厦门大学Nature Nano.,中山大学Nature Nano.丨顶刊日报20231206
纳米人 纳米人 2023-12-07
1. Nature Nanotechnology:双层WSe2中的紫外层间激子

范德华异质结构中的层间激子在激子凝聚、激子器件和莫尔诱导的量子发射器等应用中极具潜力。对这些电荷转移态的研究几乎完全集中在能带边缘,从而将光谱区域限制在近红外区域。在这里,厦门大学Lin Kaiqiang探索了双层WSe2中层间激子的上述间隙类似物,并确定了在紫外线中发射的中性和带电物种。
 
本文要点:
1) 即使跃迁发生在远高于能带边缘的地方,这些状态仍处于亚稳态。这些层间激发具有可切换的偶极取向,因此表现出显著的斯塔克分裂。正和负层间三极管表现出20–30 meV的结合能,并具有允许通过电场和静电掺杂的广泛可调谐性。

2) 这些三极管的斯塔克分裂是一种内置传感器,可用于测量层间电场强度。这种激子复合物对层间扭曲角非常敏感,并为探索电控下的出射莫尔物理学提供了机会。    

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Kai-Qiang Lin, et al. Ultraviolet interlayer excitons in bilayer WSe2. Nature Nanotechnology 2023
DOI: 10.1038/s41565-023-01544-7
https://doi.org/10.1038/s41565-023-01544-7
          
2. Nature Nanotechnology:用于长距离量子网络的电信波段量子点技术
未来的量子互联网有望通过光的量子态连接不同的量子节点,从而在世界各地产生、分发、存储和处理量子比特。近日,中山大学Liu Jin对用于长距离量子网络的电信波段量子点技术进行了综述研究。
 
本文要点:
1) 为了促进长途运营,量子中继器必须在电信波长下运行,以利用低损耗光纤网络和现代光通信的既定技术。到目前为止,半导体量子点作为量子中继器的关键元件,如量子光源和自旋-光子界面,表现出了非凡的性能,但仅在近红外区域。因此,开发高性能电信波段量子点器件是未来基于光纤网络的量子互联网的迫切需要。 
   
2) 作者介绍了量子网络中在电信O和C波段发射的外延量子点器件的物理和技术发展,同时考虑了用于直接电信发射的先进外延生长和用于近红外量子点器件电信波段下转换的量子频率转换。作者还讨论了未来通过混合集成实现性能提高、功能扩展的电信量子点设备的挑战和机遇。

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Ying Yu, et al. Telecom-band quantum dot technologies for long-distance quantum networks. Nature Nanotechnology 2023
DOI: 10.1038/s41565-023-01528-7
https://doi.org/10.1038/s41565-023-01528-7
          
3. Nature Commun.:通过卷材弯曲实现连续高效的弹热空气冷却
弹性热冷却已成为一种能够消除温室气体制冷剂的环保技术。但单轴加载模式驱动力大、效率低,限制了其发展。在这里,香港科技大学Qingping Sun,Peng Hua提出了一种基于镍钛带/线材卷曲弯曲的低力且节能的弹热空气冷却方法。             
本文要点:
1)空气冷却器在 26 N g−1 的低比驱动力下实现了连续的冷出口空气,温降为 10.6 K,比冷却功率为 2.5 W g−1 。

2)值得注意的是,该冷却器的系统性能系数为 3.7(冷却功率与旋转机械功率之比)。这些值是通过大的比传热面积(12.6 cm2 g−1)和镍钛丝的恒定冷区实现的。

卷材弯曲系统在热空气冷却器中表现出具有竞争力的性能。

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Li, X., Hua, P. & Sun, Q. Continuous and efficient elastocaloric air cooling by coil-bending. Nat Commun 14, 7982 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-43611-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-43611-6    
          
