1. Nature Commun.：利用纳米药物共递送钙通道抑制剂和靶向CD47的小分子以实现对肺癌的免疫治疗
肺癌中的促肿瘤巨噬细胞是免疫治疗面临的一大严峻挑战。有鉴于此，中国科学院上海硅酸盐研究所施剑林院士和胡萍研究员构建了一种对pH响应的纳米药物策略来激活抗肿瘤巨噬细胞和树突状细胞，即通过层状双氢氧化物纳米片载体将T型钙通道抑制剂(TTA-Q6)和CD47抑制剂(RRX-001)共递送到肺部肿瘤中。1）在肿瘤酸性环境中，TTA-Q6会被释放，以破坏癌细胞对钙的摄取，引起内质网应激，诱导钙网蛋白向细胞表面转移。研究发现，表面钙网蛋白会激活巨噬细胞，并促进树突状细胞成熟，以实现有效的抗原呈递和抗肿瘤T细胞活化。2）与同此时，RRX-001能够降低CD47蛋白水平，从而有助于阻止富含钙网蛋白的癌细胞的免疫逃逸。在雄性小鼠肺癌模型中，该联合治疗方法可以产生显著的抗肿瘤作用和抗肿瘤再暴露的免疫力。综上所述，该研究能够为实现肺癌免疫治疗提供一个重要的新途径。
Yuedong Guo. et al. Nanomedicine-based co-delivery of a calcium channel inhibitor and a small molecule targeting CD47 for lung cancer immunotherapy. Nature Communications. 2023https://www.nature.com/articles/s41467-023-42972-22. Science Advances：阴离子纳米塑料污染物促进帕金森病相关的 α-突触核蛋白聚集最近的研究发现环境中的纳米塑料污染程度不断增加。鉴于此，杜克大学Andrew B. West等人发现阴离子纳米塑料污染物通过与 α-突触核蛋白中的两亲性和非淀粉样蛋白成分 (NAC) 结构域的高亲和力相互作用，有效地促进 α-突触核蛋白原纤维的形成和传播。 1）纳米塑料可以通过网格蛋白依赖性内吞作用内化到神经元中，引起轻微的溶酶体损伤，从而减缓聚集的 α-突触核蛋白的降解。2）在小鼠中，纳米塑料与 α-突触核蛋白原纤维结合，加剧了 α-突触核蛋白病理学在相互连接的脆弱大脑区域的传播，包括在黑质的多巴胺能神经元中强烈诱导 α-突触核蛋白包涵体。这些结果强调了进一步探索纳米塑料污染和与帕金森病和相关痴呆症相关的 α-突触核蛋白聚集之间的潜在联系。
Zhiyong Liu, et al. Anionic nanoplastic contaminants promote Parkinson’s disease–associated α-synuclein aggregation. Science Advances 2023.DOI:10.1126/sciadv.adi8716 https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi8716
3. JACS：结构自调节促进单原子 NO 电还原
对于含 SA 催化剂，包括单原子催化剂 (SAC)，需要同时提高单原子 (SA) 的负载量和活性。然而，SAs 的快速自成核限制了负载，并且活性受到单调 SAs 上的吸附-能量缩放关系的限制。近日，多伦多大学Zhiwen Chen, Chandra Veer Singh报道了g/TM双空位引起的热力学自我调节产生了一种新型的含SA催化剂，其中SA自发地从TM载体上拉出，即使石墨烯和载体之间的相互作用很弱，捕获效率为100%单位为克/铜。此外，TM支撑促进了双空位的产生并稳定SA，从而产生高负载、高稳定性的SA。1）由于Ni SA共存的低氧化态和深电子态，所设计的dv-g/Ni催化剂表现出高活性（UL=-0.40V）和对eNORR的选择性。2）在热力学自我调节步骤中，载体中产生Ni空位，并且在吸附的NO*的帮助下，其迁移在动力学和热力学上变得有利。迁移的Ni空位在释放NH3*后回溯，实现dv-g/Ni和Ni5-dv-g/Ni之间的动态循环。3）这种动态自我调节步骤导致NiSA协调环境的来回变化，这有助于规避eNORR中的缩放关系，从而提高活性(UL=-0.25V)。这项工作揭示了实现高负载和高活性SA的新策略，增强了含SA催化剂（包括SAC）的竞争力。
Xue Yao, et al, Structural Self-Regulation-Promoted NO Electroreduction on Single Atoms, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c08936https://doi.org/10.1021/jacs.3c08936
4. JACS：用于近红外成像和化学动力学治疗的多元金属有机框架的靶标设计
