1. Nature Materials：沸石-咪唑骨架玻璃中气体传输通道的精确控制多孔金属-有机框架可以解决现代社会的许多重要挑战，如二氧化碳储存。沸石咪唑骨架（ZIF）可以经历玻璃化转变以形成ZIF玻璃；它们将经典玻璃的液体处理与ZIF的气体分离应用相结合。通过使用毫米大小的ZIF-62单晶和厘米大小的ZIF-32玻璃，耶拿大学Alexander Knebel报道了它们的可扩展性和可加工性。1) 作者通过红外微成像技术发现，随着气体渗透到ZIF晶体和ZIF玻璃中的演变，作者在埃尺度上确定了扩散系数和孔结构的变化。作者通过使用显微镜耦合加热台在不同长度尺度上原位观察材料在熔融和加工过程中的演变，并通过透射电子显微镜进行微观结构分析。2) 作者通过玻璃体积和密度的变化进一步跟踪玻璃加工过程中的孔隙坍塌，并利用质谱法研究了晶体到玻璃的转变和热处理能力。ZIF玻璃中孔径的可控调节可以使液体可加工ZIF玻璃膜应用于气体分离。
Oksana Smirnova, et al. Precise control over gas-transporting channels in zeolitic imidazolate framework glasses. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01738-3https://doi.org/10.1038/s41563-023-01738-32. Chem. Soc. Rev.：利用合成生物学设计电活性微生物的细胞外电子转移途径用于能源和化学品生产化石燃料的过度消费导致大量二氧化碳排放，从而导致气候恶化和环境污染。生物电化学系统（BES）利用电活性微生物（EAMs）在电极上的氧化还原反应，实现生物催化和电催化的有效结合，为生物修复、CO2固定以及能源和化学品生产提供了一种绿色可持续的替代方法。近日，天津大学Li Feng、Song Hao对利用合成生物学设计电活性微生物的细胞外电子转移途径进行了综述研究。 1) 作者回顾了过去十年中开发的用于工程EAMs的合成生物学策略，以提高细胞-电极界面的EET速率，从而促进电能和增值化学品的生产，其中包括在基因操作和编辑工具方面的进展，以实现EAMs的基因表达和敲除的有效调节。合成生物工程策略，以提高外电原到用于电力生产的阳极和用于化学品生产的阳极电发酵（AEF）的向外EET，包括（i）拓宽和加强底物利用，（ii）增加细胞内可释放还原当量，（iii）优化c型细胞色素（c-Cyts）的表达和成熟，（iv）增强导电纳米线的生物合成和修饰，（v）促进电子穿梭的生物合成、分泌和固定，（vi）设计全局调节因子以提高EET速率，（vii）促进生物膜的形成，以及（viii）构建细胞-材料杂化体。2) 此外，向内EET的机制、CO2固定途径以及改善电营养细胞的向内EET以减少CO2和产生化学物质的工程策略，包括（i）编程电营养菌的代谢途径，（ii）重新布线生物电路以增强向内EET，以及（iii）通过细胞-材料杂化构建微生物（光）电合成。最后，作者对EET开发高效BES用于可持续能源和化学品生产的未来挑战和机遇进行了展望。
Junqi Zhang, et al. Engineering extracellular electron transfer pathways of electroactive microorganisms by synthetic biology for energy and chemicals production. Chem. Soc. Rev. 2023https://doi.org/10.1039/D3CS00537B3. Nature Commun.：3D 打印自愈个性化肝脏模型，用于手术训练和术前规划3D打印可以生成直观、精确和个性化的解剖模型，为精确医学提供宝贵的支持，特别是在手术培训和术前规划等领域。然而，传统的3D打印模型往往比人体器官僵硬得多，不能进行重复切除，这严重限制了它们的临床价值。在这里，浙江大学Jingjun Wu，浙江省肿瘤医院Yuhua Zhang报道了基于物理交联的具有肝样柔软的自愈弹性体的个性化肝脏模型的立体平版3D打印。 1）由于打印时间短，可以在增强CT检查后立即制作高度个性化的模型。利用高效的自我修复性能，这些模型支持通过反复尝试的方法进行重复切除，以实现最佳跟踪。2）在初步探索性临床试验(NCT06006338)中，共有5名参与者用于术前计划。初步结果表明，手术切缘达到了负值，避免了重要血管结构的意外损伤。这种肝脏模型的3D打印可以提高肝脏手术的安全性，具有良好的临床应用价值。