4. Nature Commun.:增材制造快速凝固过程中的溶质捕获和非平衡微观结构
增材制造 (AM) 中快速重复热循环期间的溶质迁移导致不平衡、不均匀的微观结构仍有待研究。近日,上海交通大学Jun Li,伦敦玛丽女王大学Chinnapat Panwisawas发展了一个完全耦合的流体动力学和微观组织模型,以合理地描述AM中溶质的动态传输过程和元素偏析,并更好地了解激光粉床熔化-凝固过程中晶间溶质偏析和亚晶格结构的非平衡性质。
          
本文要点:
1)它揭示了熔体对流引起的溶质输运,稀释了凝固前沿分配的溶质,促进了溶质捕获,并阐明了随后微观组织形态向超细晶胞进而向粗大晶胞转变的机制。

2)这些结果表明,可以利用溶质捕获效应,通过加速凝固过程来降低裂纹敏感性。快速凝固特性显示出用于难印刷高温合金的添加剂制造的良好潜力,并有助于合金设计以获得更好的印刷适性。    

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Ren, N., Li, J., Zhang, R. et al. Solute trapping and non-equilibrium microstructure during rapid solidification of additive manufacturing. Nat Commun 14, 7990 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-43563-x
https://doi.org/10.1038/s41467-023-43563-x
          
5. Nature Commun.:用于高效光电催化的法拉第结中的势窗取向调节离子转移
在过去的几十年里,能带排列理论已成为设计不同高性能半导体器件的基础,例如光催化、光电催化、光电存储和第三代光伏器件。最近,提出了法拉第结模型(耦合电子和离子转移)来解释这些半导体异质结中的电荷转移现象。然而,经典的能带排列理论无法解释耦合的电子和离子转移过程,因为它只调节电子转移。因此,探索合适的设计理念来调节耦合电子和离子传输以提高半导体异质结的性能具有非常重要的意义。在此,南京大学Wenjun Luo,南京邮电大学Hao Xin提出了一种电势窗口排列理论,用于调节离子转移并显着提高MoS2/CdCu2ZnSnS4异质结光电阴极的光电催化性能。    
          
本文要点:
1)研究发现法拉第电位窗口,而不是中间层的能带位置,是识别界面电荷转移方向的标准。这一发现可以为设计具有合适的太阳能转换和存储潜在窗口的高性能半导体异质结提供不同的视角。

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Dong, H., Pan, X., Gong, Y. et al. Potential window alignment regulating ion transfer in faradaic junctions for efficient photoelectrocatalysis. Nat Commun 14, 7969 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-43916-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-43916-6
              
6. EES:通过调节配位结构使碳酸亚丙酯基电解质再生
钾离子电池(PIBs)在极端温度下存在去溶剂过程受限、界面不稳定和容量严重退化的问题,这阻碍了其作为锂离子电池替代技术的应用。在此,湖南大学Jilei Liu通过调节离子-溶剂配位结构,在减少溶剂分离离子对的同时,形成了大量的离子对和聚集体,从而实现了富含KF的界面和低的去溶剂化势垒,进而提高了宽温度性能。
          
本文要点:
1) 所设计的碳酸亚丙酯基电解质使石墨阳极恢复活力,在0–60°C时具有约220 mA h g−1的高可逆容量而不衰减。此外,即使在60℃°C和−20°C下运行,石墨‖K–FeHCFe全电池可以在0°C和25°C时完全恢复其原始容量

2) 此外,全电池在−20°C下具有约63.7 mA h g−1(66.6%)的高室温容量保持率,并在0°C(容量保持率92.1%)、25°C(85.7%)和60°C(8.53%)下实现高达1000次的稳定循环。

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Zixing Wang, et al. Rejuvenating propylene carbonate-based electrolytes by regulating the coordinated structure toward all-climate potassium-ion batteries. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE03340F
https://doi.org/10.1039/D3EE03340F
          
7. EES:高配位Fe–N4SP单原子催化剂通过多壳协同效应增强可充电锌-空气电池阴极的氧还原反应
原子分散的铁-氮-碳(Fe–N–C)催化剂是用于氧还原反应(ORR)的非贵金属催化剂,但其活性受到电子结构的限制。准确调节Fe位点的d带中心和自旋态对于增强ORR活性仍极具挑战性。在此,东北大学Wang QiangYuan Shuang通过在第一配位壳层中用轴向硫原子和在第二配位壳层上用相邻的磷原子修饰Fe–N4位点,合理设计了具有高度配位结构的Fe–N4SP结构。
 
