1. Nature Commun.：在3D打印仿生结构中生长可回收和可修复的压电复合材料用于保护性可穿戴传感器
轻质、坚固、可感知的仿生多功能结构材料在体育、医学、航空航天等领域显示出巨大的应用前景。然而，集成了机械保护和压电感应的智能监控设备是有限的。在此，圣地亚哥州立大学Yang Yang，武汉大学Ziyu Wang报道了一种在3D打印墨鱼骨结构中生长可回收和可治愈的罗谢尔压电盐晶体的策略，以形成一种新的复合材料，用于加固智能监控设备。1）除了具有优异的力学性能和压电性能外，还对3D打印罗谢尔盐乌贼骨复合材料的生长机理、可回收性、敏感性和可修复性进行了研究。2）此外，复合材料的多功能性已被探索并应用于足球运动员的智能传感器盔甲和跌倒警报膝垫，重点是结合机械加固和电气自我感知能力以及冲击力的大小和分布的数据收集，这为体育、军事、航空航天和生物医学工程中的下一代智能监控电子产品的设计提供了新的思路。
He, Q., Zeng, Y., Jiang, L. et al. Growing recyclable and healable piezoelectric composites in 3D printed bioinspired structure for protective wearable sensor. Nat Commun 14, 6477 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41740-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-41740-6
2. Nature Commun.：基于亚原子修饰的热激活延迟荧光化合物提高OLED的工作稳定性
实现工作稳定的蓝色有机发光二极管是整个领域的一个具有挑战性的问题。虽然器件优化一直是有效延长器件寿命的重点，但基于化学结构的分子工程，特别是在亚原子水平上的策略仍然很少。近日，清华深圳国际研究生院Man-Chung Tang，Season Si Chen，Guodan Wei探讨了靶向氢气对热激活延迟荧光发射体的供体和/或受体单元的影响，并研究了基于同位素效应的本征分子稳定性与器件运行稳定性之间的结构-性质关系。1）研究人员发现，除了供体单元外，受体单元的氢化对于提高热激活延迟荧光化合物的光稳定性以及器件寿命也是至关重要的，而供体单元的光稳定性通常被忽略，这是因为氢化受体的可获得性和合成复杂性。2）在这些同位素类似物的基础上，我们观察到器件的工作稳定性逐渐提高，在1000 cdm−2的亮度下，器件的长寿命达到初始亮度23.4h的90%。研究人员预计，我们的战略氢化方法将提供洞察力，并证明在亚原子水平上的结构改性材料对于延长设备运行稳定性的重要性。
Jung, S., Cheung, WL., Li, Sj. et al. Enhancing operational stability of OLEDs based on subatomic modified thermally activated delayed fluorescence compounds. Nat Commun 14, 6481 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-42019-6
3. Nature Commun.：基于石墨烯集成光电混频器的亚太赫兹无线传输
在下一代天线系统和网络中，光电子学是将无线链路频率提升到亚太赫兹频率的有价值的解决方案。在此，TeCIP研究所Alberto Montanaro提出了一种低功耗、小占地面积的构建块，用于支持宽带容量(例如，每条链路10-100 Gb/S及以上)的6G和5G新无线传输。1）研究人员展示了一种基于石墨烯的无线数据链路，达到了有限的亚太赫兹载波频率和多Gbit/S的数据速率。2）该设备由一个基于石墨烯的集成光电混频器组成，能够将接近100 GHz的光学产生的参考振荡器与基带电信号混合。3）研究人员展示了大于96 GHz的光电带宽和−44分贝的上转换效率，其占地面积远远小于最先进的光子发射机(即<0.1 mm2)。这些结果是由基于晶片规模的高迁移率石墨烯的集成光子技术实现的，并为毫米波技术的光电子学阵列天线的发展铺平了道路。
Montanaro, A., Piccinini, G., Mišeikis, V. et al. Sub-THz wireless transmission based on graphene-integrated optoelectronic mixer. Nat Commun 14, 6471 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-42194-6
4. Nature Commun.：肌腱定位和预防肌肉损伤的可伸缩表面肌电电极阵列贴片
