1. Chem. Rev.：二维材料的堆积顺序工程及其应用
二维范德华（vdW）材料中的堆叠顺序决定了原子薄层之间的相对滑动（横向位移）和扭曲（旋转）。通过改变堆叠顺序，许多新的铁电、强相关和拓扑有序出现，从而实现独特的电学、光学和磁学性质。由于弱vdW层间键合，这种高度灵活和节能的堆叠顺序工程改变了2D vdW材料的量子特性设计，释放了电子、自旋电子学、光子学和表面化学中小型化高性能器件应用的潜力。近日，威斯康星大学麦迪逊分校Xiao Jun综述研究了二维材料的堆积顺序工程及其应用。
本文要点：
1) 作者全面概述了二维vdW材料的堆叠顺序工程及其器件应用，从典型的制造和表征方法到新的物理特性以及新兴的滑动电子和扭曲电子器件原型。作者重点介绍了影响层间电荷转移、轨道耦合和平带形成的堆叠顺序在设计具有独特量子特性和表面电势材料中的关键作用。
2) 通过证明堆叠顺序和器件功能之间的相关性，作者强调了它们对下一代电子、光子和化学能量转换器件的影响。最后，作者对这一领域进行了展望，包括未来堆叠顺序工程研究的挑战和机遇。
Carter Fox, et al. Stacking Order Engineering of Two-Dimensional Materials and Device Applications. Chem. Rev. 2023
DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00618
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00618
2. Joule：燃料电池堆的重新设计和组件集成实现功率密度的提高
传统通道肋流场和气体扩散层（GDL）的缺点显著限制了质子交换膜燃料电池（PEMFC）的传质和水管理能力，从而影响了体积功率密度。近日，天津大学Michael D. Guiver、Jiao Kui报道了一种无GDL的电极流场集成设计，该设计由石墨烯涂层的泡沫镍和超薄（9.1μm）碳纳米纤维膜组成。
本文要点：
1) 作为传统通道肋流场和GDL的替代方案，其显著减少了膜电极组件体积（90%）、反应物传输距离（96%）和浓度阻抗（88.6%），导致50%的功率密度增加。
2) 无GDL设计为集成电极流场的合理设计提供了一种有效策略，并将指导PEMFC在能源转换技术中的实际应用。作者发现，采用无GDL设计的PEMFC电堆可实现的峰值体积功率密度为9.8 kW L−1，与商用PEMFC电堆相比，增加了80%以上。
Chasen Tongsh, et al. Fuel cell stack redesign and component integration radically increase power density. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.12.003
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.12.003
3. Joule：具有阳离子双位移的单片钙钛矿/钙钛矿/硅三结太阳能电池
钙钛矿/钙钛矿/硅三结太阳能电池在性能上超越两结太阳能电池。实现这一点需要一个~2.0 eV带隙钙钛矿子电池的单片集成，其特征是高溴化物：碘化物比率（>7:3），具有低温可加工性和高光电质量。然而，在这种钙钛矿中光诱导的相分离仍然是一个挑战。近日，阿卜杜拉国王科技大学Stefaan De Wolf、Erkan Aydin、Xu Fuzong报道了具有阳离子双位移的单片钙钛矿/钙钛矿/硅三结太阳能电池。
本文要点：
1) 作者使用硫氰酸钾（KSCN）和甲基碘化铵（MAI）共添加剂对宽带隙钙钛矿进行改性，其中SCN−增加了钙钛矿的晶粒尺寸，降低了晶界缺陷密度；K+固定卤化物，防止卤化物空位的形成；MA+通过双置换反应消除了钙钛矿膜中破坏SCN−稳定的残余光。
2) 该共添加策略能够增强光稳定性，而单独使用MAI和KSCN会产生不利影响。三结串联太阳能电池，结合共添加剂改性的2.0eV钙钛矿作为顶部电池吸收器，在1cm2的面积内达到3.04V的开路电压和26.4%的PCE。
Fuzong Xu, et al. Monolithic perovskite/perovskite/silicon triple-junction solar cells with cation double displacement enabled 2.0 eV perovskites. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.11.018
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.11.018
4. EES：可控长期补锂提高锂离子电池能量密度和循环寿命
困扰锂离子电池（LIBs）的一个持续挑战是随着SEI的形成而消耗活性锂，这导致在初始循环中不可逆的锂损失，并在随后的循环中逐渐耗尽活性锂。虽然预锂化已被证明通过在电池中引入额外的活性锂来有效补偿这种损失，但先前的研究主要集中在抵消初始锂损失上，往往忽略了整个循环过程中发生的持续锂消耗。为了应对这一挑战，同济大学Wang Chao、麻省理工学院李巨采用了持续的原位锂补充策略。