本文要点:
1) 理论计算和实验验证证实,该结构可以打破Fe–N4位点的对称结构,重新排列电子并增强自旋极化。配位数的增加增强了铁原子中的d轨道相互作用,从而抑制了它们的d带中心,削弱了氧中间体的吸附。

2) 作者在N、P和S三元共掺杂空心碳纳米笼中成功构建了Fe–N4SP位点,而Fe–N4SP/NPS-HC催化剂表现出优异的ORR活性,在碱性介质中具有0.912 V的半波电位,在酸性介质中具有0.814 V的半波电位。该催化剂在锌-空气电池系统中具有高达320小时的超长耐久性。    

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Jiaqi Liu, et al. High-coordination Fe–N4SP single-atom catalysts via the multi-shell synergistic effect for the enhanced oxygen reduction reaction of rechargeable Zn–air battery cathodes. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE03183G
https://doi.org/10.1039/D3EE03183G
          

8. AM:可控的星状阳离子聚合物可通过递送双功能融合质粒以实现基因级联催化治疗  

有效的递送载体和多功能质粒的缺乏严重限制了肿瘤基因治疗的发展。有鉴于此,北京化工大学徐福建教授、Meng Qin和俞丙然教授通过温和可控的双硫交换聚合反应设计并制备了一种具有β-环糊精内核的星状阳离子聚合物(β-CD-g-PSSn),其能够实现小窝介导的细胞内吞,以用于癌症治疗。    
 
本文要点:
1)β-CD-g-PSSn/pDNA复合物会被转运到高尔基体和内质网中。β-CD-g-PSSn载体中的二硫化物会被肿瘤细胞内的谷胱甘肽降解,以促进细胞内pDNA的释放,并且能够降低其体内外毒性。此外,实验也构建了一种双功能融合质粒pCATKR,其可在同一靶细胞中表达与毒杀红蛋白(KR)融合的过氧化氢酶(CAT)(CATKR),以实现基因级联催化治疗。

2)与pCAT-KR(在同一细胞中分开表达CAT和KR)相比,pCATKR能更有效地分解过氧化氢,缓解肿瘤乏氧,并在温和的激光照射下表现出更强的活性氧(ROS)产生性能,以实现更为显著的抗肿瘤级联光动力效应。研究发现,该融合蛋白可以缩短CAT和KR催化中心之间的距离,从而提高ROS的产生效率。综上所述,该研究工作构建了一种可生物降解、具有小窝介导的细胞内吞特性的高性能载体,能够为实现对多功能质粒的有效递送提供一个新的策略。

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Dan Yu. et al. Controllable Star Cationic Poly(Disulfide)s Achieve Genetically Cascade Catalytic Therapy by Delivering Bifunctional Fusion Plasmids. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202307190
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307190
          
9. ACS Nano:具有可编程性和可重复性的形状和刚度可切换的水塑木材
硬度可切换材料(例如超分子聚合物、金属)可以根据特定刺激改变其形状和机械性能,有可能在结构工程领域得到应用,但由于使用石油基合成单体和大量能源消耗,其应用仍然受到限制。在此,西安交通大学Ke Zhou,南京林业大学Minzhi Chen,Xiaoyan Zhou提出了一种可持续且简便的溶剂浇铸策略,通过细胞壁润湿、细胞壁软化和随后的水分蒸发来制造具有形状和硬度可切换特性的“水塑木材”。
          
本文要点:
1)利用低表面张力、低粘度的润湿剂覆盖实木的粗糙表面,形成液体润滑层,从而增加界面润湿性,实现细胞壁的均匀软化。这种界面润湿处理可以轻松突破厚木材的水塑化过程(Balsa wood,Ochroma lagopus Swartz,密度:0.25 g/cm3;Pinewood,Pinus armandii,密度:0.38 g/cm3)。

