1. Nature Materials：用于远程神经刺激和运动功能恢复的自整流磁电超材料
将磁场转化为电场的磁电材料通常用于无线电子和生物医学应用。例如，磁电可以远程刺激神经组织，但其最佳共振频率通常太高，无法刺激神经活动。在这里，莱斯大学Jacob T. Robinson报道了一种用于精确定时神经刺激的自整流磁电超材料。1) 这种超材料依赖于半导体层之间的非线性电荷传输，使材料能够在交变磁场存在的情况下产生稳定的偏置电压，并同时生成时间平均电压偏差超过2V的脉冲序列 。2) 作者使用磁电非线性超材料无线刺激外周神经，以恢复麻醉大鼠模型中的感觉反射，并恢复潜伏期小于5 ms的切断神经中的信号传输，这些结果表明磁电超材料的合理设计可用于先进生物技术和电子技术。
Joshua C. Chen, et al. Self-rectifying magnetoelectric metamaterials for remote neural stimulation and motor function restoration Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01680-4https://doi.org/10.1038/s41563-023-01680-4
2. Nature Chemistry：以高亲和力结合阴离子的芳香五酰胺大环实现生物膜中传输
在生物大分子中，官能团的趋同定位产生了良好的结合、催化和传输能力，然而以最小的构象不确定性来产生类似性质仍极具挑战性。近日，纽约州立大学Bing Gong、上海交通大学Zhifeng Shao报道了由相应单体一锅合成的C5对称芳香族五酰胺大环。1) 其晶体结构具有一个星形、完全受约束的主链，并具有十个交替的NH/CH氢键供体和五个大的酰胺偶极子朝向大环的中心。在高正电性空腔中，作者发现该大环在溶液中以1:1的化学计量结合阴离子，并且对卤化物具有高亲和力，以及对含氧阴离子具有非常高的亲和力。2) 作者发现，这种大环能够以高氯选择性在脂质双层中运输阴离子，并能恢复囊性纤维化气道细胞培养物耗尽的气道表面液体。
Ruikai Cao, et al. Aromatic pentaamide macrocycles bind anions with high affinity for transport across biomembranes. Nature Chemistry 2023DOI：10.1038/s41557-023-01315-whttps://doi.org/10.1038/s41557-023-01315-w
3. Nature Synthesis：金属配合物的去溶剂化构建金属-有机框架玻璃
结构设计是玻璃材料的一个重要挑战，包括金属-有机框架（MOF）玻璃。目前的热和机械玻璃化方法主要局限于唑酸盐和氰化物基结晶MOFs，因为其他MOF晶体通常在熔化前或研磨时分解，而不是形成稳定的玻璃。在这里，京都大学Yong-Sheng Wei、Satoshi Horike报道了一种通过溶剂化金属-配体离散络合物的“去溶剂化”制备MOF玻璃的方法。1) 作者合成了具有12种不同长度、形状、侧基和配位基（羧酸盐、吡啶基和唑酸盐）的MOF玻璃。金属配合物的氢键网络预组装成金属-配体阵列，从而在去溶剂化过程中引导玻璃的形成。2) 作者通过分子水平的结构转化研究发现，所制备的玻璃具有结构多样性，并具有可调的孔（尺寸和改性）和良好的加工性，以及玻璃化转变温度范围从120 °C至280 °C。此外，具有较大配体的玻璃具有较高的结晶温度，从而在无压力加热下合成无晶界和透明的单体。
Yong-Sheng Wei, et al. Desolvation of metal complexes to construct metal–organic framework glasses. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-023-00412-5https://doi.org/10.1038/s44160-023-00412-5
4. Nature Synthesis：核壳纳米颗粒热转化为单分散高熵合金纳米颗粒的逆合成设计
