1. Nat. Biomed. Eng：皮下注射吸附IL-6的水凝胶以抑制CAR-T细胞治疗期间的细胞因子释放综合征
注射的嵌合抗原受体(CAR)T细胞可能会触发危及生命的超生理水平促炎细胞因子的释放。然而，由于此类细胞因子释放综合征(CRS)的时间和严重程度难以确定，因此需要对注射中和抗体所需的条件进行仔细监测。有鉴于此，国家纳米科学中心梁兴杰研究员、吴雁研究员和宫宁强博士开发了一种结合了促炎细胞因子白细胞介素-6(IL-6)抗体的温敏性水凝胶，并在输注CAR-T细胞输注前皮下注射该水凝胶，证明了其能够在CRS期间显著降低IL-6的水平，并同时保持CAR-T细胞治疗的抗肿瘤疗效。1）在免疫缺陷小鼠和移植了人类造血干细胞的小鼠模型中，与注射游离的IL-6抗体相比，皮下注射该吸附IL-6的水凝胶能够显著抑制CAR-T细胞诱导的CRS，进而改善动物的生存期，并减轻它们的发热、低血压和体重减轻等水平。2）实验结果表明，植入的水凝胶可在发生冷却诱导的凝胶-溶胶转换后被注射器轻松取出，进而可以将对CRS的管理模式从监测转变为预防。
Xianlei Li. et al. Suppression of cytokine release syndrome during CAR-T-cell therapy via a subcutaneously injected interleukin-6-adsorbing hydrogel. Nature Biomedical Engineering. 2023https://www.nature.com/articles/s41551-023-01084-4
2. Angew：多阳离子混合氯化物固态电解质中的通用超阳离子电导率
作为下一代储能的候选材料，全固态锂电池(ASSLB)高度依赖先进的固态电解液(SSE)。在这里，宁波东方理工大学孙学良院士，Meng Gu，GRINM(广东)先进材料与技术研究所Jianwen Liang，湖北大学Tao Mei以高性价比的LaCl3和CeCl3晶格(UCl3型结构)为主体，进一步结合多阳离子混合策略，报道了一系列UCl3型SSE，其室温离子电导超过10-3 S cm-1，并与高压氧化物阴极具有良好的兼容性。1）由多金属阳离子物种诱导的本征大尺寸六方一维沟道和高度无序的非晶相被认为触发了Li+、Na+、K+、Cu+和Ag+的快速多离子电导。2）UCl3型SSE实现了稳定的ASSLB原型，能够在-30 °C下进行超过3000次循环和高可逆性。3）对新型多元阳离子混合氯化物的进一步探索，很可能导致适合于高能量密度ASSLB的先进卤化物SSE的发展。
Xiaona Li, et al, The Universal Super Cation-Conductivity in Multiple-cation Mixed Chloride Solid-State Electrolytes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202306433DOI: 10.1002/anie.202306433https://doi.org/10.1002/anie.202306433
3. Angew：氮化碳光催化剂的单重态-三重态转变
都灵大学Enrico Salvadori等通过时间分辨ESR表征，说明氮化碳能够形成自旋三重态激子。这个现象说明氮化碳能够形成跨越多个三三嗪(tri-s-triazine)结构单元的三重态波函数。1）通过分析时间分辨ESR光谱结果说明三重态激子具有在材料中扩散移动的能力。通过在430-600 nm区间的单色光进行激发，说明三重态的能量比导带高≈0.2 eV，三重态激子的能量高于单重态。2）通过对比无定形结构和石墨结构氮化碳，说明单重态-三重态转变是氮化碳的一种普遍特征。
Arianna Actis, et al, Singlet‐triplet energy inversion in carbon nitride photocatalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2023DOI: 10.1002/anie.202313540https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202313540
4. AM：以脂质为中心设计模拟质膜的纳米载体实现对化疗药物的靶向递送
哺乳动物细胞的质膜(PM)含有多种脂质、蛋白质和碳水化合物，其对于健康和疾病的系统识别和交流而言至关重要。细胞膜包被技术能够将天然质膜的独特性能赋予被包裹的纳米颗粒表面，使其成为可用于药物递送、免疫调节和疫苗接种的强大平台。然而，目前的包覆方法往往会破坏PM的复杂性和功能性的基本特征，未能充分展现自然系统的显著优势。有鉴于此，南开大学刘书琳教授和伊利诺大学芝加哥分校Wonhwa Cho通过结合仿生和系统性变异的方法优化脂质成分而开发了一种新的脂质包覆方法，并将其用于定制设计纳米载体系统，以实现对药物的精准递送。1）研究发现，优化后的脂质所包被的纳米载体在生物利用度、肿瘤靶向性、肿瘤穿透性、细胞摄取和药物释放等方面具有独特的优势。2）综上所述，该研究能够为合理设计和优化肿瘤化疗药物的纳米载体提供新的思路，并为通过系统整合其他成分以进一步定制模拟细胞膜的纳米载体奠定重要的研究基础。
