1. Chem. Soc. Rev.：反渗透膜中水传输的机制和模型
缺水是人类面临的最大社会挑战之一。反渗透（RO）海水淡化是一种广泛使用的膜技术，它可以为缺水地区供水。然而，反渗透膜的设计和开发进展有限。为了显著提高反渗透膜的性能，深入了解膜的分离和传输机制至关重要。近日，耶鲁大学Menachem Elimelech综述研究了反渗透技术的关键历史发展，研究了反渗透膜材料的化学和物理特性，并对反渗透膜中水传输的模型和机制进行了批判性的回顾。1) 根据最近的实验和计算结果，作者对关键的传输模型进行了系统的分析，以评估它们在描述水传输方面的有效性。作者解释了膜内的含水量梯度是否可以驱动RO膜的扩散传输。2) 此外，作者还回顾了最近的分子动力学模拟，这些模拟可以描述反渗透膜中水传输的孔隙流动机制。最后，作者提供了未来的研究方向，旨在解决反渗透膜中水传输现象的关键知识空白，以推动下一代反渗透膜的开发。
Mohammad Heiranian, et al. Mechanisms and models for water transport in reverse osmosis membranes: history, critical assessment, and recent developments. Chem. Soc. Rev. 2023https://doi.org/10.1039/D3CS00395G
2. Chem：空气/水界面的强电场力推动大气中硫酸盐的快速生成
微小的气溶胶水滴如何显著加速大气多相反应仍然是一个悬而未决的问题。在这里，复旦大学Zhang Liwu通过实验和理论证明气溶胶颗粒的空气/水界面处的强电场是促进SO2快速氧化形成硫酸盐的重要驱动力。1) 作者使用2D激光共聚焦拉曼显微镜和分子动力学（MD）模拟绘制了硫酸盐在硝酸盐微滴中的空间表面富集图。气溶胶-空气/水界面的强电场高达~1×108 V cm−1，从而突出了静电力在大气相关化学中的重要作用。2) 密度泛函理论（DFT）计算进一步阐明了电场引发SO2氧化反应的详细机理。总的来说，该工作为大气中的化学反应提供了一个新的视角，并可能改变当前有关大气化学过程的知识框架。
Yangyang Liu, et al. Strong electric field force at the air/water interface drives fast sulfate production in the atmosphere. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.09.019https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.09.019
3. JACS：通过具有活性边缘位点的介孔 MXene 将 Zn0 枝晶恢复为电活性 Zn2+
锌金属基水电池（ZAB）提供了一种可持续、经济且安全的锂电池替代方案，但不可避免的枝晶形成阻碍了其广泛使用，特别是在长期和高倍率循环下。枝晶形成后电池如何存活仍然是一个悬而未决的问题。在这里，卡塔尔大学Ahmed Elzatahry，复旦大学赵东元院士，Dongliang Chao从传统的锌枝晶生长抑制策略转向，通过介孔Ti3C2 MXene(MesoTi3C2)包裹的聚丙烯隔膜引入主动枝晶消化化学。 1）光谱表征和电化学评估表明，MesoTi3C2作为氧化剂，可以通过自发氧化还原过程将形成的死亡Zn0枝晶复活为电活性Zn2+离子。2）密度泛函理论表明，与面内对应物相比，MesoTi3C2中丰富的边缘Ti−O位点有利于Zn0枝晶的高氧化性和电子转移。3）由此产生的不对称电池在5mAcm−2的实际电流下具有2200小时的超长循环寿命，并且具有低过电位（<50mV）。该研究揭示了介孔MXene的意想不到的边缘效应，并发现了一种新的主动枝晶消化化学物质，可以在ZAB中存活，尽管枝晶的形成不可避免。
Fanxing Bu, et al, Reviving Zn0 Dendrites to Electroactive Zn2+ by Mesoporous MXene with Active Edge Sites, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c08986https://doi.org/10.1021/jacs.3c08986
4. JACS：对神经元和大脑中的去甲肾上腺素进行亚100毫秒水平的极速检测和近红外比率荧光成像
去甲肾上腺素(NE)是中枢和交感神经系统中的重要神经递质。在不同的生理和病理过程以及在脑的不同区域中，NE的含量会发生动态、快速的变化。然而，如何以高精度、高特异性和高敏感性的方式（特别是高时间分辨率）直接可视化和精确量化生命系统中的瞬态NE变化仍然是一项严峻的挑战。有鉴于此，华东师范大学田阳教授和张琪伟教授开发了一系列小分子探针，其可通过连续的亲核取代-环化反应和比率近红外荧光响应来特异性、快速地（60毫秒）检测NE，比目前的小分子探针快3个数量级。1）研究者揭示了一种独特的、水促进的分子间质子转移机制，从而使识别动力学显著提高了约680倍。2）基于其出色的特性，研究者利用该探针在单个神经元水平上对外部刺激下的瞬时内源性NE动态变化进行了定量成像，并进一步在急性脑切片和小鼠脑活体水平上揭示了NE的波动与帕金森病的病理之间的密切关系。