2)此外,水分蒸发产生的毛细管力引起定向纤维素纳米原纤维的自致密化,并通过周期性饱和脱水实现水分介导的形状设计能力。 
   
这项工作使水塑木材成为工程材料的有前途的候选者,因为它具有很强的耐用性、可成型性和承载能力的综合优势。

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Tao Zhang, et al, Shape and Stiffness Switchable Hydroplastic Wood with Programmability and Reproducibility, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c06322
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c06322
          
10. ACS Nano:多孔 g-C3N4-TiO2 纳米杂化物的缺陷调节二维超晶格:空位含量对杂化影响和光催化剂性能的影响对比
缺陷工程为探索高效纳米结构催化剂提供了有效途径。在此,韩国科学技术院Hyungjun Kim,延世大学Seong-Ju Hwang合成了由具有可定制界面耦合的层间多孔g-C3N4和TiO2单层组成的缺陷调节二维超晶格。
          
本文要点:
1)使用这种界面耦合控制的混合系统,阐明了空位含量、性能和界面耦合之间的强烈相互依赖性,为高性能催化剂的设计提供了重要的见解。与缺陷未优化且无序组装的g-C3N4−TiO2同系物相比,缺陷优化的g-C3N4−TiO2超晶格对可见光诱导的N2固定(1.06mmolg−1h−1)表现出更高的光催化活性。  
 
2)g-C3N4−TiO2的高光催化性能归因于杂化诱导的缺陷产生、促进吸附氮的氢化以及氮吸附和电荷传输的改善。g-C3N4、g-C3N4纳米片和g-C3N4−TiO2的缺陷依赖性光催化活性的比较揭示了改善光催化性能的最佳缺陷含量的存在,以及杂化影响随着缺陷含量的不断增加。

3)缺陷、电子耦合和光催化能力之间复杂的相互影响凸显了缺陷精细控制在探索高性能混合光催化剂中的重要性。通过DFT计算,缺陷优化的g-C3N4−TiO2优异的光催化剂性能可归因于*N加氢步骤的促进以及N2吸附、电荷转移动力学和质量传输的增强。

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Nam Hee Kwon, et al, Defect-Regulated Two-Dimensional Superlattice of Holey g‑C3N4−TiO2 Nanohybrids: Contrasting Influence of Vacancy Content on Hybridization Impact and Photocatalyst Performance, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c07566
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07566
              
11. ACS Nano:负载型金属铱纳米粒子的碳封装:原位透射电子显微镜研究及其对析氢反应的影响
碳载金属纳米颗粒(NP)是一类重要的多相催化剂。金属和碳载体之间的相互作用影响整体材料性能,即催化性能。在此,福州大学Xing Huang使用原位和异位透射电子显微镜(TEM)与原位X射线光谱(XPS)相结合,研究Ir/C催化剂中碳对金属铱纳米粒子的封装。
          
本文要点:
1)实时原子级成像可视化在真空中加热Ir/C时颗粒重塑和碳载体石墨化程度的增加。根据原位TEM结果,在加热过程中,碳涂层在Ir NP上生长,从大约10 ℃开始。随着碳覆盖层的形成,在800 °C时没有观察到Ir NP的烧结和迁移,但初始Ir NP在550 °C或以下烧结,即在与不完全颗粒封装相关的温度下。当温度从800 °C降低到200 °C时,碳覆盖层会起皱,该过程与颗粒表面重建相关,并且是可逆的,因此,通过将温度升高回800 °C,可以使波纹碳覆盖层变得平滑。

2)封装的Ir NPs在析氢反应(HER)中的催化性能(活性和稳定性)高于Ir/C的初始(非封装)状态。总的来说,这项工作突出了目前正在研究的负载型贵金属纳米颗粒碳包封现象的微观细节,并进一步证明碳包封是调节催化性能的有效措施。  

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Panpan Liu, et al, Carbon Encapsulation of Supported Metallic Iridium Nanoparticles: An in Situ Transmission Electron Microscopy Study and Implications for Hydrogen Evolution Reaction, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c10850
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c10850

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