1. Nature Materials：用于集成电路制造的12英寸均匀MoS2单层生长
二维（2D）半导体，例如过渡金属二硫属化物，为超硅探索提供了机会。然而，2D 半导体从实验室到晶圆厂的转变仍处于初级阶段，满足稳定性和可重复性的制造标准一直具有挑战性。因此，人们自然渴望生长具有工业上可接受的规模-成本-性能指标的晶圆级、高质量薄膜。在这里，复旦大学Peng Zhou，Wenzhong Bao，深圳六碳科技有限公司Zihan Xu报道了一种改进的化学气相沉积合成方法，其中预沉积非晶态 Al2O3 的前驱体和基材的受控释放确保了大至 12 英寸的单层 MoS2 的均匀合成，同时还能够实现快速、无毒的生长以降低制造成本。1）晶体管阵列的制造进一步证实了薄膜的高质量及其集成电路应用潜力。2）这项工作实现了规模-成本-性能指标的协同优化，并为推进二维半导体在行业标准中试线中的集成奠定了基础。
Xia, Y., Chen, X., Wei, J. et al. 12-inch growth of uniform MoS2 monolayer for integrated circuit manufacture. Nat. Mater. (2023).DOI：10.1038/s41563-023-01671-5https://doi.org/10.1038/s41563-023-01671-5
2. Nature Catalysis: Au/α-MoC催化剂上乙炔低温水加氢制乙烯
煤基乙炔加氢制乙烯是建立非石油乙烯生产路线的重要途径，但它存在高H2消耗和高能量输入的问题。鉴于此，来自中国科学院大连化学物理研究所的Dehui Deng和Liang Yu等人成功开发了一种无H2乙炔加氢工艺。1) 该研究开发的这一工艺通过在Au/α-MoC催化剂上直接使用水作为氢源，低成本的CO作为氧受体来实现，该工艺可实现99%以上的乙炔转化率和80°C 条件下83%的高乙烯选择性，超过了使用H2作为氢源的氢化过程；2) 此外，机理研究表明，在Au和α-MoC的边界处，水离解原位产生的羟基物质作为温和的还原剂，能够选择性地半加氢乙炔，残余的O被CO去除，这一过程绕过了传统路线中对H2的需求，并为低温下水高效加氢乙炔开辟了新的途径。
Huang, R., Xia, M., Zhang, Y. et al. Acetylene hydrogenation to ethylene by water at low temperature on a Au/α-MoC catalyst. Nat Catal (2023).10.1038/s41929-023-01026-yhttps://doi.org/10.1038/s41929-023-01026-y
3. Nature Catalysis：识别和缓解用于高速CO电解的膜电极组件装置的耐久性挑战
CO电解（COE）已成为一种重要的替代技术，与其他可持续技术相结合，有望向碳中和的未来过渡。但部署高速率COE的一大挑战是膜电极组件（MEA）器件的有限耐久性。鉴于此，来自丹麦工业大学物理系表面物理与催化科的Brian Seger等人首次通过使用可操作的广角X射线散射技术和监测电解质的变化。1) 该研究确定了MEA在高速COE过程中的几种降解机制，明确了阴极气体扩散电极（GDE）泛滥和Ir污染物（从阳极交叉）是导致过度析氢的两个主要问题，这可以通过增加GDE中的聚四氟乙烯含量和使用碱性稳定的Ni基阳极来部分缓解；2) 此外，研究还发现，在长期稳定过程中，阳极电解液的动态演变成为主要问题：由于阴极乙酸盐的形成和阳极乙醇的氧化，pH会持续下降，通过补偿这一问题，研究将C2+产品的法拉第效率保持在70%以上长达136 小时。
Xu, Q., Garg, S., Moss, A.B. et al. Identifying and alleviating the durability challenges in membrane-electrode-assembly devices for high-rate CO electrolysis. Nat Catal (2023).10.1038/s41929-023-01034-yhttps://doi.org/10.1038/s41929-023-01034-y
4. Nature Chemistry：一种结晶铝碳基双亲物，能够在非水介质中活化和催化转移氨
尽管最近在小分子活化的受挫路易斯对（FLP）领域取得了成就，但 N-H 活化氨的可逆活化和催化转化仍然是一个挑战。在这里，卡尔斯鲁厄理工学院Frank Breher报道了铝路易斯酸和碳路易斯碱的罕见组合。1）引入了一种所谓的隐藏 FLP，它由磷叶立德组成，在苯环支架的邻位具有铝片段。虽然在固态下观察到路易斯酸/碱加合物的形成，乍一看这导致了 FLP 反应性的形式猝灭，但研究人员表明化合物很容易与非水氨发生热中性反应，并可逆地裂解 N-H 键在环境温度下。2）研究人员还提出了由主族催化剂介导的NH3转移反应。这项原理验证研究预计将启动进一步的活动，利用 N-H 活化氨作为易于获得的、原子经济的氮源。