表面肌电信号(SEMG)可以提供有关肌肉表现的多种信息。如果目前的表面肌电信号电极是可伸展的、排列的、能够多次使用的，它们将为连续监测提供足够的高质量数据。这些特性的缺乏阻碍了表面肌电信号在临床和日常生活中的广泛使用。在这里，南方科技大学蒋兴宇，利兹大学Samit Chakrabarty通过设计一种使用单宁酸、聚乙烯醇和PEDOT：PSS(TPP)的粘合干燥电极来解决这些限制。1）与目前的电极相比，TPP电极具有更好的延伸性(~200%)和粘附性(0.58N/cm)，确保了与皮肤的稳定和长期接触以进行记录(>20分贝；>5天)。2）此外，还研制了一种金属-聚合物电极阵列贴片(MEAP)，它由液态金属(LM)电路和TPP电极组成。MEAP显示出比商业阵列更好的一致性，从而在肌肉运动过程中产生更高的信噪比和更稳定的记录。3）这些MEAP采用可伸缩丝网印刷制造，具有完全可拉伸的材料和阵列结构，能够实时监控肌肉应力、疲劳和肌腱位移。它们在减少肌肉和肌腱损伤并提高日常运动和专业运动中的表现方面的潜力很大。
Yang, S., Cheng, J., Shang, J. et al. Stretchable surface electromyography electrode array patch for tendon location and muscle injury prevention. Nat Commun 14, 6494 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-42149-x
5. EES：印刷光伏的辊对辊槽模涂层的高通量优化和工艺评估
印刷光伏的商业化需要了解单层的最佳组成和微观结构，以及在工业条件下大面积控制这些性能的能力。虽然微观结构优化可以很容易地通过实验室规模的方法实现，但从实验室规模转移到中试生产线（“实验室到晶圆厂”）是一个缓慢而繁琐的过程：首先，在线操作结构敏感方法的困难阻碍了正确的微观结构表征，其次，必须重新确定每种材料组合的加工性能关系，因为通过典型的实验室规模旋涂获得的结果不能直接进行转移。在这里，纽伦堡亥姆霍兹可再生能源研究所H.-J. Egelhaaf、Christoph J. Brabec、Karen Forberich展示了如何优化有机太阳能电池的性能，同时直接在工业相关的槽模涂布线上以2D组合方法评估其工艺性能。1) 作者通过一个多喷嘴槽模头实现其工艺性能评估，其允许参数沿幅材和跨幅材变化。作者能够在一次涂层运行中生成和分析3750个器件，并改变活性层供体与受体的比例和电子传输层（ETL）的厚度。作者使用高斯过程回归（GPR）来精确确定最佳参数组合，并从UV-Vis吸收光谱中推断出活性层形态的性能相关特征。2) GPR获得的工艺参数、形态和性能之间的相关性为底层物理研究提供了线索，最终通过自动化高通量漂移扩散模拟对其进行量化。作者在非常薄的ETL涂层中观察到的电压损失是由于ETL对电极的不完全覆盖，这导致表面复合的增强。
Michael Wagner, et al. Cutting “lab-to fab” short: High Throughput Optimization and Process Assessment in Roll-to-Roll Slot Die Coating of Printed Photovoltaics. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01801F
6. Angew：空位缔合促进苯腈在BiOBr纳米片上的光合作用
光催化有机功能化反应代表了一种绿色、经济且可持续的增值化学品合成路线。然而，与氧活化形成相关含氧化合物相比，多相光催化在直接活化氨分子以生产高附加值含氮有机产品方面效率较低。在这项研究中，清华大学李亚栋院士，Xing Cao，Qing Peng报道了使用具有表面空位缔合体的BiOBr纳米片促进苯甲醇氨氧化（99%转化率，93%选择性）的苯甲腈异质光合作用。1）相比之下，具有其他类型空位的催化剂的主要反应是苯甲醇氧化成苯甲醛。2）实验测量和理论计算证明了空位类型在产物选择性方面的特异性，这种空位类型是由于NH3和O2的吸附和活化而产生的，这是促进随后的C-N偶联和氧化成腈所需的。这项研究提供了对空位作为多相光催化催化位点的作用的更好理解。
Tong Han, et al, Photosynthesis of Benzonitriles on BiOBr Nanosheets Promoted by Vacancy Associates, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313325DOI: 10.1002/anie.202313325https://doi.org/10.1002/anie.202313325
7. Angew：轴向手性多孔芳烃笼对C60和C70富勒烯的选择性包埋和手性诱导