本文要点：
1) 该方法使用涂有方酸二锂碳纳米管（Li2C4O4-CNT）的锂补充隔膜（LRS）作为锂补偿试剂。通过将Li2C4O4放置在隔板上而不是阴极内可显著减少传导路径的中断，并抑制与LiFePO4的催化反应，防止碳残留物的形成。
2) 在LiFePO4||石墨电池系统中，该方法在初始循环中实现了12.9%的容量提高，并在700次循环中保持了97.2%的容量，超过了426次循环后表现出80%容量保持的对照组。
Ganxiong Liu, et al. Controllable Long-term Lithium Replenishment for Enhancing Energy Density and Cycle Life of Lithium-ion Batteries. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE03740A
https://doi.org/10.1039/D3EE03740A
5. EES：石墨烯在凝胶热电池中诱导的高温离子热电性能
采用氧化还原偶离子作为载体的凝胶热电池可以将热量转化为电能，在低品位的热收集中发挥着重要作用。然而，由于凝胶的耐热性有限，一个主要挑战是在非室温下保持高离子热电性能。在此，广州大学牛利院士报道了石墨烯在凝胶热电池中诱导的高温离子热电性能。
本文要点：
1) 作者提出了一种有效策略，通过引入石墨烯优化凝胶组成，提高高温下的离子热电能和输出功率密度。石墨烯形成类似“桥”的结构可以提高离子扩散系数和交换电流密度，从而提高性能。
2) 在323K下，作者在凝胶中获得高达13mV K-1的高离子热功率、1.03mW m-2 K-2的输出功率密度。此外，该凝胶在1小时内具有0.19 J m-2 K-2的连续放电能量密度。
Cheng-Gong Han, et al. Remarkable high-temperature ionic thermoelectric performance induced by graphene in gels thermocells. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE03818A
https://doi.org/10.1039/D3EE03818A
6. EES：多孔有机笼在光/电催化能量转换和储存中的研究进展
尽管多孔有机笼（POCs）具有高表面积、孔隙率、溶解度和其他独特特性，但其结构设计原理、复杂的合成、官能团的特征及其灵活性仍处于早期阶段。在此，中国科学院物质结构研究所Wang Yaobing、Yuan Daqiang综述研究了多孔有机笼在光/电催化能量转换和储存中的研究进展。
本文要点：
1) 作者重点介绍了POCs在用于能量转换和存储应用的光催化剂和电催化剂领域的最新进展和突破。为了应对当前的挑战和机遇，作者旨在阐明结构原理、官能团特征、灵活性、结构-功能关系、内在活动以及能量转换和储存应用之间的研究差距。
2) 该综述将为研究人员设计下一代基于POCs的光电催化剂提供重要指导，从而推动能量转换和存储技术的进步。此外，作者还讨论了POC的未来高效设计策略和前景。
Rahul Anil Borse, et al. Progress of Porous Organic Cages in Photo/electrocatalytic Energy Conversion and Storage. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE03360K
https://doi.org/10.1039/D3EE03360K
7. Angew：合成两种POM稳定Ag团簇用于光催化还原CO2制备甲酸
因为Ag团簇和具有氧化还原活性的POM之间结合能够形成不曾预料的结构和催化活性。通过多齿POM配体合成原子数目精确的Ag团簇受到比较多的关注，但是同时具有非常大的困难和挑战。有鉴于此，北京理工大学杨国昱、吕红金等通过简单的水热合成方法构筑两种新型结构POM-Ag团簇材料，分别为TBA6H14Ag14(DPPB)4(CH3CN)9[Ag24(Si2W18O66)3]·10CH3CN·9H2O ({Ag24(Si2W18O66)3}（TBA=四正丁基铵，DPPB=丁烷-1,4-二双[二苯基膦]）和TBA14H6Ag9Na2(H2O)9[Ag27(Si2W18O66)3]·8CH3CN·10H2O ({Ag27(Si2W18O66)3})。
本文要点：
1）通过加入其他有机配体，POM-Ag团簇的结构能够非常简单的调节。合成的两种POM-Ag团簇材料都具有三叶螺旋桨（trefoil-propeller）结构{Ag24}14+ 和{Ag27}17+，其具有10个离域的价电子，同时Ag团簇能够通过三个C型{Si2W18O66}稳定。
2）通过飞秒/纳秒激光和瞬态吸收光谱表征，说明{Ag24}14+和{Si2W18O66}之间的快速电荷转移。两种化合物在光催化还原CO2制备HCOOH的反应中都表现优异的选择性。
