1. Nature Nanotechnology：基于氟化弹性体的3D时空可扩展体内神经探针
用于记录神经系统中神经活动的电子设备需要在大的空间和时间尺度上具有可扩展性，同时还提供毫秒和单细胞的时空分辨率。然而，由于传感器密度和机械灵活性之间的权衡，现有的高分辨率神经记录设备无法在空间和时间层面上同时实现可扩展性。近日，哈佛大学Liu Jia介绍了一种基于全氟电介质弹性体和组织级软多层电极的三维（3D）堆叠植入式电子平台，该平台能够在神经系统中实现时空可扩展的单细胞神经电生理学。1) 该弹性体在生理溶液中表现出一年多的稳定介电性能，比传统塑料电介质软10000倍。通过利用这些独特的特性，作者开发了3D光刻纳米厚电极阵列的封装，其横截面密度为每7.6个电极100µm2。2) 由此产生的3D集成多层软电极阵列保留了组织水平的灵活性，减少了小鼠神经组织中的慢性免疫反应，并证明了在不干扰动物行为的情况下可靠跟踪小鼠大脑或脊髓数月电活动的能力。
Paul Le Floch, et al. 3D spatiotemporally scalable in vivo neural probes based on fluorinated elastomers. Nature Nanotechnology 2023DOI: 10.1038/s41565-023-01545-6https://doi.org/10.1038/s41565-023-01545-62. Chem. Rev.：含水双电层的多尺度建模从胶体悬浮液的稳定性到电极的充电，双电层在水系统中起着关键作用。界面、水分子、离子和其他溶质之间的相互作用构成了双电层从埃到微米的长度跨度。近日，格拉茨技术大学Douwe Jan Bonthuis对含水双电层的多尺度建模进行了综述研究。 1) 用双层分子结构来解释实验观测结果一直是物理化学中的一个长期挑战，但模拟技术和计算能力的最新进展带来了巨大进步。特别是，在过去的几十年里，基于量子密度泛函理论、基于力场的模拟和连续体理论相结合的多尺度理论框架得到了发展。2) 作者讨论了这些理论的发展现状，并与来自和频产生、原子力显微镜和电动力学等技术的实验结果进行了定量比较。从蒸汽/水界面开始，作者分析了一系列性质不同的表面，从亲水到疏水，从带电到不带电。
Maximilian Becker, et al. Multiscale Modeling of Aqueous Electric Double Layers. Chem. Rev. 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00307https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00307
3. JACS：四嗪基NO比率传感器可将巨噬细胞作为智能载体以识别动脉粥样硬化斑块中的内源性NO
动脉粥样硬化(Atherosclerosis，AS)是血管内斑块的形成，会导致严重的心血管疾病。已有的研究表明，AS斑块的形成与巨噬细胞泡沫化高度相关。然而，目前该领域仍缺乏详细的分子生物学机制研究。有鉴于此，大连理工大学张新富教授通过代谢和生物正交标记将基于四嗪的比率NO探针嫁接到巨噬细胞内，从而构建了一种“活体传感器”。 1）该“活体传感器”可以特异性地靶向直径只有几十微米的AS斑块，能够在AS小鼠模型的两个病变阶段实现对内源性NO的可视化成像。研究发现，该探针产生的比率信号证明了NO会参与AS过程，并且随着病变的进展，内源性NO的生成也会发生显著增加。2）综上所述，该研究开发的天然“活体传感器”是一种能够在体内将小分子探针靶向递送到AS斑块的智能方法，有望作为检测AS中的响应性分子或微环境因素的通用平台。
Lin Zhou. et al. Tetrazine-Based Ratiometric Nitric Oxide Sensor Identifies Endogenous Nitric Oxide in Atherosclerosis Plaques by Riding Macrophages as a Smart Vehicle. Journal of the American Chemical Society. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c12181 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12181
4. Angew：通过纳米表面能量转移实现辐射触发的金属前药激活以用于放射-化学-免疫治疗
