1. Nature Commun.：3D打印液态金属聚合物复合材料作为近红外响应4D打印软机器人
4D 打印将 3D 打印与纳米材料相结合，创造出具有刺激响应功能的变形材料。在这项研究中，昆士兰大学Ruirui Qiao，Thomas P. Davis，南安普顿大学Shi-Yang Tang接枝到液态金属纳米颗粒上的可逆加成断裂链转移聚合剂成功应用于紫外光介导的立体光刻3D打印和近红外光响应4D打印。1）通过一锅法直接在 3D 打印树脂中制备球形液态金属纳米粒子，为制造液态金属聚合物复合材料提供了一种简单有效的策略。2）与刚性纳米粒子不同，纳米粒子的柔软和液态性质降低了 3D 打印材料的玻璃化转变温度、拉伸应力和模量。3）这种方法能够实现复合材料的光热诱导 4D 打印，正如 3D 打印复合材料的编程形状记忆在光照射下 60 秒内快速恢复到原始形状所证明的那样。这项工作提供了在 4D 打印中使用液态金属聚合物复合材料的视角，展示了它们在软体机器人领域的应用潜力。
Zhang, L., Huang, X., Cole, T. et al. 3D-printed liquid metal polymer composites as NIR-responsive 4D printing soft robot. Nat Commun 14, 7815 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-43667-42. Nature Commun.：超耐用的无细胞生物活性水凝胶，具有快速形状记忆和按需药物释放，用于软骨再生骨关节炎是一种世界范围内流行的疾病，给个人和医疗保健系统带来了巨大的社会经济负担。在骨关节炎患者中实现软骨再生在临床上仍然具有挑战性。在这项工作中，西安交通大学Yuxuan Yang，Yilong Cheng通过加聚反应构建了一种负载单宁酸和卡托皂苷元的多重氢键交联水凝胶，作为体内软骨再生的无细胞支架，其具有超耐用的机械性能和阶段依赖性药物释放行为。1）研究证明，该水凝胶可以承受 28000 次加载-卸载机械循环，并在体温下（30 秒）表现出快速形状记忆，具有微创手术的潜力。2）研究发现水凝胶还可以减轻炎症反应并调节原位氧化应激，以建立有利于愈合的微环境。3）研究发现，单宁酸和 Kartogenin 的顺序释放可以促进骨髓间充质干细胞迁移到水凝胶支架中，然后诱导软骨细胞分化，从而导致体内全层软骨再生。这项工作可能为解决软骨再生问题提供一个有前景的解决方案。
Yang, Y., Zhao, X., Wang, S. et al. Ultra-durable cell-free bioactive hydrogel with fast shape memory and on-demand drug release for cartilage regeneration. Nat Commun 14, 7771 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-43334-83. Nature Commun.：功能性 Janus 结构化液体和气凝胶由于两面性结构在相对面上具有独特的功能，因此具有独特的性质，但尚未通过流动液体来实现。近日，不列颠哥伦比亚大学Mohammad Arjmand，巴斯克材料、应用和纳米结构中心Stefan Wuttke，马萨诸塞大学阿默斯分校Thomas P. Russell，滑铁卢大学Milad Kamka通过将两股纳米颗粒分散体的水流加入非极性液体中，展示了这种 Janus 液体在其整个结构中具有可定制的纳米颗粒 (NP) 分布。 1）使用这种各向异性集成平台，可以使用磁性氧化石墨烯 (mGO)/GO、Ti3C2Tx/GO 或 GO 悬浮液将不同的磁性、导电或非响应 NP 在空间上限制在原始界面的相对两侧。2）所得的 Janus 液体可用作多功能、响应灵敏且机械坚固的气凝胶的模板，适用于压阻传感、人体运动监测和具有调谐吸收机制的电磁干扰 (EMI) 屏蔽。EMI 屏蔽在波吸收方面优于当前的同类产品，即 SET ≈ 51 dB、SER ≈ 0.4 dB 和 A = 0.91，因为它们具有从微观到宏观尺度的高孔隙率以及不干扰的磁性和Janus 架构赋予的导电网络。
Ghaffarkhah, A., Hashemi, S.A., Ahmadijokani, F. et al. Functional Janus structured liquids and aerogels. Nat Commun 14, 7811 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-43319-74. Nature Commun.：使用纳米聚焦 X 射线探针揭示 Cu-Ag 串联催化剂在电化学 CO2 还原过程中的协同效应控制二氧化碳电催化还原成增值化学品的选择性仍然是一个重大挑战。纳米结构电催化剂中的体积和表面晶格应变影响催化活性和选择性。在这里，柏林工业大学Peter Strasser通过先前未探索的原位纳米聚焦 X 射线吸收光谱和布拉格相干衍射成像的组合，揭示了 Cu-Ag 串联催化剂的协同晶格应变和稳定性效应的复杂动力学。1）三维应变图揭示了单个纳米粒子内部的晶格动力学作为施加电势和产物产率的函数。导出了应变、氧化还原态、催化活性和选择性之间的动态关系。2）适度的银含量有效地减少了氢气的竞争释放，同时增强了腐蚀稳定性。这项研究的结果证明了先进的纳米聚焦光谱技术的力量，可以为纳米结构催化剂的化学和结构提供新的见解。
