1. Chem. Rev.综述：离子液体：具有独特、可调特性的新型活性药物成分
离子液体(ILs)，大致定义为熔化在100 °C以下的盐，从20世纪90年代中后期开始引起科学兴趣，主要是因为人们认为它们可以通过消除化学合成中的挥发性有机溶剂来促进绿色化学。近日，德克萨斯理工大学Julia L. Shamshina，Robin D. Rogers总结了过去15年来活性药物成分离子液体(API-ILs)的开发进展，它构成了一种具有前景的改变游戏规则的策略，以克服传统固态药物的多重问题，例如多晶性。1）本综述的一个关键部分是收集迄今为止制备的原料药-ILs和深度共熔溶剂(DESs)。综述包括API-IL的合理设计规则和API-IL的形成、合成和表征工具。重点介绍了命名和离子形态，以及它们可能造成的混乱，特别是对于中等离子性的ILs和DESs的物种形成。2）作者还重点介绍了体内和体外的药物活性研究，药代动力学/药效学的差异取决于API-ILs的离子性。此外，简要概述了用于输送药物的原料药的ILs，并总结了将原料药-ILs转化为药物制造的主要前景和障碍。
Robin D. Rogers, et al, Ionic Liquids: New Forms of Active Pharmaceutical Ingredients with Unique, Tunable Properties, Chem. Rev., 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00384https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00384
2. Joule：具有热盐对流的极耐盐多级太阳能蒸馏
多级太阳能蒸馏的最新进展有望实现淡水的可持续供应。然而，由于盐的积累，其性能显著下降，这对太阳能脱盐的长期可靠性和高盐排放的有效处理都构成了挑战。在这里，上海交通大学Xu Zhenyuan、麻省理工学院Wang Evelyn N.受热卤对流的启发，展示了一种具有极端耐盐性能的太阳能多级膜蒸馏。1) 通过使用有限的盐水层作为蒸发器，作者实现了强烈的热盐对流，以减轻盐的积聚并增强热传递。在一次阳光照射下，作者在0–20 wt%的盐度范围内，实现了322%–121%的太阳能-水效率。2) 此外，作者通过对20 wt%的浓缩海水进行180小时的连续脱盐，证明了其具有对盐积累的极端抵抗力。凭借高淡水产量和极端耐盐性，该设备显著降低了水生产成本，为被动式太阳能海水淡化以实现可持续水经济铺平了道路。
Jintong Gao, et al. Extreme salt-resisting multistage solar distillation with thermohaline convection Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.08.012https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.08.012
3. Joule：增强掺杂剂扩散以实现共轭聚合物中的超高电导率和高效热电转换
有机热电（TE）作为下一代能源转换技术引起了人们的极大关注；然而，它的实际应用仍然受到低功率因数的限制。在此，庆尚大学Hyun Ho Choi、韩国建国大学Bong-Gi Kim、韩国亚洲大学Jong H. Kim通过增强掺杂剂扩散来实现共轭聚合物中的超高电导率和高效热电转换。1) 作者报道了一种普遍适用的溶剂组合掺杂方法，用于改善共轭聚合物（CP）的TE性能。三元溶剂中的残留溶剂增大了CP膜中的自由体积。2) 该策略提高了掺杂膜中的掺杂剂扩散效率和电荷载流子密度，从而显著提高了CP中的电导率。当用三元溶剂处理的掺杂CP膜应用于TE器件时，由于其具有持久的塞贝克系数和超高的电导率，从而使其具有优异的功率因数。
Sang Eun Yoon, et al. Enhancing dopant diffusion for ultrahigh electrical conductivity and efficient thermoelectric conversion in conjugated polymers. Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.09.002https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.09.002
4. Chem：金属有机框架材料作为能源应用平台
基于金属有机框架（MOF）的材料，包括原始MOFs、MOF复合材料和MOF衍生物，由于其具有可定制性、大比表面积和可调孔径，已成为储能和转换应用的研究热点。近日，南方科技大学徐强院士、Xiao Xin对金属有机框架材料作为能源应用平台进行了综述研究。1) MOF基材料目前还处于起步阶段，需要付出更多的努力，使其在大规模实际应用中具有竞争力。作者概述了MOF基材料在储能和转换应用中的最新进展，包括气体储存、电池、超级电容器和光/电化学能量转换。2) 此外，作者强调了不同材料在各种场景中的优势，并总结了MOF基储能和转换材料目前面临的挑战和现状，并对未来的研究方向进行了展望。
