1. Nature Materials：由形状变化聚合物的集体作用形成的材料组装一些动物通过动态的结构相互作用形成短暂的、反应灵敏的、固体状的群落。这些群落具有自发自组装等突发反应，这在合成软物质中很难实现。在这里，德克萨斯农工大学Taylor H. Ware使用由响应聚合物组成的形状变化单元来创建自组装、体积可调和按需分解的固体。1) 该固体由响应性水凝胶、液晶弹性体或可逆弯曲或扭曲的半结晶聚合物组成。这些分散体以机械方式互锁，并诱导可逆聚集。与分散体相比，聚集的液晶弹性体的屈服应力增加了12倍，并且在加热时收缩了34%。2) 分散体的类型、浓度和形状决定了聚集性质，并控制了所形成固体的全局力学特性。用液态金属涂覆液晶弹性体可以产生光响应和导电聚集体，从而在水凝胶上实现自组装的三维支架，这为动态材料的设计提供了一个多功能平台。
Mustafa K. Abdelrahman, et al. Material assembly from collective action of shape-changing polymers. Nature Materials 2024DOI: 10.1038/s41563-023-01761-4https://doi.org/10.1038/s41563-023-01761-42. Nature Materials：具有远程库仑超晶格的双层石墨烯中的绝缘体在二维异质结构中出现的莫尔超晶格具有与量子现象相关的独特现象。近日，加州大学Wang Feng展示了双层石墨烯中相关状态的开启和关闭。 1) 通过采用由扭曲双层WS2中局域电子实现的远程库仑超晶格，作者在双层石墨烯中施加库仑超晶格的周期和强度由扭曲双层WS2决定。2) 当远程超晶格关闭时，双层石墨烯中的二维电子气由费米液体描述。当它打开时，在整数和分数填充因子下出现相关的绝缘状态。该方法能够原位控制二维材料中的相关量子现象。
Zuocheng Zhang, et al. Engineering correlated insulators in bilayer graphene with a remote Coulomb superlattice. Nature Materials 2024DOI: 10.1038/s41563-023-01754-3https://doi.org/10.1038/s41563-023-01754-33. Nature Materials：全无机准二维卤化物钙钛矿中的热多铁性多铁材料为技术设计和现代物理研究提供了一个有效平台。近日，京都大学Hiroshi Kageyama、美国西北大学James M. Rondinelli报道了全无机准二维卤化物钙钛矿中的热多铁性。1) 作者展示了准二维卤化物（K，Rb）3Mn2Cl7中电极化和磁极化的同时热控制，并且通过X射线和中子粉末衍射数据证明发现，这是由极性-反极性转化引起的。作者使用密度泛函理论计算表明，在卤化物材料中存在极化切换路径，包括电序和磁序之间的强耦合，这表明存在磁电耦合。2) 此外，作者发现氧化物类似物中没有这种情况。该发现能促进非氧化物多铁性和磁电性质的探索，从而阐明传统电学和磁学控制之外的调控机制。
Tong Zhu, et al. Thermal multiferroics in all-inorganic quasi-two-dimensional halide perovskites. Nature Materials 2024 DOI: 10.1038/s41563-023-01759-yhttps://doi.org/10.1038/s41563-023-01759-y4. Nature Nanotechnology：利用水吸附控制范德华间隙范德华（vdW）间隙可以将分子或离子限制在小范围内，并为调整材料特性和探索微观现象提供了一种替代方法。由于vdW相互作用，调制二维（2D）材料之间的vdW间隙仍极具挑战性。近日，武汉大学He Jun、湖南大学Liao Lei、Zou Xuming报道了一种通过水分子在材料表面的预吸附来控制vdW间隙的通用方法。1) 通过控制水蒸气的饱和蒸气压，作者可以精确控制水分子的吸附水平，并将MoS2同质结的vdW间隙从5.5 Å至53.6 Å。该技术可以进一步应用于其他同质结和异质结，并且可以在2D人工超晶格以及2D/3D和3D/3D异质结中构建受控的vdW间隙。2) 设计vdW间隙对调制器件性能具有重要意义，作者通过MoS2/间隙/MoS2结的vdW间隙二极管特性证明了这一点。该工作介绍了一种分子预吸附的通用策略，该策略可以在vdW材料系统中创造更多的可调性和可变性。
Chang Liu, et al. Controllable van der Waals gaps by water adsorption. Nature Nanotechnology 2024DOI: 10.1038/s41565-023-01579-whttps://doi.org/10.1038/s41565-023-01579-w5. EES：高性能钙钛矿太阳能电池表面钝化的双分子动力学竞争使用有机间隔阳离子进行表面后处理是抑制钙钛矿膜缺陷和重建微观结构的有效方法之一。然而，较大的有机间隔阳离子会使钙钛矿表面结构转变为不可控的低维相，从而显著限制了钙钛矿太阳能电池（PSC）内界面上的电荷传输。近日，电子科技大学Liu Mingzhen从分子动力学的角度设计了一种以苯基甲基碘化铵（PMAI）和辛基碘化胺（OAI）为共改性剂的双分子竞争吸附策略。1) OA+由于其较大的分子极性和空间位阻效应而优先吸附在钙钛矿膜表面，从而抑制了PMA+诱导的表面层向低维结构相的转变。因此，该策略消除了钙钛矿上界面电荷分离和提取的限制，并使器件的PCE高达25.23%。 2) 这种双分子动力学竞争策略也适用于柔性PSC设备，这些设备实现了23.52%的PCE。在连续照明下进行1000小时的最大功率点跟踪（MPPT）后，用双分子配体功能化的未封装电池保持了88%的初始性能，从而表现出优异的操作稳定性。