Frisch, M.L., Wu, L., Atlan, C. et al. Unraveling the synergistic effects of Cu-Ag tandem catalysts during electrochemical CO2 reduction using nanofocused X-ray probes. Nat Commun 14, 7833 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-43693-25. Nature Commun.：用铌铠装包裹夹杂物提高双相不锈钢耐腐蚀性能的设计炼钢过程中不可避免地产生的非金属夹杂物是致命的缺陷，往往会导致钢材严重的腐蚀失效，导致灾难性事故和巨大的经济损失。过去几十年来，人们为解决这一难题做出了广泛的努力，但都没有成功。在这里，东北大学Huabing Li提出了一种用耐腐蚀铌铠装（Z相）包裹有害夹杂物的策略。1）经过系统的理论筛选，研究人员将少量Nb引入双相不锈钢（DSS）中，形成夹杂物@Z核壳结构，从而将夹杂物与腐蚀环境隔离。2）此外，Z相及其周围基体均具有优异的耐腐蚀性能。因此，该策略有效地防止了夹杂物引起的腐蚀，从而成倍提高了DSS的耐腐蚀性能。该策略克服了长期存在的“夹杂物引起的腐蚀失效”的问题，并在一系列DSS和工业生产中被验证为通用技术。
Zhang, S., Feng, H., Li, H. et al. Design for improving corrosion resistance of duplex stainless steels by wrapping inclusions with niobium armour. Nat Commun 14, 7869 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-43752-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-43752-86. Nature Commun.：一种聚合物束缚策略，可实现芬顿反应催化剂上的高金属负载量基于合成具有高金属负载量和分散性的二维碳负载金属纳米催化剂的多相催化剂的开发具有重要意义。然而，这种做法的发展仍然具有挑战性。在这里，浙江理工大学Mingyang Xing，Weiyang Lv报道了一种自聚合限制策略，用于制造一系列负载量高达 30 wt% 的超细金属嵌入 N 掺杂碳纳米片 (M@N-C)。1）系统研究证实，丰富的儿茶酚基团用于锚定金属离子和具有稳定配位环境的缠结聚合物网络对于实现高负载量M@N-C催化剂至关重要。2）作为证明，Fe@N-C在芬顿反应中表现出双重高效性能，以磺胺甲恶唑为探针，具有令人印象深刻的催化活性（0.818 min−1）和H2O2利用效率（84.1%），这是尚未同时实现的。3）理论计算表明，丰富的Fe纳米晶体增加了N掺杂碳骨架的电子密度，从而通过降低H2O2活化的能垒，促进持久的表面结合·OH的持续生成。这种简便且通用的策略为制造具有广泛应用的各种高负载量多相催化剂铺平了道路。
Wang, L., Rao, L., Ran, M. et al. A polymer tethering strategy to achieve high metal loading on catalysts for Fenton reactions. Nat Commun 14, 7841 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-43678-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-43678-1 7. Nature Commun.：实现在水相中高效乙醇升级为长链醇的直接生长途径将乙醇升级为长链醇（LAS、C6+OH）提供了一种有吸引力且可持续的碳中和方法。然而，实现 LAS 生产的有效碳链增长仍然是一个巨大的挑战，特别是在水相中使用不含贵金属的催化剂。在这里，广东工业大学Tiejun Wang，Songbai Qiu，中科大熊宇杰教授报道了一种非常规但有效的策略，用于设计用于乙醇升级为 LAS 的高效催化剂，其中镍催化位点通过硫改性可控地暴露在表面上。1）最佳催化剂的性能远超之前的报道，在乙醇几乎完全转化（99.1%）的情况下实现了超高的 LAS 选择性（15.2% C6OH 和 59.0% C8+OH）。2）原位表征和理论模拟表明，选择性暴露的 Ni 位点对醛具有很强的吸附作用，但对副反应呈惰性，可以有效稳定和富集醛中间体，从而显着提高 LAS 生产的直接生长概率。这项工作开启了设计高性能非贵金属催化剂以将含水乙醇升级为 LAS 的新范例。