手性感应一直是化学中的一个重要课题，不仅因为它与理解自然界自发对称破缺的神秘现象相关，而且因为它对医学和手性工业的重要影响。通过主客体相互作用诱导富勒烯手性的报道很少，这主要归因于它们的高对称性和可及性方面的挑战。在此，东北师范大学Chunyi Sun报道了两对新的手性多孔芳香笼（PAC），R-PAC-2、S-PAC-2（带有Br取代基）和R-PAC-3、S-PAC-3（带有CH3取代基）对映体。1）PAC-2（而不是PAC-3）实现了富勒烯封装，并在富勒烯炭黑中选择性结合C70而非C60。更重要的是，单晶X射线衍射和富勒烯吸收区内强烈的CD信号证实了R-PAC-2、S-PAC-2和富勒烯之间手性诱导的发生。2）DFT计算揭示了源自面对面芳烃-富勒烯相互作用的静电效应对C70选择性的主导作用，并阐明了取代基对富勒烯封装的影响。富勒烯与周围手性笼之间的差异相互作用对富勒烯固有的高度对称电子结构的干扰可能是富勒烯诱导手性的主要原因。
Junning Kou, et al, Selective Encapsulation and Chiral Induction of C60 and C70 Fullerenes by Axially Chiral Porous Aromatic Cages, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312733DOI: 10.1002/anie.202312733https://doi.org/10.1002/anie.202312733
8. AEM：介电结构工程促进选择性硝酸盐电还原氨
硝酸盐在水溶液中电还原为绿色氨（NO3-to-NH3）是一种适用于绿色NH3电合成和氮平衡的可持续途径。然而，NO3−到NH3的电还原经历复杂的八电子（8e−）转移途径，导致其活性和选择性低下。介观结构工程被认为是一种新型可靠的设计策略，其可用于生产高性能多金属电催化剂，并显著促进NO3-到NH3电还原的选择性。在水溶液中，四川大学Liu Ben、Zheng Chengbin通过一步电流置换辅助表面活性剂模板法制备了1D PdCuAg介孔纳米管（MT）。1) 该电催化剂具有优异的催化性能，并具有95.2%的高NH3法拉第效率（FENH3）、17.7 mg h−1 mg−1的优异NH3产率、29.8%的NH3能量效率和优异的稳定性。2) NO3−转化为NH3性能的提高来自于富含电子的表面和介观结构协同作用的纳米约束微环境，这些微环境丰富了关键中间体的化学吸附，从而促进了NO3−通过8e−反应途径电还原为NH3。此外，1D PdCuAg MT在Zn-NO3−电池中具有25.85µmol h−1 cm−2的优越NH3产率和92.4%的高FENH3。
Lizhi Sun, et al. Mesostructures Engineering to Promote Selective Nitrate-to-Ammonia Electroreduction. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303054https://doi.org/10.1002/aenm.202303054
9. AEM：高能量密度水性锌硫族（S，Se，Te）电池的最新进展、挑战和前景
具有硫族元素基（S，Se，Te）阴极的锌离子电池在储能系统和便携式电子产品中极具应用潜力，这由于其具有优异的能量密度。除了水性锌电池的优点（包括成本效益、固有安全性和生态友好性）之外，该系统迅速引起了人们的关注。在此，中南大学Li Weijie全面概述了锌-硫族电池的基本机理及其巨大优势和内在问题。1) 作者总结了锌-硫族电池的最近进展，并提出了现有挑战和未来战略。首先，作者介绍了四种特定类型的电池，包括：锌-硫、锌-硒、锌-硫化硒和锌-碲电池。2) 其次，作者总结和讨论了硫族阴极在材料制备、物理化学性能和电池性能方面的剩余挑战。同时，作者全面提出了一系列优化电化学性能的建设性策略。最后，作者对锌-硫族电池的未来研究前景进行了展望，以探索和创新下一代绿色锌存储应用。
Xin Wang, et al. High Energy Density Aqueous Zinc–Chalcogen (S, Se, Te) Batteries: Recent Progress, Challenges, and Perspective. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202302927https://doi.org/10.1002/aenm.202302927
10. AEM：光致Frenkel缺陷对的形成可导致卤化物-钙钛矿合金的相偏析