Yinyi Ma, et al. Bi-molecular Kinetic Competition for Surface Passivation in High-Performance Perovskite Solar Cells. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03439A6. Angew：用于锂金属电池的具有快速动力学的局部中浓度电解质 局部高浓度电解液被广泛认为是锂金属负极的尖端电解液。然而，无论是来自高浓度盐还是来自高度氟化稀释剂的高氟含量，都会导致生产成本显着升高并增加环境负担。在这里，阿尔伯塔大学Ge Li，Hao Zhang开发了一种名为“局部中浓度电解质”（LMCE）的新型电解质来有效解决这些问题。1）该LMCE是通过在稀释之前稀释与锂金属负极不相容的中等浓度（0.5M–1.5M）电解质来设计和生产的。它具有超低浓度（0.1M），与锂金属负极具有出色的相容性。2）令人惊讶的是，LMCE尽管具有超低浓度(0.1M)，但在Li/Cu、Li/Li、LiFePO4/Li和NCM811/Li电池中表现出出色的动力学。此外，LMCE还能有效抑制高电压（>4V）条件下LiTFSI盐对Al集流体的腐蚀。这种突破性的LMCE设计将看似“不兼容”的东西转变为“兼容的”，为探索各种电解质配方（包括所有基于液体电解质的电池）开辟了新途径。
Pengcheng Li, et al, Localized Medium Concentration Electrolyte with Fast Kinetics for Lithium Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202319090DOI: 10.1002/anie.202319090https://doi.org/10.1002/anie.2023190907. Angew：催化界面的多模态工程赋予多位点金属有机框架用于锂硫电池的内部预富集和加速氧化还原动力学开发高效催化剂来解决锂硫电池（LSB）中多硫化锂（LiPS）的穿梭效应和缓慢的氧化还原动力学仍然是一项艰巨的挑战。在这项研究中，广东工业大学Shaoming Huang，Qi Zhang通过多模态分子工程精心设计了一系列多位点催化金属有机框架（MSC-MOF）来调节反应物扩散和催化过程。1）MSC-MOF采用纳米笼制成，具有由暴露的混合价金属位点和周围吸附位点形成的协同特定吸附/催化界面。这种设计有利于内部预浓缩、共吸附机制和同时连续有效的催化转化为多硫化物。2）利用这些属性，具有MSC-MOF-Ti催化中间层的LSB的放电容量和循环稳定性提高了62%。这导致在贫电解质条件下在高硫负载（9.32mgcm−2）下实现了高面积容量（11.57 mAh cm−2），同时软包电池表现出350.8 Wh kg−1的超高重量能量密度。 3）最后，这项工作介绍了开发一类新型高效催化MOF的通用策略，在分子水平上促进SRR并抑制穿梭效应。这些发现为高能LSB应用的先进多孔催化材料的设计提供了线索。
Haibin Lu, et al, Multimodal Engineering of Catalytic Interfaces Confers Multi-Site Metal-Organic Framework for Internal Preconcentration and Accelerating Redox Kinetics in Lithium-Sulfur Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202318859DOI: 10.1002/anie.202318859https://doi.org/10.1002/anie.2023188598. Angew：用于低温下高倍率和稳定锌离子电池的仿生微量富含羟基电解质添加剂在低温下工作的高倍率和稳定的锌离子电池在实际应用中非常理想，但面临动力学缓慢和严重腐蚀的挑战。在此，受抗冻植物的启发，西北工业大学Cao Guan报道了微量富含羟基的电解质添加剂，其对高性能低温锌离子电池实现了双重重塑作用。1）高Zn吸附能力的添加剂不仅通过交替的H2O分子重塑Zn2+主溶剂壳，而且形成屏蔽层从而重塑Zn表面，有效增强快速Zn2+脱溶剂反应动力学并抑制Zn阳极腐蚀。2）以微量α-D-葡萄糖（αDG）为例，电解液获得-55.3 ℃的低凝固点，Zn//Zn电池可在-25 ℃下以5 mA cm-2稳定循环2000小时，具有5000 mAh cm-2的高累积容量。此外，还展示了在-50 °C下稳定运行10000次循环的全电池。