Lu, Y., Chen, X., Han, F. et al. 3D printing of self-healing personalized liver models for surgical training and preoperative planning. Nat Commun 14, 8447 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44324-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-44324-6 4. Nature Commun.：富含无机物但不含 LiF 的界面，用于快速充电和长循环寿命的锂金属电池以金属锂为负极，以LiNi1-x-yMnxCoyO2为正极的锂金属电池是新一代高能电池的代表。这些电池面临的一个主要挑战是寻找能够形成良好中间相的电解液。传统上，电解液被氟化以生成阴离子衍生的富锂中间相。然而，它们的离子电导率较低，无法进行快速充电。在这里，布鲁克海文国家实验室Enyuan Hu使用CsNO3作为双功能添加剂，在两个电极上形成稳定的中间相。1）这种策略允许使用1，2-二甲氧基乙烷作为单一溶剂，有望实现优异的离子传输和快速充电。LiNi1-x-yMnxCoyO2受硝酸盐衍生物种保护。在锂金属方面，大的Cs+与溶剂的相互作用很弱，导致溶剂化鞘中存在阴离子和阴离子衍生的界面。2）令人惊讶的是，界面上的主要成分是铯双(氟磺酰亚胺)，这是以前没有报道过的成分。它的存在表明Cs+不仅仅是人们通常认为的静电屏蔽。由于LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2负载量高(21 mg/cm2)，低N/P比(~2)的电池可以在2C(~8 mA/cm2)下循环，200次循环后容量保持率在80%以上，界面不含LiF，但仍有很高的性能。这些结果表明，需要重新考虑含LiF和Cs的添加剂的作用。
Rahman, M.M., Tan, S., Yang, Y. et al. An inorganic-rich but LiF-free interphase for fast charging and long cycle life lithium metal batteries. Nat Commun 14, 8414 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44282-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-44282-z5. Nature Commun.：全聚合物供体：受体混合物中的基态电子转移使得水不溶性共轭聚合物能够进行水处理水性导电油墨对于有机电子设备的可持续制造和广泛采用至关重要。传统的制备水性导电聚合物的方法包括用亲水性侧链修饰其主链或使用表面活性剂来形成和稳定水性纳米粒子分散体。然而，这些化学方法并不总是可行的，可能会导致较差的材料/器件性能。在这里，林雪平大学Simone Fabiano证明了给体和受体聚合物之间的基态电子转移(GSET)允许从水中加工不溶于水的聚合物。 1）这种方法使大分子电荷转移盐具有比原始聚合物高10,000倍的电导率，低功函数，以及良好的热/溶剂稳定性。2）这些水性导电薄膜对实现高性能有机太阳能电池具有技术意义，其效率和稳定性优于传统的金属氧化物电子传输层，以及具有生物反应激发频率的有机电化学神经元。研究发现表明，GSET为开发用于有机电子的各种应用的水基导电油墨提供了一条很有前途的途径。
Liu, T., Heimonen, J., Zhang, Q. et al. Ground-state electron transfer in all-polymer donor:acceptor blends enables aqueous processing of water-insoluble conjugated polymers. Nat Commun 14, 8454 (2023). DOI：10.1038/s41467-023-44153-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-44153-76. Nature Commun.：受民间艺术启发的可变形凝胶前体实现的两次凝固配置可编辑的坚韧气凝胶气凝胶作为著名的轻质多孔纳米材料，近几十年来在各个新兴领域引起了广泛关注，然而，低密度和弱机械性能使其构型编辑能力面临挑战。受民间艺术的启发，中科院苏州纳米所Xuetong Zhang建立了一种高效的两次凝固（TC）策略来制造由可变形凝胶前体实现的配置可编辑的坚韧气凝胶。1）作为概念验证，选择芳纶纳米纤维（ANF）和聚乙烯醇（PVA）作为气凝胶的主要成分，其中PVA在第一次凝固过程中形成灵活的构型编辑凝胶网络，ANF形成构型锁定凝胶网络在第二次凝固过程中。2） TC策略保证了所得气凝胶既具有高韧性又具有单独或同时可行的构型编辑能力。总而言之，通过软到硬调制所得到的具有特殊构型的坚韧气凝胶为突破气凝胶的性能极限和拓展气凝胶的应用领域提供了良好的机会。
