1. Nature Commun.：成对溶剂表面活性剂实现POM团簇-聚合物共组装构筑多孔金属氧化物 通过有机-无机分子组装能够形成多种多样的纳米/微米结构材料，并且实现优异的性能，但是有机-无机分子的组装取决于有机结构导向分子和客体无机物种之间的相互作用。有鉴于此，复旦大学邓勇辉等报道“溶剂表面活性剂”（solvent-pair surfactants）自组装SPEA（“solvent-pair surfactants” enabled assembly）策略，因此在构筑多孔结构材料的过程避免主客体相互作用。1）通过这种成对溶剂自组装策略合成金属氧化物。比如使用二甲基酰胺/水作为溶剂对，起到表面活性剂作用，诱导形成多金属氧酸盐/共聚物纳米复合材料，并且进一步将其转变为金属氧化物。2）这种SPEA方法成功的合成孔尺寸、结构、组成、孔壁微型结构等具有区别的功能性规则多孔金属氧化物。这种效果难以通过传统的有机-无机组装方法合成。使用这种方法合成的氮掺杂多孔WO3具有高比表面积，均匀的多孔结构，稳定的结构，并且在气体传感等领域展示广泛的应用前景。
Wenhe Xie, et al, Solvent-pair surfactants enabled assembly of clusters and copolymers towards programmed mesoporous metal oxides. Nat Commun 14, 8493 (2023)DOI: 10.1038/s41467-023-44193-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-023-44193-z
2. Nature Commun.：Janus粒子组装手性胶体簇
Janus粒子能够在表面吸引性“贴片”改变排斥性的表面，因此这种特点使得Janus粒子广泛应用于各向异性胶体粒子的组装。虽然目前合成粒子的方法能够控制“贴片”的大小，但是通常这种“贴片”只能局限于对称性较高的特定形貌。有鉴于此，香港大学王宇峰、南洋理工大学倪冉等合成具有形貌多种多样“贴片”的Janus粒子，而且“贴片”的对称性从C2v扩展至C3v和C4v。，实现了组装构筑复杂结构胶体粒子。 1）通过封装在UiO-66内的方式合成Janus粒子。组装过程包括逐步的对暴露UiO-66的特定晶面从而进行非对称去湿处理。Janus粒子由于排空作用（depletion interaction）组装形成与颗粒形貌和“贴片”对称性有关的胶体簇。2）作者在组装过程中发现形成了手性结构，而且手性的产生来自非手性构筑结构单元。这项策略能够将对称结构和成键的方向进行编程，从而有助于使用组装策略构筑复杂的胶体超结构。
Tianran Zhang, et al, Janus particles with tunable patch symmetry and their assembly into chiral colloidal clusters. Nat Commun 14, 8494 (2023) DOI: 10.1038/s41467-023-44154-6https://www.nature.com/articles/s41467-023-44154-63. Chem：锗钙钛矿中具有调谐维度的光学带隙反常由于量子约束（QC）效应的减弱，2D卤化物钙钛矿（HP）的光学带隙通常随着无机层厚度的增加而减小。近日，北京大学Fu Yongping、Li Chen报道了锗钙钛矿中具有调谐维度的光学带隙反常。1) 作者报道了一类Ge基HPs的反向带隙趋势，这是通过选择有机阳离子实现的，随着无机层厚度的增加，其在Ge2+阳离子上表现出增强的立体化学孤对表达（LPE）。作者发现增强的LPE分别由小间隔阳离子和大笼A阳离子引起的协同层间压缩和层内膨胀引起。2) 实验和理论研究表明，这种增强的LPE可以使带隙上移，这足以抵消QC效应，导致带隙反常具有调谐维度。该结果揭示了一种以前未被充分探索的途径，通过层间和层内工程合理控制LPE来调节2D HPs的光学和电子特性。