Yujie Han. et al. Sub-100 ms Level Ultrafast Detection and Near-Infrared Ratiometric Fluorescence Imaging of Norepinephrine in Live Neurons and Brains. Journal of the American Chemical Society. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c09239https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09239
5. Angew：利用合成的高密度脂蛋白基纳米药物沉默肿瘤微环境中的SOCS1以触发抗肿瘤免疫对抗胶质瘤
免疫疗法为治疗多种癌症带来了新的曙光，但其仍难以改善对胶质瘤(GBM)的治疗效果。清华大学李景虹院士发现细胞因子信号转导抑制因子1(SOCS1)与胶质母细胞瘤相关的免疫抑制有关，并基于此开发了一种多功能纳米药物，其在胶质母细胞瘤的肿瘤微环境(TME)中能够沉默SOCS1，从而激发针对于胶质母细胞瘤的抗肿瘤免疫。1）实验选择人工合成的高密度脂蛋白(sHDL)作为纳米载体，并利用多肽促进其穿透血脑屏障(BBB)。研究发现，负载了小干扰RNA(siRNA)、多肽和佐剂的纳米载体能够有效地触发抗肿瘤免疫。2）实验结果表明，该纳米药物可在体内TME中富集，并进一步促进树突状细胞的成熟和T细胞增殖，激发产生强烈的细胞毒性T淋巴细胞反应，以抑制肿瘤的生长。综上所述，该研究工作为同时靶向和调节GBM患者的TME提供了一个新的策略，并为增强肿瘤免疫治疗的疗效开辟了一条新的途径。
Chunrong Yang. et al. Synthetic High-Density Lipoprotein-Based Nanomedicine to Silence SOCS1 in Tumor Microenvironment and Trigger Antitumor Immunity against Glioma. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202312603https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312603
6. EES：有机夹层之间电荷转移复合物的形成驱动大面积钙钛矿太阳能电池的光吸收
光均热（LS）是钙钛矿太阳能电池（PSC）中的常见现象，它会显著影响器件的效率和稳定性。当PC61BM电子传输层（ETL）被C60取代时，大面积倒置的PSC中的LS大大降低，其中ETL通常与薄的巴豆碱（BCP）夹层接触。在此，帝国理工学院Ji-Seon Kim结合表面光电压、环境光发射光谱、拉曼光谱和密度泛函理论模拟，确定了这种LS效应的关键分子起源。1) 作者发现BCP与C60和PC61BM形成光诱导电荷转移（CT）络合物。C60/BCP复合物加速了C60二聚体的形成，为电子提取和减少重组损失带来了有利的级联能量效应。2) 相比之下，PC61BM/BCP复合物抑制PC61BM二聚体的形成，这意味着PC61BM二聚化不是LS的原因。其是源自慢光诱导的PC61BM/BCP-CT复合物的形成，以及与之相关的新能量传输水平，导致基于PC61BM的PSC的LS效应更慢。
Charlie Henderson, et al. Charge transfer complex formation between organic interlayers drives light-soaking in large area perovskite solar cells. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE02571C
7. EES：具有优异热电性能的自适应亚晶格稳定高熵材料
高熵工程是材料科学中的有效策略之一，包括热电领域。然而，在高熵材料中，具有不同原子大小和电负性的多种元素的存在往往导致相分离，而不是形成单相。在此，上海交通大学Zhao Kunpeng、Shi Xun等人提出自适应子晶格可以有效地稳定单相高熵材料，并且可以有效地调节电和热传输，以大大增强热电性能。1)以Mg2-δ（Si，Ge，Sn，Bi）为例，Mg亚晶格具有较大的动态适应性或灵活性，使其能够释放Si、Ge、Sn和Bi之间的大原子尺寸失配引起的大晶格应变，进而在800K下0.58W m-1 K-1的超低晶格热导率不仅接近非晶极限，而且低于所有已知的Mg2X基材料的超低热导率。2) 此外，取代BiSn缺陷和自补偿Mg空位之间的相互作用产生优异的载流子浓度，从而导致高功率因数。Mg2-δSi0.12Ge0.13Sn0.73Bi0.02在700K时具有1.3的最大zT值。该研究强调了适应性亚晶格在稳定高熵材料中的作用，并为探索高性能热电材料提供了一条新途径。
Haotian Gao, et al. Adaptable sublattice stabilized high-entropy materials with superior thermoelectric performance. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE02788K
8. EES：自下而上的改性提高了窄带隙铅锡钙钛矿单结和串联太阳能电池的性能
