1. Nature Materials：二维材料集成3D结构人工智能计算器件
三维异质结集成技术能够在垂直方向堆叠不同的功能层构筑新型3D电路，从而实现高度的集成密度和无与伦比的多功能，因此人们认为三维异质结集成技术可能引发电子学器件领域的变革。但是，传统的3D集成技术通常包括复杂的晶圆加工和复杂的层间排线。有鉴于此，圣路易斯华盛顿大学Sang-Hoon Bae、麻省理工学院Jeehwan Kim、延世大学Jong-Hyun Ahn等通过具有丰富集程度和多功能的人工智能硬件和二维材料进行3D集成。1）通过自下而上的方式合成二维材料，将二维材料晶体管和忆阻器阵列垂直方式集成，构成了6层能够执行人工智能任务的3D纳米器件体系。2）这种3D集成人工智能器件体系具有密集的人工智能处理器件层以及密集的层间连接结构，能够显著的降低处理任务需要的时间，降低电压降，降低延迟或占地面积。这个3D集成人工智能器件体系不仅提供了电子学器件的异质集成方法，而且为发展高平行度的多功能计算功能硬件提供机会。
Kang, JH., Shin, H., Kim, K.S. et al. Monolithic 3D integration of 2D materials-based electronics towards ultimate edge computing solutions. Nat. Mater. (2023)DOI: 10.1038/s41563-023-01704-zhttps://www.nature.com/articles/s41563-023-01704-z2. Nature Nanotechnology：纳米级空间和单分子分辨率下天然膜蛋白的寡聚组织天然细胞膜中膜蛋白的寡聚组织是其功能的关键调节因子。低聚组装体的高分辨率定量测量及其在不同条件下的变化对理解膜蛋白生物学至关重要。耶鲁大学Moitrayee Bhattacharyya报道了纳米级空间和单分子分辨率下天然膜蛋白的寡聚组织。1) 作者报道了一种基于全内反射荧光显微镜的单分子光漂白分步分析技术，可直接从天然膜中以~10 nm的有效空间分辨率确定膜蛋白的寡聚分布 。作者通过使用两亲性共聚物捕获目标膜蛋白及其近端天然膜环境来实现这一点。2) 作者应用天然纳米漂白剂来量化结构和功能不同的膜蛋白的低聚状态。研究数据表明，天然纳米漂白剂提供了一个敏感的单分子平台，可以在生理和临床相关条件下量化天然膜中膜蛋白的寡聚分布。
Gerard Walker, et al. Oligomeric organization of membrane proteins from native membranes at nanoscale spatial and single-molecule resolution. Nature Nanotechnology 2023DOI: 10.1038/s41565-023-01547-4https://doi.org/10.1038/s41565-023-01547-43. Nature Synthesis：单层材料表面受限二维晶体生长 二维（2D）材料和异质结构的常规气相沉积或外延生长在大腔室中进行。在这里，普林斯顿大学Wu Sanfeng、Leslie M. Schoop、Jia Yanyu报道了单层材料表面受限二维晶体生长1) 作者报道了一种在纳米级表面受限的2D空间中直接生长2D晶体结构的方法。在远低于所有相关材料已知熔点的温度下，在二碲化钨的单层晶体上可以快速、长距离、传输均匀的原子薄钯层。2) 当单层种子独立或完全封装在范德华堆中时，纳米受限生长实现了稳定的2D晶体材料Pd7WTe2的受控形成。该方法具有通用性，并且与纳米器件制造兼容，有望扩展二维材料库及其功能。
Yanyu Jia, et al. Surface-confined two-dimensional mass transport and crystal growth on monolayer materials. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-023-00442-zhttps://doi.org/10.1038/s44160-023-00442-z
4. Nature Commun.：无线、无电池和多功能集成的生物电子设备用于监测呼吸道病原体和严重程度评估
