1. Nature Materials：金属玻璃纳米管氧化诱导的超弹性
尽管金属纳米结构在纳米科学和纳米技术中受到了极大关注，但环境攻击，如表面氧化，很容易在金属表面引发裂纹，从而恶化其整体功能/结构性能。近日，香港城市大学Yang Yong、北京计算科学研究中心Guan Pengfei、中国科学院物理研究所Liu Yanhui报道了金属玻璃纳米管氧化诱导的超弹性。1) 严重氧化的金属玻璃纳米管在室温下可获得高达~14%的可恢复弹性应变，这优于大块金属玻璃、金属玻璃纳米线和其他超弹性金属。通过原位实验和原子模拟，作者揭示了超弹性的物理机制。2) 其可归因于金属玻璃纳米管中渗透氧化物网络的形成，这不仅限制了加载过程中的原子级塑性特性，而且导致卸载时弹性刚度的恢复。该发现表明，低维金属玻璃中的氧化可以为纳米器件的应用带来独特性能。
Fucheng Li, et al. Oxidation-induced superelasticity in metallic glass nanotubes. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01733-8https://doi.org/10.1038/s41563-023-01733-82. Nature Materials：用金刚石量子磁强计揭示反铁磁体中的出射磁电荷涡旋拓扑纹理在磁性材料的奇异相中起着关键作用，并可用于逻辑和存储器应用。在反铁磁体中，与铁磁对应物相比，这些纹理具有更强的稳定性和更快的动力学，但由于其净磁矩的消失，它们也很难被研究。近日，剑桥大学Mete Atatüre与Anthony K. C. Tan，牛津大学Paolo G. Radaelli与Hariom Jan利用金刚石量子磁强计揭示反铁磁体中的出射磁电荷。1) 金刚石量子磁强计是一种满足具有可忽略反作用的高灵敏度矢量磁场传感技术。作者报道了一种典型的反铁磁体（赤铁矿），其具有丰富的单极、偶极和四极出射磁电荷分布。2) 反铁磁自旋结构涡度的直接读出为对偶关系提供了与其磁电荷的关键联系。该工作定义了一类典型的磁系统来探索二维单极物理性质，并强调了金刚石量子磁强计在探索量子材料现象中可以发挥的关键作用。
Anthony K. C. Tan, et al. Revealing emergent magnetic charge in an antiferromagnet with diamond quantum magnetometry. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01737-4 https://doi.org/10.1038/s41563-023-01737-43. Nature Catalysis：调节热活化气氛打破Fe–N–C氧还原燃料电池催化剂的活性-稳定性权衡Fe–N–C催化剂是有效的无铂族金属氧还原催化剂，但它们存在活性金属位点密度低和活性-稳定性权衡的问题。在这里，纽约州立大学Wu Gang、阿贡实验室Deborah J. Myers、印第安纳大学与普渡大学印第安纳波里斯联合分校Xie Jian、匹兹堡大学Wang Guofeng报道了一种Fe–N–C催化剂，该催化剂通过在热活化过程中向传统惰性气氛中添加适量的H2来制备的。1) H2的存在显著增加了FeN4位点的总密度，抑制了不稳定的吡咯-N配位S1位点，并有利于缩短Fe–N键长，并稳定吡啶-N配位S2位点。稳定的S2位点排列在石墨化良好的碳层中，而S1位点存在于石墨化程度较低的碳中。2) H2可以在热解过程中去除不稳定的S1位点并保留稳定的S2位点，以打破活性-稳定性权衡。膜电极组件中的Fe–N–C催化剂经过 30000次电压循环后，在0.8 V时具有67 mA cm-2的电流密度。
Yachao Zeng, et al. Tuning the thermal activation atmosphere breaks the activity–stability trade-off of Fe–N–C oxygen reduction fuel cell catalysts. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-01062-8https://doi.org/10.1038/s41929-023-01062-84. Nature Chemistry：生物催化聚合诱导自组装合成人工细胞人工细胞是模仿自然细胞功能的仿生微观结构，可作为分子系统工程和宿主合成生物学途径的构建块。在这里，思克莱德大学Nico Bruns、Andrea Belluati报道了酶合成的具有表达蛋白质能力的聚合物基人工细胞。1) 人工细胞是使用生物催化原子转移自由基聚合诱导的自组装合成的，其中肌红蛋白合成两亲性嵌段共聚物，这些共聚物自组装成胶束、蠕虫状胶束、多聚体和巨大的单层囊泡（GUV）等结构。2)此外，当加入氨基酸时，它们可以表达荧光蛋白和肌动蛋白等蛋白质。肌动蛋白在囊泡中聚合，并通过创建内部隔间来改变人工细胞的内部结构。因此，生物催化原子转移自由基聚合诱导的自组装衍生的GUV可以模拟细菌，因为它们由微观反应室组成，该反应室包含蛋白质表达的遗传信息。