影像引导的化学动力学治疗被广泛认为是个性化和精准癌症治疗的一种有前途的方式。将成像和化学动力学功能结合在一个系统中通常依赖于混合材料方法。然而，复合材料的异质性、不明确性和解离/崩解性质往往使其在生物环境中的作用过程变得复杂，从而使治疗不精确和无效。在此，复旦大学Qiaowei Li采用两种具有不同功能的无机单元（活性氧生成和特征发射）的策略实现了两种单晶金属有机框架（MOF），展示了网状化学在创建原子精度多功能材料方面的能力。1）多元MOF不仅可以利用具有氧化还原活性的Cu基单元催化H2O2向羟基自由基的转化，而且还可以通过支架中的Yb4簇发出特征性的组织穿透近红外发光。2）MOF 纳米颗粒的双重功能通过显着的细胞成像信号、升高的细胞内活性氧水平、显着的细胞凋亡以及被 HeLa 细胞摄取时细胞活力的降低进一步证明。MOF 纳米颗粒进一步功能化后，可实现体内近红外成像。3）完整MOF中独立但互连的模块可以在同一细胞位点同时运行，实现高度的时空一致性。总的来说，研究工作提出了一种新方法，可以在一种明确的材料中有效地容纳成像和治疗功能，以实现精确治疗。
Lingyi Yang, et al, Target Design of Multinary Metal−Organic Frameworks for NearInfrared Imaging and Chemodynamic Therapy, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c08611https://doi.org/10.1021/jacs.3c08611
5. JACS：机器学习加速发现具有不同阴离子电子密度的 A2BC2 三元电子化合物
电子化合物是一类特殊的材料，其中多余的价电子位于间隙空腔内，在间隙空腔中它们表现为阴离子。近日，西北工业大学Junjie Wang结合了机器学习 (ML) 和高通量计算，以发现具有 P4/mbm 空间群的 A2BC2 化合物家族中的新三元电子化合物。1）从 214 个已知 A2BC2 相的库开始，使用密度泛函理论计算来计算电子定位函数的最大值，表明 42 个是潜在的电子化合物。然后根据该数据集训练模型，并用于预测通过结构原型制作生成的 14,437 种假设化合物的电子行为。然后，通过高通量计算仔细检查模型预测的 1254 个候选电子化合物的稳定性和电子化合物特征。2）通过这种分层方法，预测了 41 种稳定和 104 种亚稳态新 A2BC2 电子化合物。有趣的是，所有三种电子化合物，即缺电子、电子中性和富电子电子化合物，都存在于预测的化合物集中。3）随后成功合成了三种最有前途的新型电子化合物（两种富电子 Nd2ScSi2 和 La2YbGe2，以及一种缺电子 Y2LiSi2）并进行了实验表征。此外，发现合成的电子化合物在负载Ru时在温和条件下对NH3合成表现出高催化活性。特别是缺电子的 Y2LiSi2，被认为表现出催化活性和化学稳定性的良好平衡，表明其在催化领域的未来应用。
Zhiqi Wang, et al, Machine Learning-Accelerated Discovery of A2BC2 Ternary Electrides with Diverse Anionic Electron Densities, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c10538https://doi.org/10.1021/jacs.3c10538由于对聚偏氟乙烯（PVDF）基固态锂金属电池阴极中的离子传输缺乏基本了解，从而限制了其倍率性能和循环稳定性，尤其是在高阴极质量负载下。在此，清华大学HeYanbing、Liu Ming揭示了在PVDF电解质中与N，N-二甲基甲酰胺（[Li（DMF）x]+）溶剂化的锂离子（Li+）自发地扩散到阴极中，而其扩散深度仅限于在低负载的阴极中建立连续的Li+传输网络。1) 作者进一步发现，碳包覆的Li1.4Al0.4Ti1.6（PO4）3纳米线（C@LATP-NW）作为阴极填料，不仅能传导Li+，而且对[Li（DMF）x]+络合物具有较强的吸附作用，促进了[Li（DMC）x]+在厚阴极中的均匀扩散，并构建了高效的Li+传输网络，实现了厚阴极的充分反应。2) C@LATP-NW上的碳层极大抑制了DMF和LiFSI的副分解反应，从而提高了导电网络的稳定性和阴极材料的结构。具有3wt%C@LATP NW的阴极使质量负载高达15 mg cm−2的固态电池具有优异的倍率性能和循环稳定性，这为固态电池的实际阴极设计开辟了一条新途径。
