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原创丨彤心未泯（米测 技术中心）
编辑丨风云
二维有机横向异质结构（2D OLH）由于其独特的结构和物理特性，在下一代电子器件的设计中显示出巨大的潜力。然而，控制两种不同组分的成核、生长和取向是很困难的，2D OLH的生长仍然是一个相当大的挑战。
有鉴于此，苏州大学廖良生，王雪东，郑敏等人报告了基于苝（Pe）和3-苝甲醛（PeO）分子的2D OLH合成的两步策略，在液相生长过程后使用气相生长方法。该策略能够利用Pe和PeO晶体溶解度或升华点的差异来选择性控制它们的成核和顺序生长。所合成的OLH横向尺寸约为20μm，可调厚度范围为20至400nm，表现出精确的结构和光学调制。二维晶体的螺旋位错生长行为显示了晶格内原子的螺旋排列，这避免了OLH的体积膨胀和收缩，从而最大限度地减少横向连接缺陷。通过气相生长方法选择性控制二维晶体的成核和顺序生长导致二维 OLH的结构反转。通过成功制备几种基于多环芳烃（PAH）分子的2D OLHs，验证了该合成策略的通用性。这些发现为二维 OLH 的合成打开了大门，并为创建下一代光电器件提供了物质基础。
横向外延生长策略
作者展示了横向异质结构的合成策略，基于PAH Pe及其衍生物PeO分子开发了一种两步策略，结合液相生长和气相生长过程来制备Pe−PeO和PeO−Pe 2D OLH。采用液相生长方法制备了单组分α相Pe和PeO晶体。进一步分析表明保持未钝化的边缘对于实现2D OLH的连续外延生长至关重要。为此，作者设计了一种二元溶剂系统，通过液相生长过程实现PeO晶体的未钝化边缘生长前沿。二元溶剂体系控制晶体的成核顺序，PeO先成核，然后外延生长Pe。通过表征证实了Pe−PeO和PeO-Pe横向异质结构的成功形成。
图 具有结构反转的二维OLH合成的两步策略
Pe−PeO横向异质结构
根据溶解度结果，作者设计了二元溶剂体系形成了Pe-PeO横向异质结构。FM图像显示了具有方形形状的单个Pe−PeO横向异质结构，在紫外光激发下，Pe−PeO横向异质结构的外围边缘发出橙色光，中心区域发出红色光，表明横向异质结构已成功制备。AFM研究表明，Pe−PeO横向异质结构遵循螺旋位错生长行为，厚度约为60纳米，可归因于 PeO 材料过量导致的高效结晶，这构成了动力学驱动的过程。此外，TEM、SAED结果表明Pe晶体和PeO晶体的边缘平面之间的晶格失配很小，有利于Pe−PeO的外延生长。XRD进一步表明横向异质结构的成功合成。
图 Pe−PeO横向异质结构的表征
PeO−Pe异质结构的结构反转
作者考虑了气相生长过程通过Pe−PeO异质结构的结构反转，形成了PeO−Pe横向异质结构。FM 图像呈现了方形PeO−Pe横向异质结构的，紫外光激发表明PeO−Pe横向异质结构的成功制备。AFM测量表明PeO−Pe横向异质结构的厚度约为50纳米，其厚度也可以通过调整加热时间来控制。横向异质结构的生长行为主要由基面（100）决定。拉曼图清楚地显示了明确的层次成分分布，验证了PeO−Pe和Pe−PeO横向异质结构的形成。拉曼和FTIR光谱证明了横向异质结构化学成分的空间调制。作者测量了Pe−PeO和PeO−Pe横向异质结构的光学和热稳定性，所制备的横向异质结构在30至100 ℃的温度下连续激发2小时具有良好的稳定性。
图 PeO−Pe横向异质结构的表征
基于横向异质结构的二维光子学
作者分析了掺杂Pe晶体和PeO晶体的光波导特性，证明了它们的低光损耗。结合有源光波导和无源光波导，2D OLH可用于实现多功能光学应用。作者展示了基于Pe−PeO和PeO−Pe横向异质结构的光学应用的详细信息。微区PL光谱表明通过有效的激子转换实现了主动的二维光子传输行为和光传播过程中的低吸收损耗。总之，微光学表征表明，两个横向异质结构的空间调制可以主动实现空间激子转换并显着改变光传输。
图 两个横向异质结构的光学应用
2D OLH的一般合成
最后，作者选择了几种典型的PAH分子来构建横向异质结构，包括芘（Py）、1-甲基芘（MePy）、苯并苝（BGP）、二苯并（A,H）芘（DbPy）、Pe和PeO等使用液相生长过程合成了菱面体形状、方形几何形状等不同类型的横向异质结构，进一步验证了二维OLH横向外延策略的通用性。
图 OLH的一般合成
参考文献：
Lv, Q., Wang, XD., Yu, Y. et al. Lateral epitaxial growth of two-dimensional organic heterostructures. Nat. Chem. (2023).
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01364-1