Andrea Belluati, et al. Artificial cell synthesis using biocatalytic polymerization-induced self-assembly. Nature Chemistry 2023DOI: 10.1038/s41557-023-01391-yhttps://doi.org/10.1038/s41557-023-01391-y
5. Nature Synthesis：高价态Ru单原子电解水催化剂
通过可再生能源进行电解水制备清洁氢气能源，但是这种技术通常面临着阳极OER反应速率缓慢的问题。人们发现活性最高的单金属OER电催化剂是高价态Ru，但是通常高价态Ru物种的稳定性较低。有鉴于此，北京大学郭少军等通过调节基底与单原子活性位点之间相互作用的强度，通过将Ru原子修饰在Ni磷化物空心球，发展了在电催化反应过程中稳定的高价态Ru物种。 1）合成了一系列多孔Ni磷化物空心球，命名为MNiPi PHSs，其中M=Fe, Co, Mn, Cu，随后用于修饰单原子Ru，得到的单原子Ru催化剂命名为Ru SS MNiPi PHSs。2）通过XAS和DFT理论计算，验证说明催化剂具有本征稳定性。此外发现催化剂的本征稳定性来自可调控的Ru原子价态、配位数目、局部电子结构。作者将这种策略得到稳定高价态催化活性物种的普适性方法，而且提出了双重火山图描述高价态Ru单原子位点的优异电催化活性。优化的Ru SS/FeNiPi催化剂达到10 mA cm-2电流密度的OER和HER过电势分别为204 mV和49 mV。将Ru SS/FeNiPi催化剂组装到工业电解槽，发现在1.78 V达到2000 mA cm-2电流密度，同时Ru的担载量仅为0.081 mg cm-2。这种催化活性是目前相关碱性电解性能的最好结果，比商业Pt//RuO2的性能高5.7倍。
Shi-Yu Lu, et al, Synthetic tuning stabilizes a high-valence Ru single site for efficient electrolysis, Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-023-00444-x https://www.nature.com/articles/s44160-023-00444-x
6. Nature Commun.：具有形状记忆和按需药物释放性能的超持久无细胞生物活性水凝胶用于软骨再生
骨关节炎是一种全球流行性疾病，给个人和医疗系统带来了巨大的经济负担。如何实现骨关节炎患者的软骨再生仍是一项极具挑战性的临床难题。有鉴于此，西安交通大学成一龙研究员和杨宇轩博士通过聚合加成反应构建了一种负载单宁酸和Kartogenin的多氢键交联水凝胶，其可作为促进体内软骨再生的无细胞支架，具有超持久的力学性能和阶段依赖性药物释放行为。1）研究发现，该水凝胶可以承受28000次负载-卸载的机械循环，并且能够在体温条件下表现出快速的(30 s)形状记忆，具有用于微创手术的潜力。此外，该水凝胶还可以减轻炎症反应，调节原位氧化应激，以建立有利于愈合的微环境。2）实验结果表明，连续释放的单宁酸和Kartogenin可以促进骨髓间充质干细胞迁移到水凝胶支架中，进而诱导软骨细胞分化，以在体内实现全层软骨再生。综上所述，该研究能够为解决软骨再生问题提供一个有效的新方案。
Yuxuan Yang. et al. Ultra-durable cell-free bioactive hydrogel with fast shape memory and on-demand drug release for cartilage regeneration. Nature Communications. 2023https://www.nature.com/articles/s41467-023-43334-8
7. AM：激光激活的原位疫苗可增强癌症免疫周期
癌症的免疫反应由一系列可调节的事件所组成。然而，目前的肿瘤免疫疗法通常只针对于其中一个方面来增强抗肿瘤免疫。有鉴于此，南方医科大学段晓品教授、邹兆伟博士和肖计生教授开发了一种基于纳米平台(Fe3O4@IR820@CpG)的免疫治疗策略。1）该策略能够靶向癌症免疫循环中的多个关键步骤：（1）除了通过光热(PTT)和光动力疗法(PDT)产生直接的杀伤作用外，该策略也能够促进肿瘤源性蛋白(TDP)的释放，包括肿瘤相关抗原和促免疫刺激因子等；（2）该平台能够捕获释放的TDP，并将其与CpG(toll样受体9激动剂)一起递送到抗原提呈细胞(APCs)，促进抗原提呈和T细胞活化；（3）该策略能够与抗程序性死亡配体1抗体(α-PD-L1)相结合，显著增强T细胞的肿瘤杀伤能力，进而在结直肠癌、肝癌和乳腺癌等模型中产生卓越的抗肿瘤作用。2）实验结果表明，将Fe3O4@IR820@CpG和α-PD-L1相结合的策略能够产生广谱的抗肿瘤活性。综上所述，该研究充分证明了全面地优化抗肿瘤免疫周期是一种极具发展前景的临床抗肿瘤策略。
Zhenyu Wang. et al. Laser-Activatable In Situ Vaccine Enhances Cancer-Immunity Cycle. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202307193https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307193