Krämer, F., Paradies, J., Fernández, I. et al. A crystalline aluminium–carbon-based ambiphile capable of activation and catalytic transfer of ammonia in non-aqueous media. Nat. Chem. (2023).DOI：10.1038/s41557-023-01340-9https://doi.org/10.1038/s41557-023-01340-9
5. Nature Commun.：通过原位自由基开环聚合可调节主链可降解的坚固组织粘合剂
具有强大粘附力和可调节降解性的粘合剂在临床和生态上都至关重要，但它们的制造仍然是一个艰巨的挑战。在这里，中科院长春应化所Shifang Luan，Qiuyan Yan，Binggang Chen提出了一种原位自由基开环聚合（rROP）策略来设计生理环境中主链可降解的强力粘合剂（BDRA）。1）BDRA 前体的疏水性环状乙烯酮缩醛和亲水性丙烯酸酯单体混合物使其能够有效地润湿和渗透基材，随后通过氧化还原引发的原位 rROP 形成具有可降解主链的深层共价互穿网络。2）所得的 BDRA 对多种材料和组织（例如，湿骨 >16 MPa 和猪皮 >150 kPa）表现出良好的粘合强度，高于商业氰基丙烯酸酯强力胶（约 4 MPa 和 56 kPa）。此外，BDRA具有增强的可调降解性、机械模量（100 kPa-10 GPa）和凝固时间（秒-小时），并且在体外和体内具有良好的生物相容性。该 BDRA 系列扩大了医用粘合剂的应用范围，并提供了一种简单且环保的工程方法。
Yang, R., Zhang, X., Chen, B. et al. Tunable backbone-degradable robust tissue adhesives via in situ radical ring-opening polymerization. Nat Commun 14, 6063 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41610-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-41610-1
6. JACS：团簇受限金属单壁碳纳米管分选制备原子空位氧化铀
单壁碳纳米管（SWCNT）异质结构在催化、磁性和纳米流体领域显示出巨大的潜力，其中非常需要具有一定导电性（金属或半导体）的主体SWCNT。在此，受多金属氧酸盐（POM）簇的大分子量和氧化还原特性的启发，南方科技大学Feng Yang报道了通过密度梯度超速离心（DGU）选择性分离具有均匀直径的POM封装的金属SWCNT（POM@mSWCNT）。1）受限的POM增加了SWCNT的密度并放大了纳米管的密度差，从而大大降低了DGU的离心力（70,000g）。通过该策略，分选了一系列~1.2 nm的高纯度POM@m-SWCNT。2）理论和实验证据支持的机制表明，m-SWCNT的分离不仅取决于纳米管/簇的尺寸，还取决于SWCNT的电导率。最小的1.2 nm m-SWCNT可以精确容纳0.9 nm-{Mo6}团簇，表现出向内部团簇的最大电子转移；因此，这种m-SWCNT的管间π−π堆积被极大地松弛，导致优先分散成单个的并在DGU之后的最上层中分配。3）作为概念验证应用，这种分选策略被扩展到分离重元素238U封装的m-SWCNT。通过生长动力学控制，在m-SWCNT上制备了具有原子空位簇的纯相微小（1−2.5 nm）U4O9晶体。这项工作可能提供一种在特定单壁碳纳米管上构建所需锕系材料的通用方法。
Xin Zhao, et al, Sorting of Cluster-Confined Metallic Single-Walled Carbon Nanotubes for Fabricating Atomically Vacant Uranium Oxide, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c08534https://doi.org/10.1021/jacs.3c08534
7. JACS：强溶剂和双锂盐可实现锂离子电池的快速充电，工作温度范围为 -78 至 60 °C
由于使用Li+传导受限且Li+去溶剂化缓慢的碳酸盐电解质，当前的锂离子电池在高倍率和低温下会退化。在此，上海交通大学Jiayan Luo报道了具有双锂盐的强溶剂通过在分子水平上调节Li+离子、阴离子和溶剂之间的相互作用来克服热力学限制。1）亚硫酸二甲酯(DMS)溶剂中高度解离的双(氟磺酰)亚胺锂(LiFSI)具有良好的介电常数和熔点，可确保快速的Li+传导，而二氟草酸硼酸根阴离子(DFOB−)和Li+离子之间的高亲和力可确保顺利传导Li+在较宽的温度范围内脱溶剂。同时，超薄自限电极/电解质界面和DFOB−引起的双电层增强了电极兼容性。2）所配制的电解质可在高电流(41.3 mA cm−2)和-78至60 °C的宽温度范围内实现稳定循环。1Ah石墨||LiCoO2(2 mAh cm−2)软包电池在-20 °C下以2 C倍率实现80%可逆容量，在-50°C下以0.1 C倍率实现86%可逆容量。这项工作为强溶剂和双锂盐电解质设计提供了新的思路，并进一步促进了在极端条件下运行的高性能锂离子电池的开发。