由五种或五种以上元素组成的高熵合金（HEAs）由于其独特的性能而引起了人们的广泛关注。然而，由于金属前体还原率的差异和对反应中间体的了解不足，通过胶体化学合成单分散HEA纳米颗粒（NP）仍极具挑战性。在这里，印第安纳大学Sara E. Skrabalak提出了一种通过NP转化途径制备HEA NP的通用方法，其中两相核壳NP可通过胶体化学合成，然后通过热退火转化为单相HEA NP。1) 通过考虑金属或金属前体的相对氧化还原电位和所选金属的固有晶格性质，作者建立了前体核壳NP的必要合成原理。作者发现单分散核壳NP一旦合成，就可以通过适用于不同NP载体的简单退火程序将其转化为单相HEA NP。2) 此外，作者所研究的组成金属包括Pd、Cu、Pt、Ni、Co、Au、Ag和Sn。作者证明了该策略对核相和壳相之间混合程度的操控能力，以及这种NP转化策略对单分散HEA NP的普遍性。
Nabojit Kar, et al. Retrosynthetic design of core–shell nanoparticles for thermal conversion to monodisperse high-entropy alloy nanoparticles. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-023-00409-0https://doi.org/10.1038/s44160-023-00409-0
5. Nature Synthesis：钯催化羰基化合成二酰胺和酰胺基酯
鉴于酰胺在化学和生物学中的广泛应用，开发其合成方法仍极其重要。尽管自尿素合成以来，虽然酰胺键的构建是已知的，但直接制备酰胺仍极具挑战性，特别是具有多个酰胺基的酰胺。为了应对这一挑战，莱布尼茨催化研究所Matthias Beller利用钯催化羰基化合成二酰胺和酰胺基酯。1) 作者开发了一种在羰基化催化剂存在下，通过将胺和醇与特定的分子钳连接来获得杂双官能化合物的方法。作者使用选择性钯催化的二氨基和氨基烷氧基羰基化，由可用的炔丙基乙酸酯合成非对称二酰胺和酰胺基酯。2) 机理研究和控制实验揭示了以烯丙基酰胺、烯丙基胺和二烯酰胺为关键中间体的级联过程。该策略的通用性通过高度选择性地合成>100个杂双功能分子（包括许多药物相关产品）来证实。
Yao Ge, et al. Synthesis of non-equivalent diamides and amido-esters via Pd-catalysed carbonylation. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-023-00411-6https://doi.org/10.1038/s44160-023-00411-6
6. Nature Commun.：钙钛矿太阳能电池的倍增载流子实现超100 %内量子效率
通过倍增载流子（Carrier multiplication）的方式可能打破单节光伏电池的Shockley-Queisser极限，虽然人们通过令人信服的光谱数据说明钙钛矿卤化物存在非常强的倍增载流子现象，但是对于真实钙钛矿太阳能电池的相关研究仍非常少。有鉴于此，南洋理工大学Tze Chien Sum等通过研究 Cs0.05FA0.5MA0.45Pb0.5Sn0.5I3体系，说明这种钙钛矿电池非常低的2Eg阈值(~500 nm)和高效率(99.4±0.4 %)。1）强倍增效应能够产生超过110 %的内量子效率，在最好的器件中内量子效率甚至高达160 %。这项研究结果有助于理解倍增载流子效应对于钙钛矿太阳能电池的贡献，有助于理解各种因素的影响（光学损失以及寄生性吸收损耗、载流子复合损耗、载流子提取损耗）。2）倍增载流子效应在Pb-Sn混合钙钛矿太阳能电池中存在，但是倍增载流子起到的作用可能受到抑制。作者认为通过对器件结构进行设计，能够调节钙钛矿太阳能电池更好的表现倍增载流子效应。
Yue Wang, et al, Carrier multiplication in perovskite solar cells with internal quantum efficiency exceeding 100%. Nat Commun 14, 6293 (2023)DOI: 10.1038/s41467-023-41758-whttps://www.nature.com/articles/s41467-023-41758-w
7. Science Advances：石墨炔中的炔烃到烯烃的转化驱动整个碳膜的瞬时可逆变形
