1. Nature Catalysis：机器学习辅助设计二进制描述符以破译硫还原动力学的电子和结构影响
多硫化锂的催化转化是抑制锂电池穿梭效应的一种有效方法。然而，这种催化体系的机理尚不清楚，这阻碍了阴极催化剂的合理设计。在这里，清华大学周光敏通过机器学习辅助设计二进制描述符以破译硫还原动力学的电子和结构影响。1) 作者提出了一种用于锂硫电池性能的二进制描述符的机器学习辅助设计，该描述符由带匹配指数和晶格失配指数组成，它捕捉了阴极材料的电子和结构贡献。在镍基催化剂中，NiSe2表现出中等的带匹配指数和最小的晶格失配指数，并被预测和随后验证可以改善硫还原动力学和循环稳定性，即使在15.0 mg cm−2的高硫负载量下也是如此。2) 在高硫负载和贫电解质操作下，具有NiSe2的软包电池具有402 Wh kg−1的质量比能量 。该工作从电子和结构方面对催化活性的基本理解为设计Li–S电池催化剂提供了新视角。
Zhiyuan Han, et al. Machine-learning-assisted design of a binary descriptor to decipher electronic and structural effects on sulfur reduction kinetics. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-01041-zhttps://doi.org/10.1038/s41929-023-01041-z
2. Nature Catalysis：高压气态和液态CO2电化学生产乙酸盐
将CO2电还原（CO2RR）为高价值化学品对环境和能源非常重要，其中一个挑战是直接有效地生产乙酸盐。在这里，香港大学Dai Hongjie展示了一种Cu（OH）2衍生的Cu/CuOx催化剂，该催化剂在含有硼酸盐添加剂的KOH电解质中，CO2RR到乙酸盐的法拉第效率达到87% 。1) 动态电解形态显示，高浓度和低浓度的溶解CO2（aq）和质子供体HCO3−分别是乙酸盐的关键。原位拉曼光谱表明，在高压下，氧结合的中间体*OC•O*作为乙酸盐前体在Cu（I）上形成。2) 通过熔化CO2（s）将CO2（l）引入CO2（g）和电解质之间的界面进一步增加[CO2（aq）]，并将乙酸盐的电流密度提高到86 mA cm–2，相应的法拉第效率为71%。阴极表面的Cu2+交联藻酸盐涂层大大提高了Cu/CuOx催化剂的耐久性，相应的乙酸钾产率为30 mg h−1 cm−2。
Jiachen Li, et al. Electrochemical acetate production from high-pressure gaseous and liquid CO2. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-01046-8https://doi.org/10.1038/s41929-023-01046-8
3. Nature Energy：运行稳定性超过2000 h的倒置钙钛矿太阳能电池
钙钛矿太阳能电池中钙钛矿/电荷提取层异质结的高质量缺陷钝化对太阳能器件的运行至关重要。在这里，武汉大学Wang Zhiping报道了一种“物理”钝化方法，通过在钙钛矿/电荷提取层异质结处沉积生长的氧化铝（负固定电荷）或氧化硅（正固定电荷）夹层来产生固定电荷。1) 通过实验和模拟方法，作者发现固定电荷钝化（FCP）改变了异质结附近的载流子浓度分布，从而减少了界面复合和光电压损失，氧化铝的强酸性同时保护钙钛矿在高温下不被氧化镍去质子化。2) 优化的FCP设备具有22.5%的效率，并且与控制装置相比，光电压提高了60 mV。在85℃的1太阳光照下，在最大功率点下运行的封装FCP器件经过2000 h老化后几乎没有效率损失。
Yuanhang Yang, et al. Inverted perovskite solar cells with over 2,000 h operational stability at 85 °C using fixed charge passivation. Nature Energy 2023DOI: 10.1038/s41560-023-01377-7https://doi.org/10.1038/s41560-023-01377-7
4. Nature Nanotechnology：一个有节奏的脉冲叶片弹簧DNA折纸纳米引擎驱动被动跟随器