在化疗药物领域中，金属类药物占据着主导的地位。然而，如何实现金属前药的可控激活仍然是一个严峻的挑战。有鉴于此，华南理工大学邵丹研究员、陈方满博士和大连理工大学孙文教授提出了一种通过纳米表面能量转移(NSET)实现辐射触发的金属前药激活的通用策略。1）实验构建了由金纳米团簇(GNC)和含钌(Ru)的有机-无机杂化包覆层组成的核壳纳米平台(Ru-GNC)。在X射线照射下，具有化学治疗功能的Ru(II)复合物可通过独特的NSET过程被可控释放。研究发现，NSET主要涉及从辐射激发的Ru-GNCs到含Ru的杂化层的光电子能量转移。与传统的辐射触发的前药激活相比，这种基于NSET的系统能够确保肿瘤微环境中有足够数量的活性物质存在，且不易发生淬灭。2）研究发现，超小的Ru-GNCs能够靶向线粒体，其在被照射后会严重破坏呼吸链，进而通过产生大量活性氧实现放射增敏。实验结果表明，基于Ru-GNCs的放射-化学治疗能够诱导免疫原性细胞死亡，其在与程序性细胞死亡配体1(PD-L1)检查点阻断联合应用时能够产生非常显著的治疗效果。综上所述。该研究设计的NSET在开发辐射触发的纳米平台以用于金属前药介导的癌症治疗等方面具有非常广阔的应用前景。
Feixia Ruan. et al. Leveraging Radiation-triggered Metal Prodrug Activation Through Nanosurface Energy Transfer for Directed Radio-chemoimmunotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202317943https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202317943
5. Angew：一步气相沉积合成卟啉结构COF电催化剂
人们发现许多COF无法加工为薄膜形式，这严重阻碍了COF的广泛利用。有鉴于此，内布拉斯加大学林肯分校Siamak Nejati、伊利诺伊大学芝加哥分校Amin Salehi-Khojin、宾夕法尼亚大学Andrew M. Rappe等报道气相自下而上的合成卟啉COF的方法，这种方法实现了一步“合成-沉积”将含有金属离子的COF集成到电极上。1）通过精确的原子尺度控制金属位点结构，实现了优异的催化活性和未曾预料的质量活性。通过选择合适的金属原子（比如Co或Cu）控制POR-COF的催化活性，通过理论计算结果说明Cu催化位点能够高效率的将硝酸盐还原为NH3。2）通过改变金属中心位点，能够调控非质子体系的电催化NRR、ORR/OER催化选择性和催化活性。
Syed Ibrahim Gnani Peer Mohamed, et al, Vapor-Phase Synthesis of Electrocatalytic Covalent Organic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed. 2023DOI: 10.1002/adma.202309302https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202309302
6. AM：MXene/rGO轻便耐褶皱的抗电磁干扰可穿戴器件
过渡金属碳化物/氮化物（MXene）具有构筑多种应用场景的轻便、多功能的可穿戴电磁干扰（EMI）防护罩前景，但是如何发展一种简单能够规模化制备低密度、较薄、高柔性、抗干扰能力强的MXene宏观结构材料具有非常大的挑战和困难。有鉴于此，同济大学陆伟、Zhihui Zeng等报道通过Zn2+扩散和硬模板法合成海绵启发的多级多孔微观结构的超薄MXene/还原石墨烯/Ag泡沫复合材料。1）由于介孔骨架结构和微孔MXene形成的多级多孔结构，这种多级多孔结构不仅能够在压缩时表现均匀分布的压力，导致泡沫能够表现的类似橡胶的耐褶皱，而且提供丰富的通道用于反射电磁波。通过在Ag纳米片之间的相互作用以及MXene/rGO复合材料和多孔结构，从而具有优异的抗电磁辐射能力，比表面屏蔽效能达到109152.4 dB cm2 g-1。2）此外，这种泡沫具有横向焦耳加热、纵向隔热、自清洁、耐火和动态监测等多功能。这项研究有助于发展轻便的MXene材料用于抗电磁干扰的可穿戴器件。
Fei Pan, et al, Porifera-Inspired Lightweight, Thin, Wrinkle-Resistance, And Multifunctional MXene Foam, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202311135https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202311135