新兴的软体机器人领域需要具有快速响应能力和可控精确变形的核心执行器和相关响应功能材料。在这里，中科院化学所李玉良院士，Changshui Huang开发了一种炔烃到烯烃化学键转换方式作为驱动力来控制具有不对称界面设计的二维碳石墨炔（GDY）薄膜的超灵敏和瞬时可逆变形。1）丙酮通过快速结合和释放过程触发炔烃到烯烃的化学键转化。2）所制成的基于 GDY 的形变调制器在浸入丙酮蒸气气氛中时表现出快速改变形状（在 0.15 秒内），并在暴露于空气时恢复到其原始形状（恢复时间 < 0.01 秒），具有诸如大曲率、快速恢复时间、出色的稳定性和重复性。3）它可以模仿蚊子幼虫的运动，显示出作为微型仿生软机器人的巨大前景。研究结果表明，炔烃键向烯烃键的转化是开发智能机器人和仿生学等领域智能材料的独特驱动力。
Xiaodong Li, et al, Alkyne-to-alkene conversion in graphdiyne driving instant reversible deformation of whole carbon film, Sci. Adv. 9 (40), eadi1690.DOI: 10.1126/sciadv.adi1690https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi1690
8. Science Advances：二氧化硅聚合物复合材料的分层空间组装方法可产生多功能的二氧化硅/碳纳米粒子
在没有表面活性剂模板的情况下组装二氧化硅和聚合物是构建复杂纳米结构的新兴策略，但其基本机制和结构多功能性在很大程度上仍未被探索。近日，中国石油大学Chengzhong Yu，Hao Song报道了二氧化硅-聚合物复合材料的分层空间组装策略，以生产具有前所未有的结构的二氧化硅和碳纳米颗粒。1）组装层次涉及复合球体中较高长度尺度的不对称A-B-A核壳型空间组装，以及中间层B中的纳米级组装，其中二氧化硅/聚合物比率控制二氧化硅纳米域的组装结构。2）通过对分层空间组装机制的深入理解，获得了一系列具有有趣且可控结构的二氧化硅和碳纳米粒子，这是通过传统的表面活性剂模板方法无法轻易实现的。这项工作为设计合成具有精确调控结构的纳米颗粒开辟了一条途径。
Dan Cheng, et al, A hierarchical spatial assembly approach of silicapolymer composites leads to versatile silica/carbon nanoparticles, Sci. Adv. 9 (40), eadi7502.DOI: 10.1126/sciadv.adi7502https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi7502
9. Science Advances：透明石英玻璃微结构的低温3D打印
透明石英玻璃因其卓越的光学、热学和化学性能而成为社会和工业中最重要的材料之一。然而，玻璃极难成型，尤其是复杂和微型结构。三维 (3D) 打印的最新进展已允许创建玻璃结构，但这些方法涉及耗时且高温的过程。在这里，佐治亚理工学院H. Jerry Qi报道了一种基于光化学的策略，用于在温和条件下制造微米尺寸的玻璃结构。1）该技术使用可光固化的聚二甲基硅氧烷树脂，该树脂可 3D 打印成复杂的结构，并在臭氧环境中通过深紫外 (DUV) 照射转化为石英玻璃。2）用于二氧化硅微结构的独特 DUVozone 转化工艺温度低（约 220°C）且快速（<5 小时）。此外，印刷石英玻璃透明度高，表面光滑，可与商业熔融石英玻璃相媲美。这项工作能够通过光化学在石英玻璃中创建任意结构，并为玻璃加工技术的未开发领域开辟了机会。
Mingzhe Li, et al, Low-temperature 3D printing of transparent silica glass microstructures, Sci. Adv. 9 (40), eadi2958.DOI: 10.1126/sciadv.adi2958https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi2958
10. Angew：结合微生物电化学和二氧化碳电解，通过从电能到甲酸盐到生物电的过程对生物混合电池进行超快速充电