Yeqin Feng, et al, Atomically Precise Silver Clusters Stabilized by Lacunary Polyoxometalates with Photocatalytic CO2 Reduction Activity, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202317341
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202317341
8. Angew：调节Fe自旋提高OER电催化性能
通过催化剂的快速结构重构可能发展接近理论极限的OER电催化剂，同时人们在前期工作中发现自旋态调控具有非常重要的作用。有鉴于此，吉林大学田宏伟、于陕升、长春大学胡小颖、布朗大学Haoteng Sun等报道通过调节硫镍铁矿（pentlandite）Fe5Ni4S8材料的表面电子结构，将Fe的自旋态从低自旋转变为高自旋，因此有助于催化剂的结构重构，并且实现了优异的OER催化活性和稳定性。
本文要点：
1）原位表征和反应动力学模拟结果验证Fe的高自旋能够促进OH-在催化剂表面聚集，加快电子转移速率，因此加快催化剂结构重构的速度。此外通过理论计算说明高自旋Fe具有能量更低的d带中心位置，因此改善中间体吸附，增强电催化剂结构重构的速度。
2）含有高自旋Fe物种的硫镍铁矿表现非常低的过电势，在电流密度为10 mA cm-2的过电势仅为245 mV，而且具有优异的稳定性。本文研究有助于设计和制备高活性的OER电催化剂。
Zhengyan Du, et al, Rapid Surface Reconstruction of Pentlandite by High-Spin State Iron for Efficient Oxygen Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202317022
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202317022
9. AM：纳米金刚石增强磁共振成像
纳米金刚石(ND)因其高生物相容性、无毒性和多功能性而具有非常广阔的应用前景。科奇大学Metin Sitti通过非侵入性成像技术对ND进行直接的可视化成像，以实现对标记细胞和基于ND的药物载体系统的检测。
本文要点：
1）金刚石中的结构缺陷（如空位）具有顺磁性，可作为磁共振成像(MRI)的对比剂。研究表明，最小的纳米级ND可以有效地减少纵向弛豫时间（T1），并在MRI中实现信号增强。在鸡胚体内，ND能够产生具有高信噪比的明亮信号，以实现直接的可视化成像。
2）血管内注射24小时后，肝和肾中的ND信号会发生明显增强，表明网状内皮系统(RES)的吞噬细胞会摄取ND，进而在体内标记这些细胞。研究发现，ND标记的巨噬细胞在体外呈阳性(明亮)信号。实验结果表明，巨噬细胞标记不会导致促炎细胞因子的显著增加以及诱导产生显著的细胞毒性。综上所述，该研究证明了ND是一种新型的无钆造影剂，具有潜在的细胞标记和示踪性能。
Jelena Lazovic. et al. Nanodiamond-Enhanced Magnetic Resonance Imaging. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202310109
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202310109
10. AM：对化疗诱导的周围神经病变进行近红外化学发光成像
化疗诱导的周围神经病变(CIPN)具有较高的发病率，但目前仍缺乏可靠、灵敏的诊断技术。分子光学成像有望为CIPN的实时监测提供一种有效的无创手段。然而，由于缺少能够在椎管深处进行成像且具有足够的成像灵敏度的光学探针，因此如何对CIPN进行光学成像也成为了一个亟待攻克的难题。有鉴于此，南洋理工大学浦侃裔教授合成了一种化学发光量子产率高于其它已报道探针的近红外(NIR)化学发光团(MPBD)，并开发了一种用于CIPN活体成像的可激活型近红外(NIR)化学发光探针(CalCL)。
本文要点：
1）实验通过将MPBD与钙蛋白酶裂解的肽段进行结合而构建了CalCL，并进一步利用聚乙二醇链对其进行修饰，使其具有水溶性。
2）由于化学发光具有深部组织穿透性，并且CalCL能够对钙蛋白酶(CIPN的标志)表现出特异性“turn-on”响应，因此该探针可以在活体小鼠模型中敏感地检测紫杉醇介导的CIPN，这也是荧光成像所无法实现的。综上所述，该研究不仅开发了一种高效的化学发光探针，而且首次提出了一种用于高通量筛选神经毒性药物的光学成像策略。
Jing Liu. et al. Near-Infrared Chemiluminescence Imaging of Chemotherapy-Induced Peripheral Neuropathy. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202310605
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202310605
