1. Nature Energy:用于高效硅异质结铜电极太阳能电池的纳米晶体氧化硅的工业级沉积
为了释放硅异质结太阳能电池的全部性能,需要减少寄生损耗。在这里,苏州大学Zhang Xiaohong、Yang Xinbo、苏州麦斯威尔科技有限公司Zhou Jian、新南威尔士大学Alison Lennon开发了一种工业规模的高频等离子体增强化学气相沉积系统。1) 该系统具有最小化的驻波效应,能够沉积具有优异电子选择性、低寄生吸收和高均匀性的掺杂nc-SiOx:H。接下来,作者展示了无籽镀铜,从而产生具有高纵横比和低金属分数的网格。2) 对于具有丝网印刷银电极和镀铜电极的M6尺寸双面硅异质结器件,作者分别获得了25.98%和26.41%的认证效率。这些结果强调了硅异质结技术的性能潜力,并降低了大规模制造的门槛。
Cao Yu, et al. Industrial-scale deposition of nanocrystalline silicon oxide for 26.4%-efficient silicon heterojunction solar cells with copper electrodes. Nature Energy 2023DOI: 10.1038/s41560-023-01388-4https://doi.org/10.1038/s41560-023-01388-4
2. Nature Materials:用于析氧电催化的四金属钙钛矿氧化物
钙钛矿氧化物作为析氧电催化剂已经引起了巨大关注。尽管已经进行了大量的理论研究,但钙钛矿基催化剂仍然来自人为实验渠道,而不是数据驱动的机器学习策略,因为缺乏训练模型的实验数据,这些策略往往受到限制。首尔大学Taeghwan Hyeon、蔚山科学技术研究所Bartosz A. Grzybowski报道了用于析氧电催化的四金属钙钛矿氧化物。1) 作者发现,即使是在小数据集上进行主动学习,并辅以丰富的结构表征数据,再加上闭环实验,可以产生性能卓越的材料。2) 作者开发的模型不仅再现了几个实验趋势,还确定了钙钛矿氧化物电催化剂的组成,该催化剂在10 mA cm–2 的过电位为391 mV,这是四种金属钙钛矿氧化物中的最低值。
Junseok Moon, et al. Active learning guides discovery of a champion four-metal perovskite oxide for oxygen evolution electrocatalysis. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01707-whttps://doi.org/10.1038/s41563-023-01707-w
3. Nature Materials:用DNA改造胶体准晶
虽然在原则上设计和合成任何种类的胶体晶体都是可能的,但是胶体准晶的合成一直很难实现。在这里,密歇根大学Sharon C. Glotzer、美国西北大学Chad A. Mirkin、西班牙BRTA的Luis M. Liz-Marzán通过利用纳米十面体的几何形状和DNA的可编程键合特性来描述胶体准晶的组装。 1) 这一过程是由焓驱动的,在一系列颗粒大小和DNA长度上进行,并且由于系统的能量偏好,使DNA双链形成最大化并有利于平面排列,从而产生局部的五配位和六配位基序。2) 这类轴向结构由具有菱形缺陷的正方形-三角形结构和连续的平均准周期层促成,这些层具有堆叠无序的特性,这为热力学稳定性提供了必要的熵。
Wenjie Zhou, et al. Colloidal quasicrystals engineered with DNA. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01706-xhttps://doi.org/10.1038/s41563-023-01706-x
4. Nature Commun.:负电容器和电感器实现宽带波导元电子学