Li, L., Yang, G., Lyu, J. et al. Folk arts-inspired twice-coagulated configuration-editable tough aerogels enabled by transformable gel precursors. Nat Commun 14, 8450 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44156-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-44156-47. Nature Commun.：通过化学连接诱导纳米晶体凝固进行无机多孔材料的 3D 微打印三维（3D）微印刷被认为是用于生产微型部件的下一代制造工艺；然而，适用材料范围狭窄（主要包括聚合物）是限制该方法在功能性无机材料中应用的关键问题。在此，韩国科学技术研究院Jin Young Kim，浦项科技大学Jae Sung Son开发了一种通用的微米级 3D 打印方法，用于生产纯无机纳米晶体基多孔材料。1）该工艺旨在通过立即分散性控制和非溶剂连接浴中的表面连接诱导互连来固化全无机纳米晶体，从而创建多支化凝胶网络。2）该工艺适用于各种无机材料，包括金属、半导体、磁铁、氧化物和多种材料，不需要有机粘合剂或立体光刻设备。3）直径低于 10 μm 的细丝被打印成设计的复杂 3D 微结构，该结构表现出完整的纳米晶体功能、高比表面积以及分层多孔结构。该方法为设计功能性无机基多孔材料提供了平台技术。
Song, M., Kim, Y., Baek, D.S. et al. 3D microprinting of inorganic porous materials by chemical linking-induced solidification of nanocrystals. Nat Commun 14, 8460 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44145-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-44145-78. Nature Commun.：用于可持续废水处理的无偏压驱动离子辅助光电化学系统 光电化学（PEC）系统已成为一种基于可再生能源的废水处理技术，与传统的电化学处理方法相比，具有可持续的优势，例如消除对化石燃料或电网的依赖。然而，以前的 PEC 系统经常忽视废水中存在的离子作为外部施加偏置电压的替代方案以提高载流子分离效率的潜力。在这里，上海大学 Liang Tang，同济大学Zhendong Lei报道了一种通过集成电子-离子受体阴极的无偏压驱动离子辅助光电化学（IAPEC）系统，该系统利用其快速离子-电子耦合能力显着增强光电阳极处电子和空穴的分离。1）研究证明，普鲁士蓝类似物（PBA）可以作为稳定且可逆的电子离子受体，为光电子耦合阳离子提供反应位点，从而驱动空穴氧化，在光阳极产生强氧化剂自由基。2）开发的 IAPEC 系统在含氯化物介质的废水中表现出卓越的降解性能。这表明，除了阳离子（例如 Na+）加速电子转移速率外，Cl- 离子的存在进一步增强了废水处理的效率和可持续性。这项工作强调了利用海水中丰富的氯化钠作为废水处理的具有成本效益的添加剂的潜力，为使用当地材料进行有效、低碳和可持续的处理过程提供了重要的见解。
Dang, Q., Zhang, W., Liu, J. et al. Bias-free driven ion assisted photoelectrochemical system for sustainable wastewater treatment. Nat Commun 14, 8413 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44155-5https://doi.org/10.1038/s41467-023-44155-59. Nature Commun.：高温下卷对板 0.1 秒剪切轧制工艺可实现高度排列的纳米图案剪切滚动工艺是一种很有前途的定向自组装方法，可以在大面积上经济有效且直接地生产高质量的亚 10 nm 嵌段共聚物线空间图案。近日，韩国科学技术院Jeong Gon Son提出了一种高温（280℃）和快速（~0.1s）剪切轧制工艺，可以在单一工艺中实现高度取向，同时有效防止薄膜分层，可应用于大面积连续工艺。1）通过最大限度地减少聚二甲基硅氧烷垫的粘附力、法向力和极限剪切应变，在高达 280 °C 的温度下成功进行剪切而不会剥离，在该温度下链迁移率显着增加。2）该方法可用于各种高χ嵌段共聚物和表面中和过程。它能够以单向方式创建半节距小至 8 nm 的嵌段共聚物图案。此外，在3英寸宽的长聚酰亚胺柔性薄膜上成功进行了0.1秒快速剪切滚动，以验证其在卷对卷工艺中的潜力。
