Nature:金属-绝缘体相变,可逆控制!
学研汇 技术中心 纳米人 2023-10-30

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原创丨彤心未泯(学研汇 技术中心)

编辑丨风云


超短脉冲光驱动已广泛用于动态控制复杂量子材料的特性,然而,有理论研究表明即使在没有驱动场的情况下,也可以通过改变其电磁环境、将材料嵌入光学腔中来实现对材料功能的控制。将量子材料置于光学腔中,通过弱和强的光-物质耦合,为控制物质的量子合作特性提供了一个独特的平台。


有鉴于此,意大利里雅斯特大学Daniele Fausti等人通过实验证实了固态材料中金属到绝缘体相变的可逆空腔控制。作者将电荷密度波材料1T-TaS2嵌入低温可调谐太赫兹腔中,通过机械调节腔镜之间的距离和它们的排列,实现了导电和绝缘行为之间的转换,并伴随着样品温度的大幅变化。观察到的大的热改变表明了类似Purcell的情况,在该情况下,腔的光谱轮廓改变了材料与外部电磁场之间的能量交换。本工作的发现为通过设计电磁环境来控制量子材料的热力学和宏观输运特性提供了重要理论基础。


本文要点

1)1T-TaS2的太赫兹光谱

作者研究了嵌入低能太赫兹(THz)和亚太赫兹低温腔中的过渡金属二硫属化物1T-TaS2中的金属到绝缘体的相变,1T-TaS2表现出与温度相关的电荷顺序。作者使用宽带时域太赫兹光谱来跟踪不同腔设置的样品中的电荷顺序,证实了通过调整腔长度并调整其镜子的对准,同时保持样品支架和镜子的低温温度固定,可以获得金属相和绝缘相之间的双向切换。作者捕获了NC-CDW金属相和C-CDW绝缘相之间的一阶转变。


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图1 量子材料态的腔控制机制和1T-TaS2金属到绝缘体转变的太赫兹表征


2)有效临界温度的重整化

作者展示了自由空间中嵌入光学腔中心的1T-TaS2的太赫兹线性传输与样品架温度的函数关系,结果表明将样品放置在该空腔中会导致金属到绝缘体转变的 有效临界温度(Tceff)发生变化。如果从绝缘状态(加热)接近临界温度,则观察到Tceff的变化为44K,而从金属相(冷却)开始会获得33K的变化,导致磁滞收缩约11K。


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图2 腔内金属-绝缘体相变有效临界温度的重整化


3)有效临界温度与腔体形状的关系

接着,作者改变了腔的几何形状并测量了Tceff作为腔镜对准的函数。通过加热和冷却样品架进行的温度扫描,作者展示了不同反射镜对准下的低频太赫兹传输的温度依赖性。结果表明,仅通过改变腔体对准即可在获得金属和介电线性响应之间的切换。腔镜未对准不仅会改变有效临界温度,还会增加金属到绝缘体向其自由空间值转变的滞后。腔介导的Tceff变化可以克服自由空间磁滞,从而实现金属到绝缘体相变的可逆非接触控制。


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图3 有效临界温度对腔体几何形状的依赖性


4)腔介导热力学

作者总结了测量的Tceff(加热和冷却)对腔谐振频率的依赖性。结果表明,相对于自由空间条件,Tceff作为腔谐振频率的函数呈非单调趋势。作者通过实验确定了观察到的效应不能通过不相干辐射加热来说明的,因此作者重点关注是否可以通过空腔介导的加热或冷却或自由能重整化来解释。观察到的腔滞后变化表明1T-TaS2和腔模式之间的耦合是转变温度有效重整化的驱动力。这种耦合预计在两个阶段中会有所不同,从而表现出截然不同的介电响应。总之,作者证明了嵌入低能太赫兹腔中的1T-TaS2中的金属到绝缘体的转变可以通过腔的几何形状可逆地控制。证据表明腔电动力学会改变有效样品温度。


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图4 1T-TaS2中金属到绝缘体相变的腔介导热力学

参考文献:

Jarc, G., Mathengattil, S.Y., Montanaro, A. et al. Cavity-mediated thermal control of metal-to-insulator transition in 1T-TaS2. Nature 622, 487–492,

(2023).

DOI:10.1038/s41586-023-06596-2

https://doi.org/10.1038/s41586-023-06596-2

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