波导元电子学被称为超材料启发电路的先进平台,为未来第五/第六代(5/6G)通信系统中的毫米波和太赫兹集成电路提供了有前景的范例。通过利用波导的结构色散特性,可以在深亚波长范围内开发具有固有低损耗和低串扰的集总型波导集成元件和电路。在本研究中,清华大学Yue Li重点构建用于波导元电子学的负电容器和电感器,有效扩展了波导集成电路的工作频率范围。1)负元件的结合可以实现波导中的宽带阻抗匹配,这已经在波导元电子学范式中进行了理论探索和实验验证。此外,还证明了负元件也可以通过利用带有光子晶体包层的硅波导在光域中实现,这表明宽带波导元电子学的可行性和普适性。2)负集总元件可以促进波导元电子学技术的进步,获得优于传统的仅依赖于正元件的波导集总电路的性能。Qin, X., Fu, P., Yan, W. et al. Negative capacitors and inductors enabling wideband waveguide metatronics. Nat Commun 14, 7041 (2023).DOI:10.1038/s41467-023-42808-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-42808-z
5. Nature Commun.:坚固而柔韧的陶瓷气凝胶
陶瓷气凝胶是高效、轻质、化学稳定的隔热材料,但其脆性和强度低阻碍了其应用。人们已经开发出柔性纳米结构组装的可压缩气凝胶来克服脆性,但它们仍然表现出较低的强度,导致承载能力不足。在这里,西安交通大学Hongjie Wang和Shuhai Jia设计并制造了一种层压 SiC-SiOx 纳米线气凝胶,它具有可逆压缩性、可恢复的屈曲变形、延性拉伸变形,并且同时具有比其他陶瓷气凝胶高一个数量级的高强度。1)该气凝胶还表现出良好的热稳定性,范围从液氮中的-196℃到丁烷喷灯中的1200℃以上,以及良好的隔热性能,导热系数为39.3±0.4mW·m−1K−1。这些综合性能使气凝胶成为机械坚固且高效的柔性隔热材料的有前途的候选材料。
Su, L., Jia, S., Ren, J. et al. Strong yet flexible ceramic aerogel. Nat Commun 14, 7057 (2023).DOI:10.1038/s41467-023-42703-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-42703-7
6. Nature Commun.:掺镁吸附剂可有效去除氢气中的微量 CO
去除微量CO杂质是利用氢气作为清洁能源的重要步骤。虽然目前采用各种解决方案来应对这一挑战,但迫切需要提高其效率。在这里,延世大学Chang-Ha Lee,江陵原州大学Kyung-Min Kim表明,珠状结构的镁、铜和铈基吸附剂Mg13CuCeOx具有从H2中去除微量CO的优异能力,并且具有高稳定性。1)Mg的掺入通过增强多孔结构和Cu+表面积来提高吸附性能。值得注意的是,与现有的粒状吸附剂相比,Mg13CuCeOx在低于10PaCO的压力下表现出15.5至50倍的平衡能力,并且去除H2中50ppmCO的突破时间延长了31倍。使用120°C空气的节能氧化再生使其在20个周期内具有稳定的吸附性能。2)通过原位DRIFTS分析,研究人员阐明了Mg增强表面OH基团、促进碳酸氢盐和甲酸盐物质形成的反应机制。这项研究强调了MgCuCeOx吸附剂通过有效去除氢气中的微量CO来促进氢经济的潜力。
Bang, G., Jin, S., Kim, H. et al. Mg-incorporated sorbent for efficient removal of trace CO from H2 gas. Nat Commun 14, 7045 (2023).DOI:10.1038/s41467-023-42871-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-42871-6
7. Nature Commun.:结晶多孔材料的通用大规模合成方法
共价有机骨架(COF)、金属有机骨架(MOF)和多孔有机笼(POC)等结晶多孔材料以其优异的性能广泛应用于各个领域。然而,缺乏通用且有效的大规模生产方法限制了其进一步的工业应用。在这项工作中,南开大学Baiyan Li,天津科技大学Yangbing Wen,北德克萨斯大学Shengqian Ma开发了一种包括高压均质化(HPH)的通用方法,可以在良性条件下实现包括COF、MOF和POC在内的结晶多孔材料的大规模合成。1)正如原理研究证明所示,这种通用策略已经准备了4个COF、4个MOF和2个POC。2)它可以克服现有方法的一些缺点,包括产量低、能耗高、效率低、传质/传热能力弱、程序繁琐、重现性差和成本高。基于该方法,工业均质机每天可生产0.96~580.48吨高性能COF、MOF和POC,这是其他方法无法实现的。
Liu, X., Wang, A., Wang, C. et al. A general large-scale synthesis approach for crystalline porous materials. Nat Commun 14, 7022 (2023).DOI:10.1038/s41467-023-42833-yhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-42833-y