Di Ning. et al. Lipid-Centric Design of Plasma Membrane-Mimicking Nanocarriers for Targeted Chemotherapeutic Delivery. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202306808https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202306808
5. AEM：用于高容量和稳定钾离子电池的皮肤启发式转换负极
转化材料是一种很有前景的负极，可满足新兴的高能量密度钾离子电池的需求。然而，由于不可逆的体积膨胀以及由此导致的循环过程中的结构失效，将其用作负极具有挑战性。鉴于此，湖南大学鲁兵安、中南大学高杨等受皮肤结构的启发，合成了皮肤启发碳包覆的Fe3O4 QDs（SC-Fe3O4）。1）该材料具有优异的电化学性能，容量保持率高达84.3%，可稳定工作7个月以上。同样的方法还用于合成一系列具有表皮启发结构的其他转换材料负极。2）受表皮启发的碳包覆Fe1-xS QDs（SC-Fe1-xS）显示出506 mAh g-1的高可逆容量和1200周期的长期稳定性。这项研究说明了生物仿生策略的普遍性和优越性，并为制造高性能充电电池提供了新的见解和方向。
Yang, X., Gao, Y., Fan, L., Rao, A. M., Zhou, J., Lu, B., Skin-Inspired Conversion Anodes for High-Capacity and Stable Potassium Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2023, 2302589.DOI: 10.1002/aenm.202302589https://doi.org/10.1002/aenm.202302589
6. AEM：在掺镍Co3O4上负载铱同时引发金属和晶格氧氧化还原对从而增强析氧反应
由于催化体系中的活性位点要么是金属位点，要么是晶格氧，因此以低能障同时触发金属和晶格氧氧化还原对有望提供多样化的高效位点，加速析氧反应（OER）动力学，但这是一个巨大的挑战。鉴于此，南开大学深圳研究院王卫超等设计了负载在掺杂镍的Co3O4上的Ir物种（Ir簇和Ir单原子）（Ir/Ni-Co3O4），其中金属Ir簇缩小成高密度的Ir单原子，负载在重构衍生的掺杂镍的CoOOH上。1）原位光谱、同位素标记和化学探针实验证明，金属位点和晶格氧同时被激活，参与到OER中。进一步的理论研究表明，Co位点是通过吸附剂演化机制促进OER的最有利位点，其能量势垒低至1.69 eV。镍与铱原子的协同作用使O p带中心的能量位置上移。因此，连接镍原子和铱原子的晶格O被激活，通过与铱位点上吸附的O的耦合参与到OER中，从而实现O─O键的形成。2）得益于金属和晶格氧氧化还原对的共同参与，Ir/Ni-Co3O4在相应的10 mA cm-2和500 mA cm-2条件下，具有极低的OER过电位，分别为177 mV和263 mV。
Wang, A., Wang, W., Xu, J., Zhu, A., Zhao, C., Yu, M., Shi, G., Yan, J., Sun, S., Wang, W., Enhancing Oxygen Evolution Reaction by Simultaneously Triggering Metal and Lattice Oxygen Redox Pair in Iridium Loading on Ni-Doped Co3O4. Adv. Energy Mater. 2023, 2302537.DOI: 10.1002/aenm.202302537https://doi.org/10.1002/aenm.202302537
7. AEM：阐明石墨负载的氧化锰纳米片在水分离过程中的活性位点和协同作用
光系统II是大自然驱动析氧反应氧化水的解决方案。锰氧化物簇是这种蛋白质的活性中心，用于水的分裂，而最有效的人造催化剂是昂贵的贵金属基氧化物。面对气候变化，研究价格低廉、资源丰富的电催化剂至关重要。鉴于此，冰岛大学Egill Skúlason、日本大阪工业科学技术研究所Jun Maruyama、慕尼黑工业大学Aliaksandr S. Bandarenka等为了模拟生物溶液，合成了氧化锰纳米片，并将其沉积在高取向热解石墨上。1）通过光谱和电化学测量、电化学噪声扫描隧道显微镜和密度泛函理论计算对这种电催化剂进行了研究。2）详细的研究结果表明，该催化剂之所以能提高水分解性能，是因为在纳米片边缘检测到了活性，而所提出的机制则进一步解释了这一点。因此，研究结果为如何利用丰富的材料设计高效的水氧化电催化剂提供了蓝图。
Schmidt, T. O., et al, Elucidating the Active Sites and Synergies in Water Splitting on Manganese Oxide Nanosheets on Graphite Support. Adv. Energy Mater. 2023, 2302039.DOI: 10.1002/aenm.202302039https://doi.org/10.1002/aenm.202302039