分子工程旨在创建功能实体，用于自下而上设计可以执行复杂任务纳米组件的模块化使用，而该系统需要纳米马达。近日，波恩大学Michael Famulok、Petr Šulc、密歇根大学安娜堡分校Nils G. Walter报道了一个有节奏的脉冲叶片弹簧DNA折纸纳米引擎驱动被动跟随器。1) 大多数人造分子马达都是由布朗运动驱动的，在布朗运动中产生的力是非定向的，不足以有效地传递到被动的二级组件。因此，高效的化学燃料驱动的纳米级驱动器尚未实现。2) 作者展示了一台DNA纳米机器（70 nm × 70 nm × 12 nm），以产生两个刚性DNA折纸臂的有节奏脉动运动。此外，作者展示了驱动控制以及纳米机器与跟随器的简单耦合，然后将其运动传递给跟随器，形成真正的驱动器-跟随器对。
Mathias Centola, et al. A rhythmically pulsing leaf-spring DNA-origami nanoengine that drives a passive follower. Nature Nanotechnology 2023DOI: 10.1038/s41565-023-01516-xhttps://doi.org/10.1038/s41565-023-01516-x
5. Nature Materials：隧道耦合范德华异质层中的四极-偶极激子跃迁
强束缚激子决定了二维半导体范德华异质结构中的光-物质相互作用。与基本粒子不同，凝聚态中的准粒子，如激子，可以被定制来改变它们的相互作用并实现出射量子相。在这里，埃默里大学Ajit Srivastava使用WS2/WSe2/WS2异质三层创建了相反取向的偶极激子（四极激子）的量子叠加，其中电子在WS2层中进行层杂化，而空穴定位在WSe2中。1) 与偶极激子相反，对称四极激子只在平面外电场中红移。在更高的密度和有限的电场下，四极激子的非线性斯塔克位移变为线性，这表明激子-激子相互作用导致了向偶极激子的转变，而在消失的电场中，交换相互作用的减少表明了偶极激子之间的反铁电相关性。2) 该结果将范德华异质三层作为一种场可调平台，用于设计光与物质的相互作用，并探索自发有序的激子相之间的量子相变。
Weijie Li, et al. Quadrupolar–dipolar excitonic transition in a tunnel-coupled van der Waals heterotrilayer. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01667-1https://doi.org/10.1038/s41563-023-01667-1
6. Nature Commun.：基于形状记忆聚合物的 4D 光纤
基于形状记忆材料的自适应物体预计将对包括光学和光子学在内的众多技术领域产生重大影响。在这项工作中，勃艮第大学Clément Strutynski演示了通过增材制造预制件的热拉伸来制造形状记忆光纤。1）首先，研究人员展示了如何使用标准市售热塑性塑料来生产具有形状记忆能力的长连续结构微丝。评估此类细长物体的形状恢复和可编程性性能。2）接下来，研究人员为光导多组分光纤架构开辟了道路，能够从临时配置切换回用户定义的编程形状。特别是，研究人员发现，制造的光纤的独特设计可以在完成多个温度触发的弯曲/矫直循环后保持有效的光传输。此类光纤还可被编程为更复杂的形状，包括线圈或接近 180° 的曲率，以便在障碍物周围传输激光。3）最后，在光纤倏逝波光谱实验中采用形状记忆裸芯光纤来优化传感方案的性能。研究人员强烈期望这种具有光导能力的可驱动纤维将引发光子学、电子学或机器人领域前所未有的智能设备的令人兴奋的进步。
Strutynski, C., Evrard, M., Désévédavy, F. et al. 4D Optical fibers based on shape-memory polymers. Nat Commun 14, 6561 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42355-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-42355-7
7. Nature Commun.：可伸缩压电生物晶体薄膜
可伸缩性是可穿戴设备在与软组织或器官接口时匹配不同应变的基本属性。虽然压电性作为触觉传感器、人造皮肤或纳米发电机具有广泛的应用潜力，但由于晶相固有的刚性和硬度，使组织具有可比拟的延伸性是主要的障碍。在这里，威斯康星大学麦迪逊分校Xudong Wang，郑州大学Yanchao Mao报道了一种氨基酸基压电生物晶体薄膜，它提供了组织相容的全方位可伸缩性而不受压电性的影响。1）研究人员在分子-溶剂相互作用和界面张力的控制下自组装的桁架状微结构使其具有可延展性。通过开放和封闭的桁架网格，这种大规模的生物晶体微结构能够承受高达40%的沿不同方向的拉伸应变，同时保持结构完整性和压电性能。2）基于这种结构，研制了一种组织兼容的可伸缩压电纳米发电机，它可以适应各种组织表面，并在多维大应变下表现出稳定的功能。在这项工作中，研究人员提出了一种在一个材料系统中集成了压电性、可伸缩性和生物相容性的有前景的解决方案，这是迈向组织兼容生物医学设备的关键一步。