如何实现对呼吸道病毒感染的快速诊断仍是一项极具挑战性的难题。有鉴于此，香港城市大学于欣格教授、北京航空航天大学常凌乾教授、中国科学院深圳先进技术研究院黄建东研究员和四川大学胡文闯教授开发了一种无线、无电池、多功能的病原感染诊断系统(PIDS)，其可通过110 s内的吹气和350 s内的呼吸过程来诊断SARS-CoV-2感染和评估症状的严重程度。1）研究发现，PIDS对42例受试者的感染和症状严重程度评估的准确率可分别达到100%和92%。此外，PIDS也能够实现气体样本采集、生物标志物识别、异常体征记录和机器学习分析的同步化。2）研究者进一步将PIDS转化为其他小型化、可穿戴或便携式的电子平台，以拓展其在家庭、户外和公共场所中的诊断模式。综上所述，这项研究工作开发的PIDS是一种能够通过呼吸和吹气来快速诊断呼吸道病原体感染的通用技术，有望作为其他床旁技术的补充诊断工具，以指导实现对病毒感染的对症治疗。
Hu Li. et al. Wireless, battery-free, multifunctional integrated bioelectronics for respiratory pathogens monitoring and severity evaluation. Nature Communications. 2023https://doi.org/10.1038/s41467-023-43189-z
5. Nature Commun：Li2CO3改善稀土氧化物催化甲烷氧化偶联性能
甲烷的氧化偶联制备烃类分子为直接甲烷转化提供一种自加热反应的途径，但是目前甲烷氧化偶联反应通常受到产量的局限，而且反应需要高温条件。此外在实用的甲烷分压（1 atm）通常反应能力更低。有鉴于此，北卡罗来纳州立大学李凡星、华东理工大学高云飞、里海大学Israel E. Wachs等将经典Li2CO3催化剂修饰稀土氧化物作为氧化还原催化剂，通过化学链反应方式进行甲烷的氧化偶联。1）这种催化剂在1.4 atm的甲烷分压和700 ℃，单程C2+产率能够达到30.6 %。原位表征和量子化学计算结果揭示氧化物的核以及Li2CO3壳分别起到的作用，以及Pr的氧化态与Li2CO3包覆后形成的过氧化物之间的关系。2）稀土氧化物Pr4+含量与烃类产物之间建立关系，从而为氧化还原催化剂在甲烷氧化偶联催化反应的催化剂提供催化剂的优化方法。
Kun Zhao, et al, Lithium carbonate-promoted mixed rare earth oxides as a generalized strategy for oxidative coupling of methane with exceptional yields. Nat Commun 14, 7749 (2023)DOI: 10.1038/s41467-023-43682-5https://www.nature.com/articles/s41467-023-43682-56. EES：锡取代铅抑制卤化物钙钛矿光电中的离子输运 尽管具有垂直电荷传输的各种钙钛矿光电器件的性能迅速提高，但离子迁移的影响仍然是一个长期存在的致命弱点，其限制了卤化铅钙钛矿器件的长期运行稳定性。在这里，剑桥大学Samuel D. Stranks、牛津大学Saiful Islam、巴斯大学Petra Jane. Cameron对Pb和混合Pb-Sn钙钛矿太阳能电池进行了与扫描速率相关的电流-电压测量，以表明在较低扫描速率下，两种钙钛矿中都存在短路电流损失，从而追溯到移动离子的存在。1) 为了了解离子迁移的动力学，作者进行了扫描速率相关的磁滞分析和温度相关的阻抗谱测量，这些分析表明，与纯Pb的类似物相比，Pb-Sn器件中的离子迁移受到抑制。2) 通过将这些实验观测结果与Pb-Sn混合钙钛矿的第一性原理计算联系起来，作者揭示了Sn空位在由于局部结构畸变而增加碘化物离子迁移势垒中所起的关键作用。这些结果突出了Sn取代在减轻卤化物钙钛矿中离子迁移方面的有益作用，对未来的器件开发具有重要意义。
Krishanu Dey, et al. Substitution of Lead with Tin Suppresses Ionic Transport in Halide Perovskite Optoelectronics. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03772J
7. AM：过量Se诱导WSe2晶相变化增强HER性能
控制过渡金属硫化物的晶相能够调节电子结构促进电催化性能。有鉴于此，高丽大学Jeunghee Park、全州大学Hong Seok Kang等通过调节胶体反应的条件，在含有过量Se的条件进行合成（通过增加Se反应物的浓度或者降低生长温度），将晶相由半导体2H转变为金属2M相。 1）通过高分辨率STEM成像表征，说明生成的晶体堆叠形成2M晶相，这个晶相不是1T′晶相。使用不同Se含量的模型（插嵌或取代）进行第一性原理计算，验证说明Se含量较高时能够导致晶相转变为2M。2）含有过量Se的2M晶相WSe2纳米片表现优异的HER性能。原位精细XAS研究发现2M晶相的过量Se原子增强HER催化活性，而且通过H吸附ΔGH*计算和Fermi能级进一步验证。本文研究结果为控制二维过渡金属硫化物的晶相提供策略。