8. ACS Nano：通过阴阳离子共掺杂消除应力集中以获得高度稳定的富镍阴极
具有优异能量密度的富镍LiNi0.8Co0.15Al0.015O2（NCA）被认为是最有前途的锂离子电池正极之一。然而，Li+/Ni2+混合和氧空位引起的应力集中导致NCA的结构崩溃和明显的容量下降。在此，江苏大学Yunjian Liu，山东高等技术研究院Ruiqiang Guo，新南威尔士大学戴黎明教授提出了一种简便的阴离子（F-）阳离子（Mg2+）共掺杂策略来解决这些问题。1）受益于F−和Mg2+的协同效应，共掺杂材料表现出减轻的Li+/Ni2+混合，并在高电压（≥4.5V）下表现出增强的电化学性能，优于原始材料和F−/Mg2+单掺杂材料。2）综合实验和理论研究表明，Mg2+和F−共掺杂降低了Li+扩散能垒并增强了Li+传输动力学。特别是，共掺杂协同抑制Li+/Ni2+混合和晶格氧逃逸，减轻应力应变积累，从而抑制裂纹扩展并提高NCA的电化学性能。3)因此，即使在2.8−4.5 V下循环200次后，设计的Li0.99Mg0.01Ni0.8Co0.15Al0.05O0.98F0.02(Mg1+F2)仍表现出比NCA(55.69%)高得多的容量保持率82.65%此外，与NCA相比，Mg1+F2||软包电池在500次循环后的容量保持率为89.6%（仅为79.4%）。
Yu Zhou, et al, Relieving Stress Concentration through Anion−Cation Codoping toward Highly Stable Nickel-Rich Cathode, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c07655https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07655
9. ACS Nano：通过连续柔性的非晶MOF层提高金属阳极的性能
近日，来自西南大学团队与浙江大学团队，在国际顶级期刊ACS Nano上发表题为“Continuous Amorphous Metal−Organic Frameworks Layer Boosts the Performance of Metal Anodes”的观点文章。该观点文章报道了一种新型的连续柔性的非晶MOF层。当晶态MOF作为金属阳极保护层时，通常会遇到三个挑战：（1）聚合物粘合剂（PVDF）的引入会堵塞MOF的通道，阻碍金属离子的传输。（2） 金属枝晶将随着裂纹、空隙和晶界而生长，导致电池短路。（3） MOF晶体的刚性晶格（来源于MOF的结晶性质）将导致晶态MOF保护层的较差的机械性能。面对这些障碍，本文提出了一种新型的连续非晶MOF层作为金属阳极的保护层，以调节金属阳极的成核、生长和可逆性，并通过使用锌阳极证明了其有效性。
本文要点：
1）通过扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）、傅立叶变换红外光谱（FTIR）和拉曼光谱（Raman）等一系列表征，证实了连续无定形MOF的复杂结构，证明了配位缺陷导致的无定形结构。
2）连续的非晶态MOF层可以抑制晶界处的枝晶生长，消除晶界附近的锌离子迁移，表现较大的阳离子迁移数。理论计算和纳米划痕表明连续非晶MOF层与金属基底之间的结合力比晶态MOF层更强。同时，分子动力学（MD）模拟和实验拟合表明，与晶态MOF层相比，非晶MOF层的致密堆积结构缩短了锌离子的输运距离，完全消除了由空洞引起的传输间隙，展现出较低的锌离子扩散活化能和更高的扩散系数。
3）制备的非晶MOF层可以有效解决锌阳极的腐蚀、析氢反应、锌枝晶的生长等关键挑战。非晶MOF层的锌阳极具有超长循环寿命（约一年，超过7900 h）和低过电位（<40 mV），是晶态MOF保护层的12倍。
4）此外，采用非晶MOF层的锌阳极的柔性对称电池在不同弯曲角度（0°、90°和180°）下表现出良好的循环性。更重要的是，各种金属基底成功地涂覆了紧凑的非晶MOF层。非晶MOF层可以明显提高其他金属阳极的稳定性，包括Mg和Al等，表明其作为金属阳极保护层具有广阔的应用潜力。
Yang Xiang, et al, Continuous Amorphous Metal−Organic Frameworks Layer Boosts the Performance of Metal Anodes, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c06367https://doi.org/10.1021/acsnano.3c06367
10. ACS Nano：用于导热木基复合材料的强导热蜘蛛丝大豆蛋白基粘合剂的制备