与太阳能电池中使用的传统III-V族和II-VI族半导体合金相比，ABX3卤化物钙钛矿（HP）合金表现出独特的相行为。当它们的混合组分尺寸匹配时，后者通常具有良好的相互混溶性，而当尺寸不匹配时，则会发生相偏析。近日，科罗拉多大学Fernando P. Sabino、Alex Zunger利用量子力学计算揭示了光诱导缺陷的形成和迁移。1) 卤素空位VX与卤素间隙Xi之间的相互作用共同形成Frenkel对缺陷，这是HP合金中相偏析的促成因素。在Br-I合金中的阈值溴组成下，价带中的光生空穴局部化，从而产生双电荷碘Frenkel对（VI+Ii）2+。2) 碘在溴间隙上更快地迁移到空闲的碘VI位点，导致形成富碘和贫碘区域，从而产生相分离。通过暗热退火去除可移动缺陷，而偏析剂提供相反的力，这导致相偏析的逆转。这种原子理解可以通过选择B位点上的替代元素来实现对相分离的控制，例如用Sn代替一些Pb，这些元素无法形成稳定的Frenkel缺陷。
Fernando P. Sabino, et al. Light-Induced Frenkel Defect Pair Formation Can Lead to Phase-Segregation of Otherwise Miscible Halide Perovskite Alloys. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202301539https://doi.org/10.1002/aenm.202301539
11. ACS Nano：ZnO 量子光引发剂作为多功能光聚合物纳米复合材料的一体化解决方案
纳米复合材料由基体材料与分散的纳米尺寸填料颗粒构成。这种组合产生了强大的能力来定制所需的机械、光学、电学、热力学和抗菌材料特性。胶体半导体纳米晶体 (SCNC) 是令人兴奋的潜在填料，因为它们具有尺寸、形状和成分可控的特性，并且很容易嵌入不同的基质中。在这里，耶路撒冷希伯来大学Uri Banin，Shlomo Magdassi，巴伊兰大学Ehud Banin介绍了它们在丙烯酸酯基聚合物中作为量子光引发剂（QPI）的作用，它们充当催化自由基引发剂并赋予系统机械、光催化和抗菌性能。1）通过利用 ZnO 纳米棒 (NR) 作为 QPI，我们能够将聚乙二醇二丙烯酸酯 (PEGDA) 水凝胶的拉伸强度和断裂伸长率提高高达 85%，这与使用相同的 ZnO NR 仅仅作为 QPI填料不同。2）同时，研究人员赋予了PEGDA水凝胶聚合后的光催化和抗菌活性，并显示出其分解亚甲蓝并显着根除抗生素耐药细菌和病毒病原体的能力。此外，展示了两种制造展示方法，传统成型和数字光处理印刷，可以产生具有复杂结构的水凝胶。这些结果使基于 SCNC 的系统成为有前途的候选者，可作为纳米复合材料中的一体化光引发剂和填料，用于需要特定和目的导向特性的各种生物医学应用。
Tom Naor, et al, ZnO Quantum Photoinitiators as an All-in-One Solution for Multifunctional Photopolymer Nanocomposites, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c06518https://doi.org/10.1021/acsnano.3c0651812. ACS Nano: 金属电极接触与钨的二硫属化物 (WS2,WSe2,WTe2)界面费米钉扎的起源钨的二硫属化物（W-TMDs）因其性质和在下一代电子设备中的潜力而引人注目。然而，在金属/W-TMD界面处出现了强烈的费米能级钉扎现象，这极大地限制了沟道的载流子注入。德克萨斯大学达拉斯分校的王星录博士和Robert Wallace教授通过考虑界面化学、能带对准、TMD材料的杂质与缺陷、接触金属吸附机制与电子结构，阐明了Ni和Ag与W-TMD接触时的费米钉扎起源。在有界面反应的共价接触金属/W-TMD界面，如Ni/W-TMDs，费米钉扎的起源可以归因于缺陷、杂质和界面反应产物。相比之下，对于无界面反应的范德瓦尔斯接触金属/TMD系统，如Ag/W-TMDs，引起费米钉扎的主要因素是缺陷和杂质引起的TMDs的电子结构的改变，次要因素是金属诱导的能隙态的形成。这项工作在实验和理论上揭示了金属/TMD界面上费米钉扎的起源，并提供了进一步增强和改善器件性能的建议。1）本文从基础物理化学性质的角度对不同类型金属/TMD接触的界面费米钉扎现象进行了研究。研究发现，费米钉扎是由界面化学、能带对准、TMD材料的杂质与缺陷、接触金属吸附机制与电子结构共同作用导致的。2）对于不同类型的金属/TMD接触界面，上述因素的权重会发生显著变化。3）本研究为在TMD材料上通过直接金属沉积实现欧姆接触以达到与当前大规模制造工艺兼容提供了重要启示。
Xinglu Wang et al., Origins of Fermi Level Pinning for Ni and Ag Metal Contacts on Tungsten Dichalcogenides, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c06494https://doi.org/10.1021/acsnano.3c06494