8. Joule:具有高热电性能的透明电荷转移复合物
寻找具有良好空气稳定性和高透明度的高性能n型有机热电材料仍然是一个巨大的挑战。在这里,西安交通大学Yang Guanjun、清华大学Wan Chunlei报道了一种全透明的n型电荷转移复合物[ZnBr2(Br-C6H4-NH2)2],其带隙为4.25 eV。 1) 该材料具有约2936 S cm−1的高电导率和−114μV K−1的塞贝克系数,以及在室温下具有3797μW m−1 K−2的功率因数。此外,在298K和473K下分别具有0.23和0.45的ZT值。2) 这些ZT值为n型有机材料提供了优异的性能,当在接近室温时,这些性能优于典型的无机材料。高热电性能归因于电子转移诱导的n型掺杂特性、能带简并性和有效质量。
Xiaolei Li, et al. Transparent charge transfer complex with high thermoelectric performance. Chem 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.10.008 https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.10.008
9. JACS:调控二维导电MOF的电荷输运能力
二维导电MOF材料目前成为一类具有广阔应用前景的功能材料。2D-e-MOF材料虽然显著进展,但是如何通过对其进行后处理调控输运性质仍是个巨大的困难与挑战。有鉴于此,比利时鲁汶大学Alexandru Vlad、Petru Apostol等基于两种3重对称结构配体,2,3,7,8,12,13-六氨基三氮杂三聚茚、2,3,8,9,14,15-六氨基三苯并咪唑,构筑了两个结构相同的2D-e-MOF材料,分别为Ni3(HITAT)2和Ni3(HITBim)2,两种配体具有能够后期官能团化修饰的基团。1)Ni3(HITAT)2和Ni3(HITBim)2具有温度激发电荷输运的能力,体相导电能力分别达到44 mS cm-1和0.5 mS cm-1。通过DFT理论计算分析,说明两个配体的电子云密度分布差异。2)对于含有更多氮原子的HATBim配体,电子具有更高的局域特征,而且LUMO能带的位置显著降低。Ni3(HITAT)2的N-H吲哚基团上通过共价键精确结合甲磺酰基,对导电性的调控达到~20倍。这些研究结果为设计化学功能和电化学响应可调的多孔功能材料。
Petru Apostol, et al, Controlling Charge Transport in 2D Conductive MOFs─The Role of Nitrogen-Rich Ligands and Chemical Functionality, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c07503https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c07503
10. Angew:对pH响应的近红外发光金纳米团簇
具有pH响应特性的近红外(NIR)荧光团在生物分析领域中具有显著的应用优势。有鉴于此,阿尔托大学Robin H. A. Ras和Bo Peng设计了一种通过在配体中引入脂肪族叔胺(TA)基团来构建pH响应型近红外发射金纳米团簇的通用方法。1)计算研究表明,对pH响应的近红外发射与TA基团质子化和去质子化后的电子结构变化有关。在碱性环境(pH=7-11)下,去质子化的TA基团与金纳米团簇表面的Au-S基序之间的光致电子转移会破坏辐射跃迁,从而降低光致发光的强度。 2)相反,质子化的TA基团则能够抑制电子转移,从而在酸性环境(pH=4-7)下恢复其光致发光的强度。实验结果表明,对pH响应的近红外发射金纳米团簇能够在细胞内作为溶酶体的特异性和敏感性探针,从而产生不受细胞自发荧光干扰的无创发射。
Shaochen Zhou. et al. pH-Responsive Near-Infrared Emitting Gold Nanoclusters. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202312679https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312679