Yumeng Zhao, et al, Strong Solvent and Dual Lithium Salts Enable Fast-Charging Lithium-Ion Batteries Operating from −78 to 60 °C, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c08313https://doi.org/10.1021/jacs.3c08313
8. Angew：耐pH的酚类荧光团用于高保真传感和生物成像应用
芳香醇类或酚类荧光基团能够为开发生物显像剂和荧光探针提供新的契机。由于具有酸性羟基官能团，因此酚类荧光团的发射信号也具有pH依赖性。然而，在生物成像应用中，酚类荧光基团的pH依赖性并未得到重视。有鉴于此，浦项科技大学Kyo Han Ahn、Sourav Sarkar和锡拉丘兹大学Atanu Acharya设计了一种简单的结构修正方法，以将传统的酚类荧光团转化为耐pH的衍生物，实现“中等耐受”的发射特性。1）该结构修饰策略包括在酚羟基附近一步引入一个氢键受体（如吗啉），会导致染料的发射产生变色位移和斯托克斯位移增加，并增强其光稳定性和发射性能。2）实验结果表明，该策略能够极大地扩展目前荧光团的种类，以实现高性能的生物成像应用，包括细胞和组织的比率成像等。
Sourav Sarkar. et al. A General Strategy Toward pH-Resistant Phenolic Fluorophores for High-Fidelity Sensing and Bioimaging Applications. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202311168https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202311168
9. ACS Nano：质子在高功率密度钒氧化还原液流电池中的作用
为了设计高性能钒氧化还原液流电池（VRFB），考虑到高酸性电解质中质子的丰度，质子对电催化剂的影响不能忽视。在此，中南大学Suqin Liu，Jue Wang研究了质子对VRFB中金属氧化物基电催化剂的影响，并为高功率密度VRFB引入了质子掺入策略，并揭示了催化机理。该研究揭示了金属氧化物基电催化剂（WO3）在掺入质子后形成H0.5WO3，从而进行原位表面重构。2）采用质子掺入策略设计的H0.5WO3电池实现了1.12 W cm−2的诱人功率密度，并维持超过900次循环而没有明显的衰减，验证了H0.5WO3出色的电化学性能。这项工作不仅揭示了质子对电催化剂的影响，为先进VRFB催化剂的合理设计提供了指导，而且为反应机理的基本理解提供了指导，这对于VRFB的应用非常重要。
Rongjiao Huang, et al, The Role of Proton in High Power Density Vanadium Redox Flow Batteries, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c05037https://doi.org/10.1021/acsnano.3c0503710. ACS Nano：基于柱[5]芳烃聚合物填充纳米通道膜的全氟辛酸特异性去除全氟辛酸（通常称为PFOA）具有显着的表面活性和卓越的化学稳定性，使其在各种工业和商业产品中得到广泛应用。尽管如此，由于全氟辛酸的持久性、生物累积性和潜在的人类健康风险，人们对全氟辛酸在环境中的存在产生了重大担忧。在可持续农业领域，一个关键的挑战是开发能够有效、选择性地消除环境中PFOA的专用材料。近日，华中师范大学Haibing Li提出利用柱[5]芳烃聚合物的特殊性质来构建填充有色氨酸-丙氨酸二肽柱[5]芳烃聚合物的纳米通道膜。1）通过这些纳米通道膜的功能化，研究人员实现了0.01 mmol L−1 min−1的PFOA去除率，比其他控制化学品观察到的去除率高出4.5−15倍。由于这种高选择性PFOA去除膜的诞生，促进了PFOA去除材料的研究。
Weiwei Xu, et al, The Specific Removal of Perfluorooctanoic Acid Based on Pillar[5]arene-Polymer-Packed Nanochannel Membrane, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c06448https://doi.org/10.1021/acsnano.3c06448
