体应激，主要表现为高尔基体结构的断裂、高尔基体蛋白(GM130，GRASP65/55)的下调、对高尔基体依赖的转运和糖基化作用的丧失。2）实验结果表明，Pt3能够触发Golgiphagy，但会阻止自噬体与溶酶体的后续融合，从而发挥双重自噬调节作用，导致蛋白酶稳态丧失和细胞凋亡。综上所述，该研究成功构建了首个以高尔基体为靶点的Pt复合物，其可以触发高尔基体应激介导的对自噬通量和自噬-凋亡交互作用的双重调节，能够实现对癌症的高效治疗。
Bing-Bing Liang. et al. A Golgi-Targeted Platinum Complex Plays a Dual Role in Autophagy Regulation for Highly Efficient Cancer Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202312170https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312170
11. Angew：光不稳定的姜黄素-双吖丙啶类似物用于阿尔茨海默病的光学治疗
近年来，阿尔茨海默病(AD)药物的研发取得了一系列巨大的成就。为了拓展候选AD药物的储备，有必要进一步探索非传统治疗途径。有鉴于此，哈佛大学医学院冉崇昭教授和中山大学巢晖教授构建了光不稳定的姜黄素-双吖丙啶类似物CRANAD-147，其能够在细胞和体内诱导淀粉样β蛋白(Aβ)的性质、结构(序列)和神经毒性发生变化。1）该策略是利用LED光或由化学发光探针ADLumin-4发射的“分子光”进行照射所实现的。在分子化学发光成像的辅助下，研究者证明了CRANAD-147/LED或CRANAD-147/ADLumin-4(分子光)的组合可以有效地减缓转基因5xFAD小鼠体内的Aβs积累。2）由于“分子光”具有优异的组织穿透能力，因此这种利用光不稳定的Aβs配体和“分子光”之间的协同作用的光学治疗策略有望成为一种能够替代传统AD治疗干预措施的新方法。
Shi Kuang. et al. A Photolabile Curcumin-Diazirine Analogue Enables Phototherapy with Physically and Molecularly Produced Light for Alzheimer's Disease Treatment. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202312519https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202312519
12. ACS Nano：用于化学气体传感器的三维 MoS2/MXene 异质结构气凝胶具有卓越的灵敏度和稳定性
将多种功能性二维材料集成到异质结构中的概念为探索单一二维材料无法实现的物理学提供了平台。在这里，忠北国立大学Dongju Lee, 韩国科学技术院Il-Doo Kim, Jihan Kim利用物理混合两种 2D 材料 MXene 和 MoS2，然后进行冷冻干燥，成功制造了 3D MoS2/MXene 范德华异质结构气凝胶。1）低温合成方法有效抑制了 Ti3C2TX MXene 的显着氧化，并产生由高质量 MoS2 和 MXene 纳米片组成的分层且独立的 3D 异质结构。2）具有 MoS2 催化层的 MXene 功能化显着提高了 NO2 气体检测的灵敏度和长期稳定性，计算研究与实验结果相结合，阐明了气体传感性能增强背后的机制是有效抑制 HNO2 形成MXene 表面，由于 MoS2 的存在。总体而言，这项研究作为一种通用合成方法，具有将适用性扩展到其他类别二维材料的巨大潜力，可应用于未来的催化和电子领域。
Seulgi Kim, et al, Three-Dimensional MoS2/MXene Heterostructure Aerogel for Chemical Gas Sensors with Superior Sensitivity and Stability, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c07074https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07074