由于其窄的带隙，铅和锡（Pb–Sn）卤化物混合钙钛矿在钙钛矿串联太阳能电池中极具应用前景。尽管到目前为止实现了不错的功率转换效率（PCE），但Pb–Sn钙钛矿太阳能电池仍然面临着挑战，如Sn2+容易氧化为Sn4+，导致本体和界面中存在大量缺陷。近日，武汉工程大学Zheng Wenwen、Qin Pingli、武汉大学Ke Weijun、Fang Guojia采用了一种可行且低成本的改性材料，即甘氨酸盐酸盐（GlyCl），自下而上地改性Pb–Sn钙钛矿太阳能电池。 1) 作者发现，通过将GlyCl改性剂掺入底部聚（3，4-亚乙基二氧噻吩）聚苯乙烯磺酸盐空穴传输层、中间钙钛矿吸收剂和顶部覆盖层中，显著钝化了多个通道上的缺陷。此外，GlyCl的引入改善了载流子传输，抑制了Sn2+氧化为Sn4+，并与钙钛矿膜顶部残留的碘化铅反应。2) 因此，采用多种GlyCl改性的Pb–Sn卤化物钙钛矿太阳能电池实现了22.07%的PCE，开路电压和填充因子显著提高，这使得全钙钛矿串联太阳能电池的最大PCE为27.07%。该工作阐明了多通道钝化对窄带隙Pb–Sn钙钛矿太阳能电池和串联电池的重要性。
Wenjun Zhang, et al. Bottom-up modification boosts the performance of narrow-bandgap lead–tin perovskite single-junction and tandem solar cells. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE02010J
9. EES：湿润的二维卤化物钙钛矿产生30mW cm-3的功率密度
除了光伏效应外，成均馆大学Nam-Gyu Park、延世大学Sang-Woo Kim在这里首次报道了位于垂直安装电极结构之间的二维（2D）卤化物钙钛矿的离子光伏效应，该钙钛矿通过吸收水分发电。1) 得益于EOA2PbI4（EOA=乙醇铵）2D钙钛矿的亲水性和离子性，该器件具有约1.67µm厚的钙钛矿膜，产生约0.7 V的电压、26.7µA cm−2的电流密度和30 mW cm−3的功率密度，比迄今为止报道的最佳值（约4.2 mW cm-3）高出7倍多。2) 结合实验和理论研究发现，水分子和钙钛矿层之间的相互作用是发电的关键，发电可以形成自维持的水分梯度和相应的离子梯度。作者观察到拓扑吸附-解吸反应，表明即使在去除水分后，2D钙钛矿结构也能保持。这种新型钙钛矿离子光伏器件及其从大气水分中获取能量的优异能力有望为开发有机-无机杂化卤化物钙钛矿的新特性开辟新的机会。
Chunqing Ma, et al. Moisturized 2-dimensional halide perovskite generates a power density of 30 mW cm-3. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01765F
10. AM：电致变色聚合物薄膜的手性光学开关
光与手性聚合物之间的相互作用在手性光学、自旋电子学和手性自旋选择性方面起着至关重要的作用。尽管在创建非对称聚合物薄膜方面取得了相当大的成功，但在电化学开关下阐明手性光学活性仍然未被探究。近日，普渡大学Jianguo Mei，Inho Song等报道了一种均相手性电致变色体系，通过分子手性模板的瞬时固化过程，实现了共轭聚合物的手性组装。1）在中性状态下，该手性电致变色聚合物直接产生极其不对称的、依赖于极化的透射率。通过调整电化学活性聚合物薄膜的掺杂水平，可以调节其圆二色性（CD）和不对称透射。2）在高氧化水平下，手性光学活性被颠倒，可见光区域出现强烈的漂白，导致红外区域出现单符号CD光谱。手性光学聚合物的圆偏振性质与其手性之间的匹配对光学对比度和颜色切换动力学产生明显影响，这是由在聚合物氧化还原反应中通过翻转的手性光学活性引起的。3）在手性透明显示中的差异性圆偏振透射可以在人眼中产生明显的颜色变化，证明了用于3D成像和信息加密的概念验证设备。该研究为在柔性和高度集成的平台上开发先进的圆偏振多路复用显示提供了基础。
Inho Song, et al. Chiroptical Switching of Electrochromic Polymer Thin Films. Adv. Mater., 2023DOI: 10.1002/adma.202307057https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307057
11. AEM：MAX作为可充电铝离子电池插层主体的计算研究
具有MAX相的层状碳化物及其类似物（通式AMn+1Xn）已成为储能和转换应用的有效材料。能量存储的一个热门领域是使用MAX作为Al离子嵌入电极。近日，佛罗里达州立大学Ouyang Bin、Wang Lin、南京大学Wang Jingyang计算列举了425个三元MAX铝离子电池电极。1) 作者在17种典型过渡金属、五种阴离子（C、N、B、Si和P）、三种化学计量（N=1、2和3）和两种层状堆叠（α和β）的组合空间上进行了相图计算。 2) 在所有三元MAX材料中，有44种材料具有合理的合成可及性，其中6种具有优异性能，有望成为高效的铝离子电池电极。凭借相稳定性和电化学性能（平均电压、理论容量、能量密度和铝扩散势垒），该工作对基于MAX的铝离子电池背后的巨大机遇进行了全面的计算评估。
Lin Wang, et al. Computational Investigation of MAX as Intercalation Host for Rechargeable Aluminum-Ion Battery. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202302584https://doi.org/10.1002/aenm.202302584