通过制备强韧、多功能的大豆蛋白胶粘剂来替代甲醛树脂，开发无甲醛功能木质复合材料是一个重要的研究领域。然而，在保证大豆蛋白胶粘剂的粘接性能的同时，开发导热胶粘剂及其相应的木材复合材料是具有挑战性的。近日，借鉴蜘蛛丝的微相分离结构，北京林业大学Qiang Gao，Jingchao Li 采用球磨法将氮化硼(BN)与大豆分离蛋白(SPI)混合得到BN@SPI基质，并与自制的超支化反应底物作为无定形区域增强剂和交联剂缩水甘油三胺，制备了具有交联型微相分离结构的强导热大豆蛋白粘合剂。1）这些结果表明，可以采用机械球磨来剥离BN，然后结合SPI，从而获得紧密的结合界面连接。随后，胶粘剂的干剪切强度和湿剪切强度分别提高了14.3%和90.5%，达到1.83和1.05 Mpa。制得的胶粘剂还具有良好的导热系数(0.363 W/mK)。2）令人印象深刻的是，由于热压有助于胶粘剂建立热传导途径，所得到的木质复合材料的热导率是SPI胶粘剂的10倍，表现出与瓷砖类似的热导率，并具有开发生物导热材料、地热地板和储能材料的巨大潜力。该胶粘剂具有良好的阻燃性(极限氧指数为36.5%)和耐霉性(>50d)。这种仿生设计为开发多功能生物质粘合剂和复合材料提供了一种有效的技术。
Xin Zhang, et al, Preparation of Strong and Thermally Conductive, Spider Silk-Inspired, Soybean Protein-Based Adhesive for Thermally Conductive Wood-Based Composites, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c03782https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03782
11. ACS Nano：用于高性能多硫化物氧化还原液流电池的分级纳米电催化反应器
水相多硫化物是一种重要的富土多电子氧化还原电偶，可用于构建高容量密度和低成本的水氧化还原液流电池，但S2−/Sx2−的转化和动力学行为缓慢，导致输出功率密度低，活性物质利用率低。在这里，厦门大学Le Yang，Xiang Wang，Jiajia Chen提出了纳米受限自组装有序多孔钴氮共掺碳(OHP-Co/NC)作为电催化反应器来增强水相多硫化物的传质和氧化还原活性。1）有限元模拟结果表明，大孔和中孔相互连通的OHP-Co/NC具有更好的传质性能，其氧化还原电解液利用率为50.1%，而传统的Co/NC为23.3%。2）值得注意的是，在850°C获得的OHP-Co/NC具有最小的氧化还原峰电位差(ΔE=99 mV)。对多硫化物在氧化还原电解液中的在位拉曼光谱和在OHP-Co/NC单颗粒上的电化学拉曼光谱进行了对比研究。证实了OHPCo/NC-850催化剂对S42−有较强的吸附作用，并能延缓多硫化物在电催化剂界面上的强烈歧化和水解行为。3）因此，基于OHP-Co/NC-850型膜电极组件的多硫化物/亚铁氰化物RFB具有110mW cm−2的高功率密度，300次循环容量保持率稳定在99.7%以上。
Jinji Lan, et al, Hierarchical Nano-Electrocatalytic Reactor for High Performance Polysulfides Redox Flow Batteries, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c07085https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07085
12. ACS Nano：高离子转移隔膜与锂硼复合材料负极协同作用稳定锂金属电池
锂(Li)金属电池的发展一直受到枝晶生长严重、界面反应剧烈、体积变化大等问题的限制。为了解决这些问题，中南大学Gui-Chao Kuang，Libao Chen设计了一种LMB(8AP@LIB)，它将聚氧化石墨烯-聚环氧乙烷(8AP)功能化聚丙烯隔膜(8AP)与锂−硼(LiB)阳极结合在一起。1）拉曼结果表明，8AP上的PEO链可以影响电解液中Li+的溶剂化结构，导致Li+的均匀扩散和Li+沉积势垒的降低。8AP具有良好的离子导电性(4.9×10−4 S cm−1)、高的Li+迁移数(0.88)和显著的电解质吸收(2 93%)。3D LiB骨架可以显著降低充放电过程中的阳极体积变化和局部电流密度。2）因此，8AP@LIB有效地调节了Li+的通量，促进了无枝晶的均匀Li沉积。8AP@LIB的Li||Li对称电池在1 mA cm−2和5 mAhcm−2下表现出高达1000h的电化学稳定性。重要的是，8AP@LIB的Li||LiFePO4全电池在2C下实现了令人印象深刻的2000次循环，同时保持了86%的高容量保持率。功能化隔膜与LiB阳极的协同效应可能为高性能LMBs的发展提供方向。
Tuoya Naren, et al, Stabilizing Lithium Metal Batteries by Synergistic Effect of High Ionic Transfer Separator and Lithium−Boron Composite Material Anode, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c06336https://doi.org/10.1021/acsnano.3c06336
