1. Nature Materials：聚合物测序实现固态锂电池
合理设计具有高离子传导性的固体聚合物电解质对于制造先进的锂电池至关重要。然而，已知的聚合物电解质在室温下具有比液体/陶瓷低得多的离子电导率，这限制了它们在电池中的实际应用。在这里，复旦大学Chen Mao、昆山杜克大学Lin Xinrong、麻省理工学院Yang Shao-Horn通过聚合物测序实现固态锂电池。1) 在交替的聚合物序列中，精确设计的重复单元为均匀的Li+分布、非聚集的Li+-阴离子溶剂化和序列辅助的位点到位点离子迁移奠定了基础，这有助于将Li+电导率提高三个数量级。2) 组装后的全固态电池有助于从环境温度到高温对锂金属进行可逆和树枝晶减轻的循环。该工作展示了一种强大的分子工程手段，可以获得用于下一代能源设备的高离子导电固态材料。
Shantao Han, et al. Sequencing polymers to enable solid-state lithium batteries. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01693-zhttps://doi.org/10.1038/s41563-023-01693-z
2. Nature Catalysis：识别和避免气固界面多相催化剂表征中的死胡同
催化剂表征的目标是了解催化材料的结构和性能，以及它们最终如何影响催化性能。然而，表征实验设计中的陷阱会阻碍其成功解释和获得相关信息。近日，苏黎世联邦理工学院Arik Beck、Jeroen A. van Bokhoven报道了如何识别和避免气固界面多相催化剂表征中的死胡同。1) 通过简化模型条件和样品来降低表征实验的复杂性，会导致表征实验与应用的催化过程之间存在差距。几十年来，这些差距一直是争论的主题。然而，对这些方面的考虑往往太少，实际催化过程和模型之间的相关性应该非常重要。2) 从这个角度出发，作者讨论了催化反应、催化剂结构和应用条件对彼此的强烈影响。揭示了多相催化表征中存在的普遍差距，从而能够建立一套指导方针，最终成功确定结构-性能关系。
Arik Beck, et al. Identifying and avoiding dead ends in the characterization of heterogeneous catalysts at the gas–solid interface. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-01027-xhttps://doi.org/10.1038/s41929-023-01027-x
3. Nature Materials：来自螺环单体的可溶液处理的聚三唑用于基于膜的烃分离
原油混合物的热蒸馏是一个能源密集型过程，占全球能源消耗的1%。由于其固有的能效优势，基于膜的分离是蒸馏的一种有效的替代工艺。佐治亚理工学院M. G. Finn、Ryan Lively从结构不同的单体中开发了一个螺环聚三唑家族，用于膜应用。1) 作者使用铜催化的叠氮化物-炔烃环加成，并通过分步生长方法制备得到了该聚合物，该方法具有非常快的反应速率、高分子量和在常见有机溶剂中的溶解度以及非互连微孔。作者使用这些材料对原油和常压塔底进料进行分馏，其不但富集了低沸点组分，还去除了微量杂原子和金属杂质，从而证明了利用串联膜工艺可以降低原油蒸馏能源成本。2) 在这些苛刻的条件下，基于膜的分子分离具有高的热稳定性和中等水平的动态链迁移率，导致微孔之间的瞬态互连，这正如静态和膨胀孔结构的计算所揭示的那样。
Nicholas C. Bruno, et al. Solution-processable polytriazoles from spirocyclic monomers for membrane-based hydrocarbon separations. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01682-2https://doi.org/10.1038/s41563-023-01682-2
4. Nature Materials：用于体内组织力学非侵入性成像的磁声学蛋白质纳米结构