Li, J., Carlos, C., Zhou, H. et al. Stretchable piezoelectric biocrystal thin films. Nat Commun 14, 6562 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42184-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-42184-8
8. Nature Commun.：液晶/光固化树脂的光定向3D打印及力学性能的原位增强
增材制造技术由于能够生成复杂的计算机设计几何形状，对当代工业产生了重大影响。然而，3D 打印聚合物零件的应用潜力通常有限，主要是因为它们的机械属性较弱。为了克服这个缺点，泉州师范学院Dongxian Zhuo，Shaoyun Chen，福建师范大学Qinhui Chen通过将4’-戊基-4-氰基联苯与光敏丙烯酸树脂结合，配制出适合立体光刻技术的液晶/光固化树脂。1）这项研究表明，立体光刻有助于精确调制树脂内现有的液晶形态。此外，液晶的取向控制带有丙烯酸酯基团的单体或预聚物的取向聚合。2）这种 3D 打印方法的产品表现出各向异性行为。值得注意的是，当使用液晶/光固化树脂时，所得的 3D 打印物体的拉伸、弯曲和冲击性能大约是使用商业树脂创建的物体的两倍。这种开创性的方法有望实现自主设计的结构，而目前的增材制造技术仍然难以实现。
Sun, X., Chen, S., Qu, B. et al. Light-oriented 3D printing of liquid crystal/photocurable resins and in-situ enhancement of mechanical performance. Nat Commun 14, 6586 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42369-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-42369-1
9. Nature Commun.：与材料无关的机器学习方法可实现粉末床熔融产品的高相对密度
激光粉末床熔融 (L-PBF) 也称为选择性激光熔化，是一种高精度增材制造 (AM) 方法，用于生产具有卓越机械性能的金属部件，与其他添加制造方法相比，它可以使用更广泛的金属原料。近日，浦项科技大学Byeong-Joo Lee介绍了一种适用于各种粉末材料的方法，用于预测通过激光粉末床熔融生产相对密度大于 98% 的产品的工艺条件。1）研究人员使用包含粉末材料特性和工艺条件的数据集开发 XGBoost 模型，其输出（相对密度）使用 sigmoid 函数进行转换以提高准确性。2）研究人员使用 Shapley 附加解释深入研究输入特征和目标值之间的关系。使用不锈钢 316 L、AlSi10Mg 和 Fe60Co15Ni15Cr10 中熵合金粉末进行的实验验证验证了该方法的重现性和可转移性。这项研究通过提供普遍适用的策略来优化工艺条件，为激光粉末床熔融增材制造做出了贡献。
Wang, J., Jeong, S.G., Kim, E.S. et al. Material-agnostic machine learning approach enables high relative density in powder bed fusion products. Nat Commun 14, 6557 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42319-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-42319-x
10. Nature Commun.：非侵入式集电器，可改善超疏水电极上 CO2 电解过程中的电流密度分布