8. AM：空心多面体高熵氧化物全pH电催化OER
金属高熵氧化物在许多反应中表现优异的性能，但是通常合成高熵金属氧化物的前驱分子非常复杂，导致具有高比表面积和快速传质动力学能力的空心高熵氧化物的可控合成非常困难。有鉴于此，华南理工大学康雄武等报道通过MOF作为前驱材料，通过超细纳米粒子组装方式合成空心多面体高熵氧化物。1）通过离子交换方法的优势，合成的高熵金属氧化物最高含有10种金属元素。发现得到的ZnFeNiCuCoRu-O高熵氧化物具有优异的全pH值OER电催化活性以及稳定性。在碱性电解液达到10 mA cm-2电流密度的OER仅为170 mV，Tafel斜率为56 mV dec-1，30 h后在碱性电解液、酸性电解液、中性电解液的性能衰减仅为7 %、12 %、8 %。2）通过DFT理论计算，发现结构独特的空心高熵氧化物的Ru-Fe桥位点的过电势决定步骤能垒显著降低。这项工作展示了离子交换方法对于制备高稳定性和空心高熵氧化物的重要性，有助于实现高效率的能量转移和存储。
Kanghua Miao, et al, Hollow-structured and Polyhedron-Shaped High Entropy Oxide Towards Highly Active And Robust Oxygen Evolution Reaction in A Full Ph Range, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202308490https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.2023084909. AEM：增强锌金属阳极抵抗不可控副反应和树枝状晶生长的水性锌离子电池水性锌离子电池（AZIB）由于其高能量密度、低成本和环境友好性，在电网规模的储能应用中受到了极大关注。然而，不受控制的锌枝晶积累、H2气体的产生以及水引发的副反应导致不可避免的腐蚀仍然是AZIB商业化的主要障碍。为了克服这些问题，必须开发易于处理的策略，在锌表面构建多功能人工保护层（APL）。受硅酸锌（Zn2SiO4）抑制HER和抗腐蚀性能的启发，高丽大学Dong-Wan Kim、韩国科学技术研究院Seungho Yu设计了一种由Zn2SiO4-纳米球和修饰表面改性碳纳米管（CNT）组成的新型APL，以生产稳定耐用的锌阳极(C-ZSL@Zn)。 1) C-ZSL层同时改善了Zn2+的传输动力学和Zn2+的去溶剂化效应，保持了电绝缘性能，并使Zn2+通量在Zn表面均匀化，从而实现了无腐蚀和无枝晶的Zn电镀/剥离行为。2) 因此C-ZSL@Zn在对称电池中实现了≈1600（在1 mA cm–2下）和≈1100 h（在≈51.24%的高放电深度下）的循环寿命，并具有超低的电压滞后，以及提高了纽扣型和软包型Zn||α-MnO2全电池的循环稳定性。
Jong Hyun Park, et al. Fortifying Zinc Metal Anodes against Uncontrollable Side-Reactions and Dendrite Growth for Practical Aqueous Zinc Ion Batteries: A Novel Composition of Anti-Corrosive and Zn2+ Regulating Artificial Protective Layer. Adv. Energy Mater. 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302493https://doi.org/10.1002/aenm.20230249310. AEM：用于快速稳定储存K离子的低温碳化N/O/S-三掺杂硬质碳硬质碳是钾离子电池（PIBs）的主要阳极材料之一，其以成本效益、天然丰度和高产率而闻名。然而，由于K离子的大离子半径导致动力学缓慢，其在PIBs中的性能仍然较差。在此，在低热解温度下，广东工业大学Sun Zhipeng开发了一种独特的层状N/O/S-三掺杂硬质碳（NOHC）。1) NOHC具有优异的速率性能，即使在5 A g−1时也能保持125 mAh g−1（其峰值的一半）的可逆比容量。此外，它具有优异的稳定性，因为它在0.1A g−1下循环100次后仍能保持265 mAh g−1的比容量，在1 A g−1下循环1000次后保持210 mAh g–1。2) 此外，NOSHC在循环过程中通过钾化/去钾作用进行连续活化。丰富的杂原子掺杂引入了过多的缺陷和空位，产生了丰富的活性位点。独特的层状结构具有最小的孔隙，其通过缩短扩散长度来优化K离子的传输。
Xiaoyi Lu, et al. Low-Temperature Carbonized N/O/S-Tri-Doped Hard Carbon for Fast and Stable K-Ions Storage. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303081https://doi.org/10.1002/aenm.202303081