测量完整生物体内的细胞和组织力学对于探究力在生理和疾病过程中的作用至关重要。目前用于研究完整活体的机械生物学试剂受到光穿透性和材料稳定性差的限制。磁动势超声是一种新兴的组织力学实时体内成像方式。尽管如此，它的灵敏度和时空分辨率都很差。在这里，延世大学Jinwoo Cheon、Seung-Woo Cho、加州理工学院Mikhail G. Shapiro报道了用于体内组织力学非侵入性成像的磁声学蛋白质纳米结构。1) 作者报道了磁气囊泡（MGV），其为基于气囊泡和磁性纳米颗粒的蛋白质纳米结构，它们可以响应周围组织的不同机械特性并产生不同的超声信号。这些混合纳米材料显著提高了信号强度和检测灵敏度。2) 此外，MGV能够对三维组织和体内纤维化模型内的机械性能进行非侵入性、长期和定量测量。通过使用MGV作为新型造影剂，作者展示了其对组织弹性进行非侵入性成像的潜力，为机械生物学及其在疾病诊断和治疗中的应用提供了见解。
Whee-Soo Kim, et al. Magneto-acoustic protein nanostructures for non-invasive imaging of tissue mechanics in vivo. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01688-whttps://doi.org/10.1038/s41563-023-01688-w
5. Nature Synthesis：催化不对称反应合成全碳季立体中心
全碳季立体中心是指具有四个不同碳取代基的手性碳原子，这种结构基序在天然产物、药物和生物活性化合物中普遍存在。将这种构象受限的立体中心结合到分子中，可以探索具有增强效力、选择性和其他药物相关特性的化学空间。开发高效的催化对映选择性方法来构建全碳季立体中心对于药物发现非常重要，但在有机合成中构成了长期的挑战。近日，中国科学院上海有机化学研究所Zhou Jian、湖北工程学院Zhu Lei、华东师范大学Zhou Feng通过催化不对称反应合成全碳季立体中心。1) 去对称策略已被确立为实现这一目标的有力方法，并在天然产物和生物活性化合物的全合成中得到了广泛应用。这种方法的特点包括使用相对容易制备的对称底物，减轻构建季碳所需克服的空间排斥，通过一次操作就可产生多个立体中心，以及使用广泛的催化反应。2) 该综述强调了2016-2022年期间该领域的主要进展，指出了需要克服的挑战，并概述了仍有待探索的综合机遇。
Pengwei Xu, et al. Catalytic desymmetrization reactions to synthesize all-carbon quaternary stereocentres. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-023-00406-3https://doi.org/10.1038/s44160-023-00406-3
6. JACS：利用比率荧光传感器检测对乙酰氨基酚诱导的肝损伤模型中的细胞镁失衡
镁(II)能够在生物体中发挥催化、结构、调节和信号传导的作用，其水平异常也与多种病理相关，包括心血管疾病、糖尿病、代谢综合征、免疫缺陷、癌症以及肝脏疾病等。然而，Mg2+在肝脏疾病的病理生理学中的作用往往会被干扰性二价阳离子(如Ca2+)浓度的变化所掩盖，使得用现有的Mg2+分子指示剂进行的实验变得更加复杂。有鉴于此，纽约大学Daniela Buccella和西班牙卡洛斯三世卫生研究所María L. Martínez-Chantar构建了一种新的喹啉基荧光传感器MagZet1，它可以产生激发和发射波长的变化，能够通过荧光显微镜和流式细胞术实现对细胞Mg2+的比率检测。1）该新型传感器能够以亚毫摩尔解离常数与靶金属结合，并表现出对Ca2+的10倍选择性，非常适合检测细胞中游离Mg2+的变化。研究发现，该荧光比值对生理范围内的pH变化并不敏感，具有比现有指示剂更好的整体性能。2）研究者基于计算模型进一步探究了该新型传感器的金属选择性特征，并将其应用于过量对乙酰氨基酚引起的药物性肝损伤细胞模型中，从而揭示了细胞内游离Mg2+的减少和金属转运蛋白表达的改变。
Michael Brady. et al. Ratiometric Fluorescent Sensors Illuminate Cellular Magnesium Imbalance in a Model of Acetaminophen-Induced Liver Injury. Journal of the American Chemical Society. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c05704https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05704
7. JACS：编织构筑二维互穿COF