Xinyu Li, et al. Optical bandgap anomaly with tuning dimensionality in germanium perovskites: Interplay between quantum confinement and lone pair expression. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.11.011https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.11.0114. PNAS：一种具有电子云设计的聚亚胺气凝胶隔膜可用于促进稳定锂金属电池的锂离子传输具有高杨氏模量的隔膜可以避免大尺寸枝晶的危害，但调节锂（Li）在隔膜/阳极界面的化学行为可以有效消除枝晶问题。近日，上海交通大学Zhang Xinhai、Yan Xuzhou、Liang Zheng将具有精确氮（N）功能设计的聚亚胺气凝胶（PIA）用作锂金属电池中的功能隔膜，以促进均匀的锂成核并抑制枝晶生长。 1) PIA分子结构中的亚胺（N1）和质子化叔胺（N2）位点的电子云密度（ECD）分布显著不同。具有较高ECD的N1位点和具有较低ECD的N2位点分别倾向于通过静电相互作用吸引和排斥Li+。PIA隔膜的这种协同效应加速了界面Li+在Li阳极上的扩散，以维持均匀的二维Li成核行为。同时，PIA隔膜的纳米通道具有对电解质的高亲和力，并为Li电镀/剥离带来均匀的Li+通量。2) 在常规碳酸盐电解质中，PIA隔膜有效抑制了枝晶，并且具有PIA隔膜的锂金属电池具有高库仑效率和稳定的高速循环。这些发现表明，特殊的化学结构设计和分级孔隙结合可以使隔膜影响界面Li的成核行为。
Luoyi Ding, et al. A polyimine aerogel separator with electron cloud design to boost Li-ion transport for stable Li metal batteries. PNAS 2023 DOI: 10.1073/pnas.2314264120https://doi.org/10.1073/pnas.23142641205. PNAS：储层结构设计实现高效稳定的酸性CO2电解制甲酸通过在酸性电解质中还原二氧化碳（CO2）来电化学合成有价值的化学品和原料，可以克服在碱性和中性条件下相当大的CO2损失。然而，由于激烈的竞争性析氢反应，在酸性电解质中实现高生产率仍然是一个巨大的挑战。近日，中国科学技术大学Tang Kaibin、Gao Minrui通过储层结构设计实现高效稳定的酸性CO2电解制甲酸。1) 作者表明，在气体扩散层上垂直生长的铋纳米片可以产生许多空腔作为电解质储层，这些空腔限制原位产生的氢氧根和钾离子，并限制质子向内扩散，从而产生局部碱性环境。2) 基于此设计，作者在pH为2时实现了96.3%的甲酸法拉第效率和471 mA cm−2的电流密度。当在连续流电解槽中运行时，该系统具有40%的全池甲酸能量效率和79%的单程碳效率，并在50小时内稳定运行。
Li-Ping Chi, et al. Efficient and stable acidic CO2 electrolysis to formic acid by a reservoir structure design. PNAS 2023DOI: 10.1073/pnas.2312876120https://doi.org/10.1073/pnas.23128761206. PNAS：通过优先乙二醇氧化提高Cu−O−Ti活性位点上NO3-还原为NH3的效率和选择性还原和氧化反应的结合是太阳能驱动光氧化还原系统的本质，然而大多数研究集中在特定的半反应上，而完全光氧化还原反应的关键作用却被忽视。硝酸盐还原反应（NO3−RR）作为一个典型的多电子参与过程，将NO3−高效选择性还原为氨（NH3）仍然是一个巨大挑战。在此，电子科技大学Dong Fan利用合理的氧化半反应在Cu−O−Ti活性位点上实现NO3−到NH3的选择性转化。 1) 作者通过将NO3−RR与乙二醇氧化反应体系偶联发现，在Cu−O−Ti双金属氧化物团簇锚定的TiO2纳米片上，NH3光合作用速率为16.04±0.40 mmol g−1 h−1，NO3−转化率为100%，NH3选择性几乎为100%。2) 综合原位表征和理论计算表明，乙二醇的引入加速了烷氧基（•R）自由基形成的h+消耗，以避免•OH自由基的产生。Cu−O−Ti位点的构建促进了乙二醇与h+的优先氧化，并增强了e−的产生以参与NO3−RR。