Yang Liu, et al. Achieving a High Loading of cathode in PVDF-based Solid-State Battery. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03108J 7. EES：可充电锌-空气电池中碳基电催化剂的设计理念、最新进展和未来展望可充电锌空气电池（R-ZABs）领域取得了快速进展，其具有高能量密度、良好的灵活性、安全性和便携性等优点。在R-ZABs中，与双功能电化学催化剂集成的空气阴极在实现长寿命和高能效方面发挥着关键作用。最近，大量研究证实，碳基催化剂由于其低成本、高导电性、高比表面积、可调节的电子结构和丰富的形态特征，是极具潜力的双功能电化学催化剂。了解双功能碳基电催化剂的结构设计策略有助于提高R-ZABs的性能。近日，香港理工大学An Liang、科廷大学Shao Zongping、南京信息工程大学Lu Qian综述研究了可充电锌-空气电池中碳基电催化剂的设计理念、最新进展和未来展望。1) 作者首先阐述了R-ZABs的基本构型和反应机制，以及双功能电催化剂的当前挑战。此外，作者还详细讨论了碳材料的设计理念，包括支撑工程、掺杂工程、缺陷工程和界面工程。2) 作者从原子调节、结构设计、协同效应以及在R-ZABs中的应用等方面介绍了不同类型的碳材料，为双功能碳基电化学催化剂的设计和选择提供了重要见解。最后，作者深入讨论了碳基R-ZABs的前景和挑战，为进一步提高电池性能提供了可行的研究建议。
Xiaohong Zou et.al Carbon-based electrocatalysts for rechargeable Zn-air batteries: Design concepts, recent progress and future perspectives EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03059H8. EES：通过层间相互作用增强二维半导体的电输运特性热电材料因其在制冷和废热回收方面的应用前景而备受关注。在这里，上海大学Yang Jiong、武汉大学Liu Huijun强调了一种通过操纵电子群速度来提高塞贝克系数的方法，其可以通过二维材料中的层间相互作用来实现。 1)作者以高通量的方式构建了许多双层结构，并发现层间相互作用能够导致能带发生显著变化。在129个各向同性系统中，与相应的单层相比，34个双层表现出更高的功率因数。2) 此外，As2I6、Sb2I6和MoSe2双层中功率因数和塞贝克系数的提高是由于电子群速度的增加。该工作不仅说明了层间相互作用可用于调谐热电中的能带结构，还强调了电子群速度对于同时提高塞贝克系数和电导率的重要性。
Qinghang Tang, et al. Enhancing the electrical transport properties of two-dimensional semiconductors through interlayer interactions. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03454B 9. AEM：氧化还原介体与离子选择膜协同抑制Li-O2电池穿梭效应Li–O2电池在实现其高能量密度的高面积容量条件下很难循环，因为非质子型过氧化锂（Li2O2）放电产物限制了电极与O2/Li2O2之间的电子转移。近日，河南大学Zhao Yong通过氧化还原介体与离子选择膜协同抑制Li-O2电池穿梭效应。1) 研究表明，氧化还原介质（RM）中的三乙二醇双-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基自由基（D-TEMPO）可以有效促进电极与Li2O2之间的电子转移，并且通过调节RM的大小和离子选择性膜的厚度，可以协同抑制RM的穿梭效应。2) 因此，与双阴极、D-TEMPO和离子选择性膜耦合的Li–O2电池可以在5 mAh cm−2的容量下稳定运行46天。该工作为具有长循环稳定性的高容量Li–O2电池提供了一种稳定的溶液介导途径。
Danzheng Zhou, et al. Cooperative Effect of Redox Mediator and Ion Selective Membrane to Inhibit the Shuttle Effect for Li–O2 Battery with Large Cyclic Capacity Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303192https://doi.org/10.1002/aenm.202303192
10. ACS Nano：自适应电离诱导可调谐双电层，适用于宽 pH 和温度范围内的实用锌金属电池