框架化学（reticular chemistry）广泛的使用四面体结构金属复合物作为交叉位点用于构筑三维的分子编织结构。相比而言，关于二维框架材料的分子编织结构相关研究比较少。有鉴于此，加州大学伯克利分校Omar M. Yaghi等报道一种新型二维COF材料的方法，这种方法通过控制链接配体的角度，能够形成链式栅栏的2D编织结构。1）通过修饰醛官能团和4,4′-氧二苯胺结构的Cu(I)链接结构合成该2D编织结构COF。通过2D分子编织构筑了COF-523-Cu晶体，通过光谱和电子衍射和X射线衍射等技术表征COF-523-Cu的结构，揭示其具有二重贯穿栅栏结构。2）这项工作显著拓展了分子编织概念，而且展示了分子编织如何用于构筑化学结构。
Xing Han, et al, Directing Molecular Weaving of Covalent Organic Frameworks and Their Dimensionality by Angular Control, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c09691https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09691
8. AM：自适应疏水性聚合物触发肿瘤细胞衍生的微粒裂变以增强抗癌药物递送
肿瘤细胞源性微粒(MPs)可作为抗癌药物的递送载体。然而，血液循环时间短、大体积导致的肿瘤内富集和渗透不足、肿瘤细胞和肿瘤干细胞(CSCs)的细胞内化受限以及细胞内药物释放困难等因素仍会极大地限制肿瘤细胞源性MPs药物递送系统的抗癌活性。有鉴于此，华中科技大学甘璐教授和杨祥良教授将基于聚(N-异丙基丙烯酰胺)的自适应疏水性聚合物锚定在肿瘤细胞衍生的微粒上，以用于增强抗癌药物（DOX）的递送。1）该聚合物在血液中是亲水性的，可以延长负载DOX的MPs(DOX@MPs)的循环时间。在肿瘤酸性微环境中，该聚合物会迅速转变为疏水性。聚合物的疏水性能够驱动肿瘤细胞源性MPs分裂形成小囊泡，从而促进其在肿瘤中的富集和深入渗透，并增强肿瘤细胞和CSC对DOX@MPs的高效摄取。2）此外，聚合物在酸性溶酶体中的疏水性也会进一步促进DOX被释放到细胞核中，从而对肿瘤细胞和CSC产生显著的细胞毒性。综上所述，这项工作能够为改善肿瘤细胞衍生的MPs的抗癌药物递送性能提供一种简单易行的新策略。
Haojie Liu. et al. Hydrophobicity-Adaptive Polymers Trigger Fission of Tumor-Cell-Derived Microparticles for Enhanced Anticancer Drug Delivery. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202211980https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202211980
9. AEM：揭示原子铱调制锆掺杂纯相磷酸钴对阴离子交换膜水电解槽的协同效应
绿色氢气生产正在成为未来能源的一项重要任务。水分解是生产高纯度绿氢的有效途径。然而，其需要昂贵的电催化剂，这会增加生产成本。韩国全北国立大学Joong Hee Lee、Nam Hoon Kim提出了一种将铱单原子掺入锆掺杂的纯相磷化钴中的新方法(Ir@Zr–CoP），其可以调节电子性质并增强电化学活性位点。1) Ir@Zr–CoP是析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的双功能催化剂，它仅需要74和292 mV的低过电位就能实现10 mA cm−2的电流密度。2) 此外，当基于Ir@Zr–CoP的电极被组装成阴离子交换膜水电解槽时，该设备只需要1.88 V的小电池电压就可以获得1.0 A cm−2的电流密度，并具有150小时的高稳定性。
Quynh Phuong Ngo, et al. Unveiling the Synergistic Effect of Atomic Iridium Modulated Zirconium-Doped Pure Phase Cobalt Phosphide for Robust Anion-Exchange Membrane Water Electrolyzer Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202301841https://doi.org/10.1002/aenm.202301841