Wenjuan Wang, et al. Metal-organic framework-based materials as platforms for energy applications. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.09.009https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.09.009
5. Chem：用计算工程材料加速锂电池的设计
可再生能源市场的需求推动了高能量密度、温度适应性、可持续、安全和具有成本效益的电池设计。近日，浦项科技大学Jeong Woo Han对利用计算工程材料来加速锂电池设计进行了综述研究。1) 确定哪些参数对电池设计工作至关重要，其需要将技术进步与电池组件（包括阴极、阳极和电解质）联系起来，而这些组件需要从根本上进行正确表征。数据驱动的电池设计通过对基本材料特性和现象的多尺度研究，促进了总体技术改进。这包括计算模拟和机器学习。2) 作者首先开发了一种材料选择和性能调整的基本计算方法，融合了原子模拟、机器学习和数据驱动技术。随后，作者将该方法与加速锂基电池应用中的阳极、阴极和电解设计相结合。除了将讨论扩展到通用电池性能指标和全固态电池开发之外，作者最终还就如何改进未来的研究提出了建议。
Sandip Maiti, et al. Accelerating Li-based battery design by computationally engineering materials. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.09.007https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.09.007
6. Chem：手性双核铜配合物在对映选择性炔丙基取代中的应用
尽管双核铜活性位点存在于一些生物和多相催化剂中，但手性双核铜催化剂的开发仍处于起步阶段，这仍然是一个巨大的挑战。在此，中国科学院大学上海有机化学研究所Wang Xiaoming、上海科技大学Ding Kuiling、郑州大学Lan Yu报道了手性双核铜配合物在对映选择性炔丙基取代中的应用。1) 作者报道了一系列由手性苯并[c]齐墩啉-二恶唑啉骨架负载的双核铜催化剂，其通过炔丙基取代在炔丙醇衍生物的动力学拆分中表现出高效性。2) 机理研究表明，双核铜核在与乙炔基和亚烯基配体的配位中表现出双功能作用。该发现阐明了该过程的反应机理，为双核铜核对催化中的底物活化和选择性控制观点提供了坚实的支持。
Qilong Cai, et al. Well-defined chiral dinuclear copper complexes in enantioselective propargylic substitution: For a long-standing supposition on binuclear mechanism. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.09.006https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.09.006
7. JACS：调控稀土/Cu协同催化实现产物C2+和CH4调控
调节电催化还原CO2的反应路径是生成特定产物的一种方法。有鉴于此，中国科学院化学研究所韩布兴院士、朱庆宫研究员等设计一系列稀土-Cu复合催化剂，发现通过调节催化剂的组成和结构能够控制产物，实现产物在C2+和CH4之间变化。1）合成了原子比例为9/1的Cu9Sm1-Ox，产物生成C2+的法拉第效率达到81 %，电流密度达到700 mA cm-2，产物中基本上未见CH4生成。当Cu/Sm的比例为1/9，组成为Cu1Sm9-Ox催化剂产物的CH4法拉第效率为65 %，电流密度为500 mA cm-2。通过实验和理论计算结果说明当Cu/Sm的比例在9/1和1/9之间变化，催化剂中一直存在CuSm2O4晶相，当Cu的比例较高，催化剂由Cu和CuSm2O4组成。催化剂少量的Sm能够增强*CO的结合，促进C-C偶联反应。但是，当Sm的含量增加，催化剂由CuSm2O4和Sm2O3组成。Sm能够稳定二价Cu，提供更多质子供体，降低*CO加氢生成CH4所需的反应能量。2）在两种反应路径中，CuSm2O4晶相能够与Cu或者Sm2O3之间进行协同催化，这种现象说明不同的微环境导致生成不同种类产物。这项研究方法能够用于其他Cu-稀土（La, Pr, Eu）复合催化剂，改善电催化还原CO2制备C2+或者CH4。
Jiyuan Liu, et al, Switching between C2+ Products and CH4 in CO2 Electrolysis by Tuning the Composition and Structure of Rare-Earth/Copper Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c05562https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05562
