特别说明：本文由米测技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。石墨烯中载流子之间的相互作用可以导致多重简并性的自发断裂。当增加菱面体堆叠后的石墨烯层数时，由于动能显着降低，库仑相互作用的主导作用变得明显。当库仑相互作用超过动能时，石墨烯中自旋和谷的简并性可以被解除，不同自由度能量之间的竞争可以导致丰富的破缺对称相。然而，对于单层石墨烯，由于动能较大，线性能量色散阻碍了自发破缺对称性。有鉴于此，上海交大陈国瑞、首尔大学Jeil Jung等人采用声子极化子辅助近场红外成像来确定四层石墨烯器件的堆叠顺序。通过量子输运测量，作者观察到一系列自发破缺对称态及其跃迁，这些态及其跃迁可以通过载流子密度n和电位移场D进行微调。具体来说，作者观察到n=D=0处的层反铁磁绝缘体，增加D可以实现从层反铁磁绝缘体到层极化绝缘体的连续相变。通过同时调整 n和D，可以观察到同位旋极化金属，包括自旋谷极化和自旋极化金属。这些转变与费米表面拓扑的变化相关，并且符合斯托纳准则。该研究结果强调了特殊堆叠的多层石墨烯器件的高效制造，并证明结晶多层石墨烯是研究由库仑相互作用驱动的各种对称性破缺的理想平台。菱面体石墨烯，以ABCABC…堆叠顺序为特征，表现出色散关系Ek ≈ pN，其中Ek是动能，p是动量，N是层，较厚的石墨烯的动能可以显着降低。菱面体石墨烯的能带结构和相关性可以通过垂直电位移场D来显着调节，这有助于顶层和底层之间的能量差Δ。根据从单粒子能带结构计算出的 DOS，预计ABCA-4LG由于其较大的DOS将表现出较低的电阻率。然而，实验结果表明ABCA-4LG的电阻率明显高于单层（A）、双层（AB）和三层（ABC）石墨烯，ABCA-4LG 中观察到的巨大电阻率峰值被认为是本质上固有的。
作者利用高质量的双栅极器件独立调谐n和D来系统地研究ABCA-4LG的电阻率。作者采用声子极化子辅助近场光学成像技术，该技术能够识别六方氮化硼薄片覆盖范围内的菱形石墨烯和伯纳尔石墨烯。通过光学对比度和SNOM确定剥离石墨烯层的数量后，使用原位原子力显微镜(AFM)切割技术将 ABCA域与ABAB堆栈分离。为了可视化ABCA和ABAB域，精细调整激励频率以匹配 hBN的Reststrahlen 频带之一，使得 ABCA 和 ABAB 域变得可区分。通过使用声子偏振子辅助近场光学成像技术，作者成功地制备了一些具有双栅极的无莫尔条纹的六方氮化硼/ABCA-4LG/六方氮化硼器件。
图 六方氮化硼覆盖下石墨烯堆叠顺序的声子偏振辅助近场光学成像通过量子输运测量，作者在CNP（n=0）处观察到D=0和D≠0处的两个不同的绝缘相。D=0处的电阻率峰值在高温下变平，表明自发对称破缺的相变。与AB双层和ABC三层石墨烯类似，在大|D|处观察到绝缘态ABCA-4LG中的缺陷可归因于反演对称性破缺产生的层极化绝缘体(LPI)。理论预测已经确定了菱面体石墨烯中具有不同破缺对称性的所有可能的绝缘基态。
ABCA-4LG 中的掺杂可能会导致流动载流子的相互作用驱动的对称性破缺，会通过不同的机制导致自发自旋和/或谷极化。在ABCA-4LG中，在掺杂时，U通常很大，并且VHS处的D(EF可以通过D进一步调节，从而提供Stoner铁磁性的可调平台。作者通过测量量子振荡作为垂直磁场B的函数，研究了不同区域的简并性，结果表明朗道能级同时取决于n和D。作者总结了实验发现，展示了ABCA-4LG的破缺对称相图作为n和D的函数。
Liu, K., Zheng, J., Sha, Y. et al. Spontaneous broken-symmetry insulator and metals in tetralayer rhombohedral graphene. Nat. Nanotechnol. (2023). https://doi.org/10.1038/s41565-023-01558-1