二氧化碳的电化学还原提供了一种有吸引力的方式，以潜在的碳中和方式将可再生能源储存在化学键中。然而，现有的电解槽存在一些固有问题，例如水淹和盐积聚，必须克服这些问题才能实现该技术的工业化。为了缓解洪水和盐析问题，研究人员使用了基于膨体聚四氟乙烯 (ePTFE) 气体扩散层 (GDL) 或添加了 PTFE 的碳基 GDL 的超疏水电极。虽然 PTFE 主链具有很强的抗浸没性，但 PTFE 的非导电性质意味着，如果没有额外的电流收集，催化剂层本身就会产生电子分散，这会影响系统的效率和稳定性。近日，代尔夫特理工大学Thomas Burdyny使用红外热成像技术来演示在最先进的流通池 CO2RR 电解槽中具有薄催化剂层的 ePTFE 电极中电流分布的潜在问题。1）使用 ePTFE 和碳基电极中气液界面的一维反应扩散模型，我们展示了 GDE 结构和操作稳定性如何影响催化剂层中 CO2 的局部可用性和 C2+ 产物选择性。然后，分析 ePTFE 电极中的电流分布，并检查沉积在膨胀 PTFE 层上的薄催化剂层的劣化情况。2）红外热像仪显示 50 nm 催化剂层的电流密度分布较差，其中活性区域的电流负载比平均值高出约 5 倍。3）最后，研究人员展示了一种非侵入式集电器 (NICC) 作为替代催化剂层设计，以改善 ePTFE 电极中的电流收集和分布，同时保持 C2+ 产品选择性。
Iglesias van Montfort, HP., Li, M., Irtem, E. et al. Non-invasive current collectors for improved current-density distribution during CO2 electrolysis on super-hydrophobic electrodes. Nat Commun 14, 6579 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42348-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-42348-6
11. Angew：基于Cu2+氧化还原载流子的高能水/有机混合电池
锂|硫(Li||S)电池由于S正极理论容量高、成本低以及锂金属负极的低氧化还原电位(-3.04 V对标准氢电极)而被认为是最有前途的下一代电池之一。然而，S对Li2S的S还原反应导致放电电压和容量有限，极大地阻碍了Li||S电池的能量密度。近日，南开大学牛志强教授通过电解液解耦策略设计了高能Li|S混合电池。1）在阴极中，在Cu2+基水溶液中，S电极发生了从S到Cu2S的四电子转移固-固转化反应。2）这种储能机制有助于提高S电极的电化学性能，包括高放电电位和容量、优异的倍率性能和稳定的循环行为。3）结果，组装的锂|S混合电池具有3.4 V的高放电电压和2.3 Ah g-1的令人满意的容量，具有令人难以置信的能量密度。这项工作为高能Li||S电池的建设提供了契机。
Songshan Bi, et al, High-Energy Aqueous/Organic Hybrid Batteries Enabled by Cu2+ Redox Charge Carriers, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312172DOI: 10.1002/anie.202312172https://doi.org/10.1002/anie.202312172
12. Angew：部分还原金/氧化锌阵列中的双金属金/锌位点实现选择性二氧化碳到合成气的转化
电催化二氧化碳制取合成气(CO和H2的气体混合物)是一种很有前途的抑制二氧化碳过量排放和温室气体效应的方法。近日，广州大学Zhao-Qing Liu，Ting Ouyang提出了一种高效、耐用的双金属AuZn@ZnO(AuZn/ZnO)催化剂，用于CO和H2O的电催化还原，与可逆氢电极(RHE)相比，在-0.9V时，CO的法拉第效率(FE)为66.4%，H2的法拉第效率(FE)为26.5%，CO2合成气的法拉第效率(FE)为3 h。1）CO/H2比在一个窄的电势窗口(-0.7V到-1.1V vs.RHE)上显示出从0.25到2.50的宽范围。2）原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱结合密度泛函理论计算表明，Au和Zn位之间的双金属协同效应降低了CO2分子的活化能垒，促进了电子转移，进一步突出了利用Au位和Zn位共存来控制CO/H2比率以高效生产合成气的潜力。
Rui Zhao, et al, Selective CO2 -to- Syngas Conversion Enabled by Bimetallic Gold/Zinc Sites in Partially Reductived Gold/Zinc Oxide Arrays, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313597DOI: 10.1002/anie.202313597https://doi.org/10.1002/anie.202313597