Ik Seon Kwon, et al, 2H-2 M Phase Control of WSe2 Nanosheets by Se Enrichment Toward Enhanced Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202307867 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2023078678. AFM：准二维反铁磁体NdSb2中的各向异性和高迁移率电子输运低维功能器件技术的进步在很大程度上依赖于材料的发现，这些材料具独特的物理性质，并且可以剥离到2D极限，其中可剥离高迁移率磁体就是这样一类材料。近日，普林斯顿大学Leslie M. Schoop报道了准二维反铁磁体NdSb2中的各向异性和高迁移率电子输运。1) 通过化学推理，作者发现NdSb2是一个理想的例子。即使夹层距离相对较小，这种材料也可以剥离到几层。NdSb2具有准2D自旋排列的反铁磁基态。块体晶体具有非常大的非饱和磁阻以及高度各向异性的电子输运特性。2) 此外，这种各向异性源于2D费米口袋，这也意味着电荷载流子密度的准2D限制。电子型和空穴型载流子都显示出非常高的迁移率，并且非共线自旋排列也会导致反常的霍尔效应。
Ratnadwip Singha, et al. Anisotropic and High-Mobility Electronic Transport in a Quasi 2D Antiferromagnet NdSb2. AFM 2023DOI: 10.1002/adfm.202308733https://doi.org/10.1002/adfm.2023087339. AFM：复杂Sb基杂化体系中Li/Na的快速存储机理锑（Sb）具有较高的理论比容量和中等的反应电位，但由于体积膨胀大和反应动力学缓慢而导致其循环稳定性和倍率性能较差，限制了其在碱离子电池中的发展。在此，在理论计算的指导下，中南大学Hou Hongshuai、Zou Guoqiang提出了一种分级双碳复合策略，以提高Sb阳极的性能，并系统揭示了Sb在复杂复合体系中的锂/钠离子（Li+/Na+）储存机制。 1) 作者将Sb纳米粒子（Sb NPs）封装在具有强界面化学键的碳球基体中，从而形成一级复合材料，然后将高导电性和机械强度的石墨烯作为三维骨架网络，连接一级复合物，形成二级复合材料。2) 分级双碳/Sb复合材料具有优异的倍率（228 mAh g−1@20 A g−1）和长循环性能（2200次循环后373.7 mAh g‑1@2 A g−2，容量保持率为93.1%）。该工作可以扩展Sb/C复合材料的结构设计和界面调节，为金属阳极的开发提供理论指导。
Yinger Xiang, et al. Mechanism of Fast Storage of Li/Na in Complex Sb-Based Hybrid System. AFM 2023DOI: 10.1002/adfm.202311478 https://doi.org/10.1002/adfm.20231147810. AFM：对水不敏感的自愈材料：从网络结构设计到先进的软电子能够自发愈合物理损伤并恢复各种功能的聚合物材料越来越受到人们的关注。其中，对水不敏感的自修复材料因其在高湿度环境甚至水下具有可靠的自修复和稳定的机械性能而成为研究热点。近日，南京理工大学Fu JiaJun、Xu JianHua介绍了基于各种独特链的水不敏感自修复聚合物设计的最新进展。1) 作者讨论了它们的优点和局限性，还强调了一系列典型的动态交互，这些交互用于实现水下环境中的自主自我修复。除了这些基本设计之外，作者还系统讨论了利用水不敏感自修复材料的最新合成进展来发展软电子应用的各种机遇。
2) 最后，作者强调了水不敏感自修复材料未来发展的重大挑战和剩余机遇。该综述旨在促进可治愈材料领域的进一步创新，并将其与动态化学和软电子相结合。
Hai Yao, et al. Water-Insensitive Self-Healing Materials: From Network Structure Design to Advanced Soft Electronics. AFM 2023DOI: 10.1002/adfm.202307455https://doi.org/10.1002/adfm.202307455