8. JACS：使用负载离子液体相上的双金属纳米粒子作为多功能催化剂从芳香族羧酸中脱羧和串联还原/脱羧途径合成取代苯酚
苯酚及其衍生物，如烷基酚和氨基酚是重要的化合物，广泛应用于化学工业的所有领域，包括日用品、精细化学品、农用化学品和药品的生产。近日，马克斯·普朗克化学能量转换研究所Alexis Bordet，Walter Leitner 使用由固定在胺官能化负载离子液体相（Fe25Ru75@SILP+IL-NEt2）上的双金属铁钌纳米颗粒组成的多功能催化剂，通过羟基苯甲酸衍生物的选择性脱羧来获得有价值的取代苯酚。1）研究人员使用分子方法组装催化系统的各个组件，使金属和胺位点在载体材料上紧密接触，从而提供高稳定性和高脱羧活性。研究人员发现在氢气气氛下操作对于实现高选择性和产率至关重要。2）由于催化剂材料还能够选择性加氢和加氢脱氧各种附加官能团（即甲酰基、酰基和硝基取代基），因此可以通过集成串联反应直接获得相应的酚。3）该方法开辟了多种合成途径，用于从各种易于获得的底物（包括源自木质纤维素生物质的化合物）生产有价值的酚。
Natalia Levin, et al, Decarboxylation and Tandem Reduction/Decarboxylation Pathways to Substituted Phenols from Aromatic Carboxylic Acids Using Bimetallic Nanoparticles on Supported Ionic Liquid Phases as Multifunctional Catalysts, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c09290https://doi.org/10.1021/jacs.3c09290
9. Angew：双等离激元共振耦合促进空气中硝酸盐的定向光合作用
光催化，特别是等离激元介导的光催化，为在环境条件下将氮直接氧化成硝酸盐提供了一种绿色且可持续的方法。然而，传统等离子体催化剂的局域电磁场增强有限和热载流子寿命短导致光催化效率不理想，是等离激元光催化技术大规模应用的绊脚石。在此，中科大谢毅院士，Chong Xiao设计并演示了双等离子体异质结（Bi/CsxWO3）实现了高效、选择性的光催化 N2 氧化。1）在全光谱照射下，Bi/CsxWO3 (694.32 μg g-1 h-1 ) 的NO3-产率是CsxWO3 (292.12 μg g-1 h-1 ) 的2.4倍。2）表面双等离激元共振耦合效应产生局域电磁场强度的激增，以提高形成效率并延迟高能热载流子的自热化。最终，电子参与•O2 的形成，而空穴参与•OH 的生成和N2 的活化。多种活性氧的协同作用驱动NO3直接光合作用，实现光催化反应中光生电子和空穴的综合利用。双等离激元共振耦合促进光激发载流子的定向综合利用的概念将为高效光催化系统的合理设计开辟新的途径。
Jingjing Yang, et al, Dual-Plasmon Resonance Coupling Promoting Directional Photosynthesis of Nitrate from Air, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311911DOI: 10.1002/anie.202311911https://doi.org/10.1002/anie.202311911
10. AM：纳米酶-美瞳用于预防眼表疾病
在眼表处有效平衡由各种因素引起的过量活性氧物种(ROS)是预防眼表疾病(OSDs)发展的重要策略。然而，由于局部给药的传统抗氧化剂具有吸收差、代谢快和不可逆转的消耗等问题，因此其疗效也会受到很大的限制。为了解决这一问题，中国科学院长春应化所杜衍研究员和南京大学魏辉教授开发了嵌入抗氧化纳米酶的美瞳，该抗氧化纳米酶可以持续清除ROS，因此能够实现对OSDs的有效预防。1）实验选择将具有多种类抗氧化酶活性和优良的生物相容性的普鲁士蓝家族纳米酶作为研究对象，其颜色的多样性也使其有望成为传统染料的替代品以用于美瞳(CCLs)的开发。2）研究者在暴露于高风险OSDs的兔和大鼠等模型中证明了该纳米酶-CCLs的疗效。综上所述，这种可以预防OSDs的纳米酶-CCLs有望为实现CCLs向可穿戴生物医学设备的转化奠定重要基础，并且能够为拓展纳米材料在临床实践中的合理应用提供新的策略。
Quanyi Liu. et al. Nanozyme-Cosmetic Contact Lenses for Ocular Surface Disease Prevention. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202305555https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202305555