Ruimin Chen, et al. Promoting the efficiency and selectivity of NO3−−to−NH3 reduction on Cu−O−Ti active sites via preferential glycol oxidation with holes. PNAS 2023DOI: 10.1073/pnas.2312550120https://doi.org/10.1073/pnas.2312550120长期以来，动力学一直在多相催化过程中发挥着重要作用。结合机器学习和先进的模拟技术，意大利理工学院Michele Parrinello研究了N2在Fe（111）表面的三键。1) 作者发现，在低温下的结果与公认的情况一致。然而，如果提高温度以达到工作条件，表面会发生全局动力学演变，Fe（111）表面的台阶结构会不稳定，并且与该表面相关的催化位点不断出现和消失。2) 作者通过模拟说明了将低温结果外推到操作条件的不足，并表明催化活性只能从充分考虑动力学的计算中推断出来。作者还表明，正是向这种高度波动的界面环境演变推动了催化过程。
Luigi Bonati, et al. The role of dynamics in heterogeneous catalysis: Surface diffusivity and N2 decomposition on Fe(111). PNAS 2023DOI: 10.1073/pnas.2313023120https://doi.org/10.1073/pnas.2313023120 8. PNAS：构建分子金属在异相金属烯上的中继催化实现高性能可充电硝酸锌/乙醇电池硝酸锌电池可以将能源供应、氨电合成和污水处理集成到一个电化学设备中。然而，目前的硝酸锌电池仍存在能量密度低和充电能力差的问题。在此，新加坡科技研究局Xi Shibo、香港理工大学Zhu Ye、Huang Bolong、香港城市大学Fan Zhanxi报道了四苯基卟啉（tpp）修饰异相（非晶/结晶）铑铜合金金属烯（RhCuM-tpp）的合成。1) 作者以RhCu M-tpp为双功能催化剂，在中性溶液中进行硝酸盐还原反应（NO3RR）和乙醇氧化反应，并成功构建了一种高可充电、低过电位的硝酸锌/乙醇电池，该电池具有117364.6 Wh kg−1的能量密度、优异的倍率性能、约400次循环的优异循环稳定性。2) 原位实验研究和理论计算表明，在RhCu M-tpp上的NO3RR中存在分子金属中继催化，其通过低能垒途径显著促进氨的选择性和反应动力学。该工作为高性能锌基混合能源系统提供了一种有效的多功能金属基催化剂设计策略。
Jingwen Zhou, et al. Constructing molecule-metal relay catalysis over heterophase metallene for high-performance rechargeable zinc-nitrate/ethanol batteries. PNAS 2023DOI: 10.1073/pnas.2311149120https://doi.org/10.1073/pnas.23111491209. EES：提高海水电解OER选择性和稳定性的高效策略由可再生能源（如风能、太阳能和潮汐能）驱动的海水电解为生产高能量密度氢气（H2）提供了一条有效途径，这是碳中和的能源生产框架中一项极具应用前景的技术。与有限的淡水资源相比，海水是一种丰富的资源，由于其缓解了日益增长的淡水使用需求，因此海水电解越来越受到关注。然而，由于氯化物诱导的竞争性氧化反应和腐蚀，导致海水电解中的析氧反应（OER）选择性低，稳定性差，严重影响了海水电解的H2生产效率，阻碍了该技术的实际应用。近日，哈佛大学Zhang Xingcai、周口师范学院Jin Lin全面综述了OER在海水电解中的最新进展，重点介绍了目前通过合理设计电催化剂、电解质和电解槽来实现高OER选择性和稳定性的有效策略。 1)作者首先对提高海水电解中OER选择性的设计策略进行了分类，包括碱性设计准则、选择性OER活性位点设计、Cl-阻挡层修饰、三维分级结构构建和工程表面润湿性。2) 此外，作者通过建立表面保护层、原位生成防腐物种、构建结构缓冲工程、在电解液中添加添加剂和设计电解槽等有效策略，可以显著提高OER的稳定性。最后，作者还提出了海水电解系统进一步发展的剩余挑战和未来展望。