人们对全球变暖的日益担忧引发了对可再生能源存储的广泛研究。在这项研究中，福建农林大学Yong Jiang结合了微生物电化学和电化学二氧化碳还原方面的最新进展，采用纯甲酸作为能量载体，推出了一种超快充电生物混合电池。1）研究人员建造了具有细长阴极电解质层和固体电解质层的二氧化碳电解槽，这使得使用价格实惠的阴离子交换膜和易于获得的电催化剂成为可能。生物混合电池只需充电 3 分钟即可完成令人惊叹的 25 小时放电阶段。2）在电力到甲酸盐到生物电的过程中，生物转化在限制整体法拉第效率和能源效率方面发挥着至关重要的作用。通过在待机期间将氮气存储在萃取室中，CO2 电解槽能够在气体待机模式下连续运行长达 164 小时，令人印象深刻。此外，排放阶段产生的电信号用于监测水的生物毒性。3）研究人员在生物阳极中鉴定了与甲酸代谢相关的功能基因，并发现了电化学活性细菌。另一方面，副球菌主要存在于用过的空气阴极中。这些结果推进了人们目前开发生物混合技术的进展。
Na Chu, et al, Super-fast Charging Biohybrid Batteries through a Power-toformate-to-bioelectricity Process by Combining Microbial Electrochemistry and CO2 Electrolysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312147DOI: 10.1002/anie.202312147https://doi.org/10.1002/anie.202312147
11. AM：胆固醇代谢调节的HOF基生物调谐器用于胶质母细胞瘤的非抗体依赖性免疫治疗
胶质母细胞瘤(GBM)的代谢重编程会影响免疫抑制微环境，是实现有效的免疫治疗面临的一项严峻挑战。有鉴于此，中国科学院长春应化所张洪杰院士、Yang Liu和王樱蕙副研究员利用在中枢神经系统(CNS)中相对孤立的胆固醇代谢微环境开发了一种专门为实现GBM免疫治疗“量身定制”的氢键有机框架(HOF)。1）基于HOF的生物调节剂能够调节细胞外/胞内的胆固醇代谢，有效阻断程序性死亡蛋白1/程序性死亡配体1(PD-1/PD-L1)通路，降低2B4表达，进而从代谢上破坏GBM的免疫抑制微环境，并使CD8+ T细胞恢复活力。研究发现，调节胆固醇代谢也有助于治疗GBM侵袭。2）在调节胆固醇代谢过程中，肿瘤微环境(TME)介导、化学激发的光动力疗法(PDT)也能够得到增强。实验结果表明，该生物调谐器可有效触发免疫原性细胞死亡(ICD)，增加细胞毒性T淋巴细胞(CTLs)在GBM中的浸润。通过逆转免疫抑制微环境和化学激发PDT，该方法可实现对GBM的高效非抗体依赖性免疫治疗。综上所述，该研究能够为通过调节胆固醇代谢增强免疫治疗提供重要的理论基础，进一步探索了"代谢检查点"策略在GBM治疗中的可行性。
Na Yin. et al. A Cholesterol Metabolic Regulated Hydrogen-Bonded Organic Framework (HOF)-Based Biotuner for Antibody Non-Dependent Immunotherapy Tailored for Glioblastoma. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202303567https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303567
12. AM综述：具有多重类酶活性的纳米酶的调控、合理设计和应用
东南大学顾宁院士和张宇教授对具有多重类酶活性的纳米酶的调控、合理设计和应用相关研究进行了综述。1）具有多重类酶活性的纳米材料被称为多酶类纳米酶，其在近年来也受到了越来越多的关注，在生物传感和治疗等多个领域表现出了巨大的应用潜力。与单酶纳米酶相比，多酶纳米酶具有多种独特的优势，包括协同作用、级联反应和对环境响应的选择性等。然而，与单酶纳米酶相比，多酶纳米酶的催化机制和设计策略也更加复杂和难以捉摸。2）作者在文中系统地讨论了基于活性的数量/类型的多酶纳米酶分类方案、调控多酶活性的内外部因素、基于化学、仿生和计算机辅助策略的合理设计方法以及多酶活性优势的应用进展。此外，作者也对目前多酶纳米酶开发和应用所面临的挑战和未来发展方向进行了讨论与展望。
Jingyi Sheng. et al. Multienzyme-Like Nanozymes: Regulation, Rational Design, and Application. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202211210https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202211210