7. AM：水系纳米反应器制备<40 nm COF纳米粒子
COF具有本征多孔结构的晶体，在许多领域具有应用前景。但是目前COF研究的主要目标是生成热力学稳定产物，同时得到特定的尺寸和结构，从而能够具有期待得到的功能。二维COF材料的合成和加工目前得到显著的进步，但是处理得到三维COF纳米晶仍具有非常大的挑战。有鉴于此，巴塞罗那大学Josep Puigmartí-Luis、苏黎世联邦理工学院Salvador Pané、Carlos Franco等使用水系纳米反应器在室温和环境气氛实现加工和制备尺寸小于40 nm的三维COF纳米粒子。 1）这种水系合成体系不仅改善三维COF的加工，而且可能用于之前未曾探索的领域，包括纳米/微米机器和生物医药等领域。2）这种水系反应器是基于COF前体分子能够溶于水的胶束。这项研究有助于深入研究三维COF材料的合成机理，而且能够直接生成直接进行功能化修饰的含有胶体的溶液。
Gemma Llauradó-Capdevila, et al, Tailored Design of a Water-Based Nanoreactor Technology for Producing Processable Sub-40 Nm 3D COF Nanoparticles at Atmospheric Conditions, Adv Mater 2023 DOI: 10.1002/adma.202306345https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.2023063458. AEM：长程约束驱动的表面氧相关物种富集促进CO2还原中的C−C电耦合CO2还原是将CO2转化为有用原料的一种有效途径，其中C2产物比C1产物更受欢迎，但其面临着C−C电耦合的高动力学障碍。近日，西北工业大学Pan Fuping、Duan Zhiyao、Chen Kaijie、北伊利诺伊大学Li Tao开发了一种利用嵌段共聚物的微相分离制备双连续中孔CuO纳米纤维（CuO-BPNF）的新方法。1) 长程介孔的增强约束使OHad/Oad能够在−0.7–−1.3 V的宽负电位范围内吸附在Cu表面。恒电位DFT计算表明，表面结合的氧物种削弱了*CO与Cu（111）表面的亲和力，并降低了*CO−CO二聚化和*CO氢化的动力学势垒，从而实现*CO−CHO偶联。2) CuO-BPNF具有74.7%的CO2到C2法拉第效率，这显著大于具有传统孔的对应物。该工作提供了约束工程的一般设计原理，以调节反应物种的吸附，从而调控界面催化中的反应途径。
Fuping Pan, et al. Long-Range Confinement-Driven Enrichment of Surface Oxygen-Relevant Species Promotes C−C Electrocoupling in CO2 Reduction. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303118https://doi.org/10.1002/aenm.2023031189. AEM：基于结构工程电极的全3D印制超级电容器纤维纤维形状的储能设备在未来可穿戴技术的智能电源中具有巨大应用潜力。为了生产高性能纤维状储能装置，具有高能量密度、形状适应性和寿命的薄纤维材料至关重要。在此，全北国立大学Jae-Wook Kang报道了基于结构工程电极的全3D印制超级电容器纤维。1) 在有源电极中嵌入银（Ag）集流器有助于纤维状3D超级电容器（SC）中更快的电荷传输，使其能够构建独特的3D电极结构，解决纤维状器件中电极依赖电容厚度和长度问题。2) 在一米长的情况下，完全打印的纤维状3D-SC具有低的电荷转移电阻、1.062 F cm−2的高面电容和185.9 F g−1的重量电容，并且在1142µW cm−2功率密度下具有94.41µWh cm−2高面能量密度。纤维状3D SC在空气和水中的不同温度下也表现出优异的电化学和机械稳定性。
Manoj Mayaji Ovhal, et al. One-Meter-Long, All-3D-Printed Supercapacitor Fibers Based on Structurally Engineered Electrode for Wearable Energy Storage. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303053https://doi.org/10.1002/aenm.202303053