Jingbin Huang, et al. Highly efficient strategies to boost OER selectivity and stability for seawater electrolysis towards carbon-neutral. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03363E控制半导体材料中电荷载流子的运动是实现许多功能器件的基本策略，这通常是通过施加外部电压源来实现的。近日，广西大学Pu Xiong、中国科学院北京纳米能源与纳米系统研究所Wang Lin将摩擦电材料视为滑动“栅极”，当栅极平行于电介质表面移动时，在半导体沟道上产生功能电流。1) 系统研究证实，带电“栅极”的运动会引起半导体沟道的区域和动态掺杂，从而在不施加外部电压的情况下驱动载流子传输。这种滑动栅极发电机基于耦合的摩擦带电效应和静电场效应实现了机械能到电能的转换，因此被称为场效应纳米发电机（FENG）。2) 它可以输出波形与栅极滑动速度一致的电流，这使它不同于具有瞬时输出的感应摩擦电纳米发电机。同时，它可以产生比滑动模式摩擦电纳米发电机高3倍的平均功率密度。
Chongxiang Pan, et al. Field Effect Nanogenerator as Operated by Sliding Gates. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03496H
11. Angew：π -π相互作用诱导的有机长波长室温磷光用于活体动脉粥样硬化斑块成像
室温磷光(RTP)材料能够避免生物组织自发荧光的干扰，在体内成像应用方面具有巨大的应用潜力。有鉴于此，南开大学丁丹教授和温州大学雷云祥研究员以苯并[c][1,2,5]噻二唑为客体，构建了一类有机掺杂的长波长(600 nm)RTP材料。1）该RTP材料的主体分子和客体分子都具有简单的结构，能够以较低的成本直接通过商业途径购买。研究发现，由于该掺杂体系的磷光波长较长，因此其能够表现出良好的组织穿透性能(10 mm)。2）实验结果表明，该RTP纳米颗粒能够被成功地用于动脉粥样硬化斑块的成像，其信号背景比(SBR)为44.52。综上所述，该研究为构建廉价、能够用于心血管疾病成像的红色有机磷光材料提供了一种新的方法。
Yufan Zhang. et al. π–π Interaction-Induced Organic Long-wavelength Room-Temperature Phosphorescence for In Vivo Atherosclerotic Plaque Imaging. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202313890https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202313890开发了一种基于量子力学数据的新型反作用力场，用于描述水性锌离子电池（ZIBs）中锌电极-电解质界面（EEI）化学的形成。近日，香港科技大学Luo Zhengtang、加州理工学院William A. Goddard III、华南理工大学Yuan Bin使用反应分子动力学（RMD）模拟来跟踪EEI中的Zn还原和阳极结构演变。1) 研究发现，在轴向压力作用下，锌枝晶的形成受到抑制。这与加速离子传输和还原的同时增加对水平（002）面生长的偏好有关。作者观察到双电层内Zn离子的压力诱导去溶剂化，这促进了更快的还原动力学。2) 研究发现，轴向压力通过降低成核过程中的轴向原子应力和增加侧向吸附原子扩散来稳定（002）面上的吸附原子，从而减少原子尺度枝晶的形成。最后，作者通过实验表征和电化学测试证实了这些结果。
Yuyin Li, et al. The Zn Deposition Mechanism and Pressure Effects for Aqueous Zn Batteries: A Combined Theoretical and Experimental Study. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303047https://doi.org/10.1002/aenm.202303047