Fan Bu, et al, Bio-Inspired Trace Hydroxyl-Rich Electrolyte Additives for HighRate and Stable Zn-Ion Batteries at Low Temperatures, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202318496DOI: 10.1002/anie.202318496https://doi.org/10.1002/anie.202318496 9. Angew：吸湿性溶质使非范德华电解质能够用于耐火双空气电池电池的热安全问题阻碍了其大规模应用。不易燃电解质提高了安全性，但超过100℃时溶剂蒸发限制了耐热性，缺乏可靠性。在此，南洋理工大学Xiaodong Chen通过引入空气中溶质电解质实现了耐火金属空气电池，该电解质的吸湿性溶质可以自发地重新吸收蒸发的水溶剂。1）使用空气中的Zn/CaCl2/碳电池作为概念验证，它们在631.8 ℃燃烧时失败，但通过在室温下从空气中重新吸收水分而自我恢复。2）与传统的水系电解质的不可逆热转变由溶剂的沸点决定不同，空气中溶质电解质使这种转变由溶质更高的分解温度决定。3）研究发现，更强的分子内键而不是分子间（范德华）相互作用与空气中溶质电解质的超高耐受温度密切相关，从而激发了非范德华电解质的概念。研究将增进对电解质热性能的理解，指导空气中溶质电解质的设计，并提高电池安全性。
Huarong Xia, et al, Hygroscopic Solutes Enable Non-van der Waals Electrolytes for Fire-Tolerant Dual-Air Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202318369DOI: 10.1002/anie.202318369https://doi.org/10.1002/anie.20231836910. AM：3D平铺拉胀超材料：一种新的具有高弹性和机械迟滞的机械超材料对于人造材料来说，期望的特性经常会发生冲突。例如，工程材料通常通过牺牲弹性来实现高能量耗散，反之亦然，或者通过失去其各向同性来实现所需的拉胀性，这限制了它们的性能和应用。东北大学Yaning Li等提出了一种通过具有啮合键-通道对的3D空间填充瓦片来创建新型机械超材料的策略，以拉胀3D键-八面体-立方八面体超材料为例。1）这种超材料表现出高弹性，同时在大压缩应变下协同实现大的机械迟滞。特别是，这种超材料表现出理想的各向同性，接近各向同性泊松比的理论极限1，这在现有的3D机械超材料中很少见。此外，这种新型超材料在机械性能和行为方面提供了广泛的可调性，包括在正常压缩下不寻常的耦合增长和扭曲行为。设计方法通过数值模拟、理论分析和实验表征的综合来说明。2）新型机械超材料在致动器和阻尼器、软机器人、生物医学材料和用于能量耗散的工程材料/系统中具有广泛的应用。
T. Li, Y. Li, 3D Tiled Auxetic Metamaterial: A New Family of Mechanical Metamaterial with High Resilience and Mechanical Hysteresis. Adv. Mater. 2024, 2309604.DOI: 10.1002/adma.202309604https://doi.org/10.1002/adma.20230960411. AM：通过减轻“咖啡环”效应实现可印刷和高效的钙钛矿太阳能电池有机-无机杂化钙钛矿由于其优异的光伏性能被认为是未来光伏应用的理想候选材料。尽管溶液印刷制造已经显示出低成本、高通量生产薄膜半导体电子器件的内在潜力，但是由于液滴咖啡环效应(CRE),大面积钙钛矿的高质量和高再现性沉积仍然是限制其商业化的瓶颈。江西师范大学Yiwang Chen和南昌大学Xiangchuan Meng等通过引入原位聚合物框架来解决这些问题。 1）自发交联形成的三维骨架提高了前驱体的粘度，使其热扩散系数均匀化，抵消了胶体颗粒的侧向毛细流动，锚定了它们的絮状运动。因此，Marangoni对流强度得到了适当的控制，以确保高质量的钙钛矿薄膜，这通过减轻CRE显著提高了印刷高效光伏电池的再现性。随后，钙钛矿太阳能电池和模块实现了23.94%和17.53%的功率转换效率，并表现出正的环境稳定性，在储存2500和1600小时后分别保持超过90%和78%的效率。2）这项工作可以作为探索前体流变学的基础，以满足钙钛矿光伏的均匀沉积要求，并促进其印刷制造和商业化过渡的进展。
L. Li, Z. Huang, X. Meng, Z. Xing, B. Fan, J. Li, Y. Chen, In-situ Polymer Framework Strategy Enabling Printable And Efficient Perovskite Solar Cells by Mitigating “Coffee Ring” Effect. Adv. Mater. 2024, 2310752. DOI: 10.1002/adma.202310752https://doi.org/10.1002/adma.202310752