Gu, J., Gong, W., Zhang, Q. et al. Enabling direct-growth route for highly efficient ethanol upgrading to long-chain alcohols in aqueous phase. Nat Commun 14, 7935 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-43773-3https://doi.org/10.1038/s41467-023-43773-38. EES：共溶剂的配位和痕量电离的协同作用实现可逆的镁电镀/剥离行为包括化学物质及其转化过程的电解质化学对任何电池的安全稳定运行都至关重要。近日，青岛科技大学Zhang Zhonghua、Li Guicun、中国科学院崔光磊报道了胺/醚共溶剂的配位和痕量电离的协同作用，以实现用于低成本可充电镁电池的可逆镁（Mg）-金属阳极。1) 通过单晶X射线衍射、质谱和核磁共振测试，作者将独特的二价[Mg（(amino）6]2+鉴定为活性离子物种。在微量溶剂电离的诱导下，部分质子化的烷基胺/醚阳离子可以与三氟甲磺酰胺（TFSI）阴离子化学结合，形成带中性电荷的离子对，并减缓其在镁金属阳极上的分解。 2) 冷冻电子显微镜图像和氧化氘（D2O）滴定测试揭示了电沉积中电解质阳极界面非常薄，MgH2的一个独特成分与共溶剂的电离过程密切相关。通过调节共溶剂配位/电离过程，作者实现了优异的Mg电镀/剥离可逆性和延长的循环寿命。
Min Wang, et al. Synergy of coordination and trace ionization from co-solvents enables reversible magnesium electroplating/stripping behavior. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE02450D水性锌离子电池（ZIBs）因其潜在优势而在众多锂离子电池替代品中脱颖而出，包括增强的安全性、成本效益和生态友好性。然而，使ZIBs具有竞争力的金属锌（Zn）正受到枝晶生长和自发副反应（析氢反应和水诱导腐蚀）的困扰。近日，武汉纺织大学Yang Yingkui、香港城市大学支春义，中国科学院深圳先进技术研究院Guojin Liang综述研究了水性锌离子电池锌阳极的工程主体。1) 这些不可避免的寄生反应降低了输出能量/功率密度，缩短了锌阳极的实际寿命，使ZIB无法进入实际的储能系统。在此，作者系统总结了锌阳极的主体设计策略，包括基底（锌沉积物的容纳）和界面（锌阳极的保护）的制造。2) 此外，为了开发化学和电化学稳定的锌阳极，作者深入阐明了调控策略的内在机制，同时为锌阳极的合理设计提供了指导。该综述为开发用于可持续ZIB的高性能锌阳极提供了重要指导。
Yunhai Zhu, et al. Engineering hosts for Zn anode in aqueous Zn-ion batteries. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03584K 10. EES：Na层状氧化物中氧氧化还原的结构稳定性和长期循环性之间的不一致性3d过渡金属层状氧化物中氧阴离子氧化还原（OAR）的可逆性是其在可持续电池实际应用中的关键。然而，在长期电池运行过程中，阳离子结构有序化对OAR可逆性的影响机制仍不明确。在此，华东师范大学Li Chao通过比较带状P2-和P3-Na0.6Li0.2Mn0.8O2结构，来探索OAR的结构稳定性和长期可循环性之间的不一致性。1) 脱附的P3-Na0.6Li0.2Mn0.8O2中形成O型结构域的“少Li多Na”特征为带状结构的重建提供了驱动力，而脱附的P2-Na0.6Li0.2Mn0.8O2中形成的“多Li少Na”特征则没有，从而使P3-Na0.6Li0.2Mn0.8O2结构具有更好的稳定性和良好的局部Mn−O配位可逆性。2) 此外，作者揭示了在P3-Na0.6Li0.2Mn0.8O2中发生的带状结构渐进损失和伴随的缓慢局部结构重排将导致比P2-Na0.6Li0.2Mn0.8O2更差的OAR可循环性。因此，Li+的可逆平面外位移决定了OAR的可循环性，而不是结构的稳定性。
Hui Liu, et al. Inconsistency between superstructure stability and long-term cyclability of oxygen redox in Na layered oxides. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE02915H11. AEM：界面双配位效应引导可逆锌金属阳极均匀电沉积锌金属阳极的长期可逆电镀/剥离是水性锌离子电池（ZIBs）的一个关键方面。然而，它受到阳极/电解质界面处发生的不受控制电沉积和副反应限制。在金属配位化学的指导下，浙江大学陆俊将一种新型添加剂二苯胺磺酸钠（DASS）加入ZnSO4电解质中，以引导稳定可逆的锌沉积。1) 理论计算和实验结果表明，N、S位与Zn（Zn─N、 Zn─S）之间具有强烈的双重协调效应，并且这种吸附的DASS层不仅可以防止H2O与阳极之间的紧密接触以抑制界面副反应，还可以引导3D Zn2+离子扩散和均匀电沉积以抑制锌枝晶。2) 因此，DASS添加剂能够在1 mA cm−2（1 mAh cm−2）下实现长达2400小时的超长稳定循环，即使在20 mA cm−2中的超高电流密度下，也能实现250小时的稳定循环，这突出了阳极/电解质界面的可靠配位效应。
Jin Cao, et al. Interfacial Double-Coordination Effect Guiding Uniform Electrodeposition for Reversible Zinc Metal Anode. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202302770https://doi.org/10.1002/aenm.202302770