Cho, J., Oh, J., Bang, J. et al. Roll-to-plate 0.1-second shear-rolling process at elevated temperature for highly aligned nanopatterns. Nat Commun 14, 8412 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-43766-2https://doi.org/10.1038/s41467-023-43766-210. Nature Commun.：非化学计量二维过渡金属二硫属化物中的可扩展压电/铁电 二维材料中的工程压电/铁电对于推进最先进的多功能材料的制造具有重要意义。二维过渡金属二硫属化物固有的非化学计量倾向为打破反演中心对称性提供了一种现成的解决方案，从而有助于克服传统钙钛矿氧化物铁电体中的尺寸效应挑战。在这里，香港理工大学Shu Ping Lau展示了非化学计量二维过渡金属二硫属化物中可扩展且普遍存在的压电/铁电性，这些非化学计量二维过渡金属二硫属化物在标准化学计量情况下主要呈中心对称。1）出现的压电/铁电特性是由范德华层的滑动和异质层间金属原子嵌入的弗兰克尔缺陷引发的层间金属原子的位移引起的。2）研究人员展示了二维硒化铬纳米发电机和碲化铁铁电多级忆阻器作为两个代表性应用。这种在超薄过渡金属二硫属化物中设计压电/铁电的创新方法可能提供一种潜在的途径，将压电/铁电与特色二维材料结合起来，以制造多功能材料和独特的多铁性材料。
Hu, Y., Rogée, L., Wang, W. et al. Extendable piezo/ferroelectricity in nonstoichiometric 2D transition metal dichalcogenides. Nat Commun 14, 8470 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-44298-511. Joule：高能锂离子电池中电毛细管辅助电极润湿大、厚、高压力的电极是高能锂离子电池（LIBs）所需要的，因为它们有助于降低惰性材料的质量比和成本。然而，这种以能量密度为导向的电极技术给电解质填充和电极润湿带来了新的挑战，这严重限制了生产效率和电池性能。近日，清华大学He Xiangming、Wang Li、Song Youzhi提出了通过电毛细管加速电极润湿的策略。1) 作者首先概述了电极润湿的基本原理，以及包括传统表面分析、电化学方法和原位光谱成像技术在内的表征方法。然后仔细回顾了电毛细管的基本原理和电毛细管中涉及的关键元素（电极、电解质和电压）。此外，作者根据Lippmann方程讨论了利用电毛细管作用促进电极润湿的可行性。2) 作者使用商用3.1Ah LiFePO4（LFP）/石墨（Gr）软包电池成功验证了电毛细管对促进电池填充的作用。超声成像表明，受到电毛细管效应的样品在2小时内完全润湿，而对照样品甚至在5小时后仍保持不完全润湿。该工作通过提供一种加速电池填充的新策略，对高效电池制造具有重要意义。
Hao Cui, et al. Electrocapillary boosting electrode wetting for high-energy lithium-ion batteries. Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.11.012 https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.11.01212. EES：通过界面翻转带弯曲和抑制深能级陷阱使倒置钙钛矿太阳能电池的效率接近26%倒置PSC在表面和钙钛矿/C60界面处的强非辐射复合损失限制了器件的开路电压（Voc）和填充因子（FF），并阻止了PSC的进一步性能增强。近日，上海交通大学Chen Chao、宁德时代Wu Kai、Meng Ke、Li Yaru使用二碘哌嗪（PDI）作为表面改性剂来抑制表面的深能级缺陷并调节界面处的能带排列。1) PDI主要以热力学上易于去质子化的分子形式存在，以防止阳离子之间的去质子反应和表面深层缺陷的形成。此外，PDI部分渗透到C60中以调节界面能带弯曲，从而促进电子传输并阻碍空穴回流。因此，作者在PDI处理的膜中观察到更均匀的表面接触电势差（CPD）和界面处热载流子的更高提取率。2) 最后，倒置钙钛矿太阳能电池显示出26.15%的功率转换效率（PCE），25.87%的认证PCE。Voc从1.12 V增加到1.18 V，这得益于其具有高出57 mV的准费米能级分裂（QFLS）。此外，在85°C下老化>500小时和在最大功率点跟踪1000小时后，倒置钙钛矿太阳能电池分别保持了90.4%和94.2%的初始效率。
Yiting Zheng, et al. Towards 26% efficiency in inverted perovskite solar cells via interfacial flipped band bending and suppressed deep-level traps. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03435F