金属锌在水性电解液中剧烈的副反应导致界面局部pH值剧烈波动，加速锌阳极击穿；因此，开发适应宽pH范围的优化策略对于改进水系锌金属电池尤为关键。在此，德累斯顿工业大学Peixun Xiong，福建师范大学Qinghua Chen，南开大学Lingxing Zeng报道了一种由甘氨酸（Gly）添加剂调节的pH自适应双电层（EDL），具有pH依赖性电离作用，其在宽pH水性电解质中表现出优异的稳定锌阳极的能力。 1）研究发现，Gly 离子 EDL 促进电荷载流子在弱酸性和碱性电解质中的定向迁移，从而成功抑制局部饱和。值得一提的是，深入阐明了添加剂浓度对Zn电极内亥姆霍兹平面（IHP）结构的调节作用。2）结果表明，未经二聚化的Gly添加剂可以在IHP内形成有序且致密的垂直吸附，从而有效降低Zn2+的EDL排斥力并将H2O与阳极表面隔离。因此，具有可调节 EDL 的 Zn 阳极在较宽的 pH 值和温度范围内表现出优异的电化学性能，其中使用 ZnSO4-Gly 电解质的 Zn 对称电池具有 7000 小时的惊人循环可逆性，并且使用 ZnSO4-Gly 电解质的 Zn 对称电池的使用寿命延长了 50 倍。3)此外，酸性锌粉||MnO2软包电池和碱性高压Zn||Ni0.8Co0.1Mn0.1O2电池和Zn|| NiCo-LDH 电池还具有出色的循环可逆性。可调谐 EDL 可实现 93% 的超高放电深度 (DOD)。这项工作阐明了在广泛的 pH 值和温度范围内兼容的电解质添加剂的设计，这可能会给锌阳极的实际多应用场景领域带来启发。Chuyuan Lin, et al, Adaptive Ionization-Induced Tunable Electric Double Layer for Practical Zn Metal Batteries over Wide pH and Temperature Ranges, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c09774https://doi.org/10.1021/acsnano.3c09774
11. ACS Nano：用于增强和快速体积光热响应的混合航空材料
将光转化为热对于太阳能热加热、催化和海水淡化等广泛技术至关重要。基于三维（3D）碳纳米材料的气凝胶已被证明作为光热换能器材料具有巨大的前景。然而，迄今为止，它们的光热转换受到近表面吸收的限制，导致仅在照明表面区域产生强烈的热局部化，而大部分气凝胶体积仍然未使用。近日，基尔大学Fabian Schütt提出了一种高孔隙率 (>99.9%) 光热混合航空材料的制造概念，与原始变体相比，它能够实现超快速和体积光热响应，增强约 2.5 倍。1）这种混合航空材料基于由互连的中空二氧化硅（SiO2）微管组成的强光散射框架结构，这些微管用极少量（几μg·cm−3）的还原氧化石墨烯（rGO）纳米片进行功能化，作为光热剂。2）在框架结构内调整 rGO 的密度使我们能够控制光散射和光吸收，从而控制体积光热响应。进一步表明，通过快速且可重复的气体激活，这些换能器材料扩展了光热应用领域，例如不受束缚的光动力和光控微流体泵和软气动执行器。
Lena M. Saure, et al, Hybrid Aeromaterials for Enhanced and Rapid Volumetric Photothermal Response, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c05329https://doi.org/10.1021/acsnano.3c05329
12. ACS Nano：碘化物离子定向电沉积高 (002) 织构锌金属阳极用于稳定水系锌电池
调节锌（Zn）金属阳极的晶体织构有望促进水性电解质中锌的可逆性，但直接制造特定织构的锌仍然具有挑战性。在此，河北大学Ning Zhang报道了一种简便的碘离子（I−）辅助电沉积策略，可以大规模制造高度（002）晶面织构的锌金属阳极（H-（002）-Zn）。1）理论和实验表征表明，I-添加剂的存在可以显着提高Zn(100)平面的生长速率，使Zn成核均匀化，并促进电镀动力学，从而实现均匀的H-(002)-Zn电沉积。2）以传统ZnSO4基电解液和商用Cu基底的电解槽为模型体系，随着NaI添加浓度的增加，Zn织构逐渐从(101)转变为(002)。在优化的1MZnSO4+0.8MNaI电解质中，所制备的H-(002)-Zn具有致密的结构和超高的(002)与(101)信号强度比，且不含(100)信号。3）独立式H-(002)-Zn电极比传统(101)织构的Zn电极表现出更强的抗界面副反应能力，从而在400次循环中提供99.88%的高效率和超过6700小时的超长循环寿命（>1mAcm−2下9个月）并保证全锌电池的稳定运行。这项工作将为实用水性锌电池的高性能锌阳极的高效电合成提供启示。
Wentao Yuan, et al, Orientational Electrodeposition of Highly (002)-Textured Zinc Metal Anodes Enabled by Iodide Ions for Stable Aqueous Zinc Batteries, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c08095https://doi.org/10.1021/acsnano.3c08095
