在这个新能源与新材料研究主导的时代，储能一直是科研工作者研究的热点。自石墨烯的发现以来，二维碳材料与储能的联系日渐成为储能研究中的重中之重。石墨烯以其超高的比表面积成为存储电荷的重要材料，因此解密石墨烯电极上的储能机理对于下一代储能设备的设计和开发至关重要。电湿润性，一种通过外加电场控制材料表面湿润性的电化学方法，因其可能对电荷储存产生影响，在被发现的150年后又重焕青春。传统实验方法（EWOD）通过对材料表面添加的介质层通电来研究其表面电湿润性，这种研究方法虽然简单高效，但电解质溶液中的离子在施加电场力的驱动下附着于介质层上，阻碍了电荷与材料表面的直接接触。这无疑加大了科研工作者对电极/电解质溶液接触面探究的难度。若直接在石墨烯上通电（EWOC），这种超薄二维材料与电解质溶液的接触角又在实验上难以测量。因此，一套新的研究手段对于探究电湿润性和储能的关系至关重要。近日，曼彻斯特大学化工学院Paola Carbone教授的理论计算团队，设计开发了一种全新的基于量子力学-经典分子动力学（QM/MD）的模型（图一），用于研究石墨烯电极与电解质溶液间的物理化学变化。该方法通过在皮秒单位下刷新石墨烯电极上的电子排布（QM）对其进行极化，使得电解质溶液中的离子与水分子在电势作用下向电极表面运动（MD），进而分析各类分子在电极表面形成的双电层结构（EDL）与其背后的电湿润性及储能的关系。该研究文章以题目“Relation between Double Layer Structure, Capacitance and Surface Tension in Electrowetting of Graphene and Aqueous Electrolytes”发表在JACS上。文章第一作者为曼彻斯特大学Zixuan Wei博士。此创新型模型通过表面张力表达电湿润性的强弱，并发现在正负极表面电荷密度分别从0变化到
0.071 C m−2 时，两极发生不对称性电湿润。随着电解质溶液浓度升高，电湿润性增强，在2M浓度时达到最大值（此时正极表面完全湿润）。这个变化规律被曼彻斯特大学化学院Robert Dryfe教授通过实验验证，首次实现了在电湿润性研究中理论预测与实验验证的完美结合。而后根据界面氢键网络和界面水分子方向分析（图二）以及电容预测（图三），作者发现两种机制分别驱动电湿润性及电容变化，即氢键网络以及EDL结构。 图三：模拟电容及Young-Lippman公式预测电容
- 通过开创性QM/MD理论模型预测不同电压及电解质溶液浓度下的石墨烯电极的电湿润性。
- 首次在电湿润性研究中进行从理论预测到实验验证的完美闭环，具有开创新性和前瞻性。
- 发现界面氢键网络和双电层结构分别驱动电湿润性和电容变化。
理论计算作为低投入的便捷研究方式，已逐渐成为各领域研究中不可或缺的部分，通过这个创新性理论研究，希望对广大电湿润性，储能以及二维材料性能研究提供帮助和启迪，并且逐步形成从理论计算预测到实验验证的研究体系。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10814
