能够根据环境条件的变化自主组装、重新配置和拆卸的材料可能会在机器人、医学和其他工程学科中实现新的功能。这些材料的灵感可以在动物身上找到，它们通过集体行动形成短暂的结构，以执行个体代理无法完成的任务。火蚁(Solenopsis invicta)、蜜蜂 (Apis mellifera) 和加州黑虫 (Lumbriculus variegatus) 机械地交织成纠缠的群体，以完成各种集体功能，例如筏形成、群体统一和温度调节。因此，这些动物形成具有粘弹性机械特性的多孔结构，由于每个成员具有与其邻居物理附着和分离的能力，因此表现出适应性自组装和重组。这些活性集料的关键特性，如自主聚集、类固体粘弹性、内部运动、适应性和可逆分解，在工程材料中备受追捧。与生物聚集体一样，合成聚集体可以形成具有可调机械性能的独立结构。例如，注射后交联的可注射水凝胶微球形成多孔宏观固体；然而，单元之间的化学交联限制了分解。胶体系统，如Janus粒子和微气泡，在各种刺激的影响下，表现出从分散状态到聚集状态的可逆转变。这些胶体通常表现出可忽略不计的内聚强度。然而，通过机械纠缠可以提高内聚力。缠结的水凝胶微丝可以形成具有足够内聚力的结构，以便在成型或三维（3D）打印后保持固体状。然而，这些聚合体是不活跃的，因此无法自主组装、内部重新配置、自适应响应和拆卸。鉴于此，得克萨斯农工大学Taylor H. Ware等人描述了一种通过利用刺激响应聚合物的形状变化来产生瞬态响应固体的通用方法。
具体而言，研究人员使用水凝胶、弹性体和半结晶带，这些结晶带在环境条件变化时从直结构转变为弯曲和或扭曲结构，具有可逆的热响应性。这种局部转变导致相邻的带状物机械地互锁并形成具有粘弹性的固体状整体。去除刺激会使带状物变直，从而使聚集体重新分散成弹性可忽略不计的未缠结的悬浮液。研究人员调节带状材料的类型、形状和浓度，以控制聚集体的形成、机械性能和可逆性。最终，研究人员展示了一种很大程度上与材料无关的策略，即使用形状变化元件组装材料。首先，研究人员描述了液晶弹性体（LCE）带在加热过程中的相变和形变，通过控制液晶主导向旋转，实现带的弯曲和扭转。在高浓度和加热的流体中，这些带相互纠缠并收缩，形成固态聚集体。这些聚集体在高温下表现出固态行为，而在冷却时恢复液晶状态。热响应性水凝胶和半结晶LCE带也可以在温度变化下形成短暂的聚集体。材料的弹性模量影响聚集体的力学性质，而体积收缩特性可用于管理热应力。聚集体具有纠缠诱导的凝固，加热时体积减小，冷却时重新展开。这种结构能够在受损后重新组装，同时也可以在有限空间内形成。聚集体形成取决于带的长度和浓度，必须具有渗透几何重叠。聚集体表现出强大的结构稳定性，能够抵抗稀释、压缩、剪切和拉伸。随后，他们研究了聚集体的机械性质如何受带的纵横比影响。通过在长度为3、6和12 mm的带上进行力学测试，发现带长度增加导致加热状态下扭转次数增加。较长的带形成的聚集体具有更高的屈服应变、屈服应力和穿透力。聚集体对探头穿透具有抗性，冷却后屈服应力减小。带长度的增加使扭转次数增加，提高了聚集体的抗穿透能力。此外，带的偏移角度也影响聚集体的力学性质。增加偏移角度导致聚集体的屈服应力减小，表明弯曲是诱导聚集体纠缠的关键。不同偏移角度带在加热和冷却后的屈服应力存在显著差异。带长度、偏移角影响聚集体的体积和可逆性。在不同条件下，通过热循环观察聚集体的体积变化，发现不同带长度和偏移角导致不同程度的收缩和可逆性。不同长度的带在加热后的聚集体体积收缩程度不同，而带长度增加可能表明更高的纠缠密度。偏移角度也影响聚集体的可逆性，其中10°的带表现出完全可逆的收缩和膨胀，而0°的带则显示不可逆的纠缠。这些结果揭示了通过调节带的特性和条件可以编程控制聚集体的形成和可逆性。液晶弹性体（LCE）带与功能涂层耦合形成多刺激响应和导电聚集体。在近红外（NIR）光下，涂层带表现出光热诱导的形状变化和聚集，体积变化可用于集体抓取。导电带通过机械纠缠可逆地从电绝缘转变为导电。导电性随温度升高而增加，冷却后降至零。带的包装密度影响导电通路的形成，低密度下无法实现电连续性，高密度下形成可切换的软导体。通过NIR照明，电导率在存在光的情况下增加，但在黑暗中存在残余电导。这些聚集体具有可再加工性和导电性，实现了可修复、光响应的电子电路。液晶聚合物网络的形状不仅取决于温度，还与溶剂的存在有关。合成液晶凝胶（LCG）形成室温稳定聚集体。半晶液晶聚合物带在室温下形成可逆聚集体，但需要高温重新分散。水凝胶双层带在较低温度和水中形成和分散聚集体，适用于生物医学应用。带的长度和初始包装密度决定了聚集体的形成和机械性能。成纤维细胞植入平面水凝胶带上形成自组装支架，表现出细胞活性。这些水凝胶带还可用作注射式止血剂，注射后可形成多孔结构诱导血凝块。这些可编程材料在温度、溶剂和机械纠缠的作用下实现形状变化和多功能响应，为生物医学领域提供了潜在应用。总而言之，该研究报告了一种简单而强大的方法来创建能够自主组装和拆卸的宏观聚集体。水凝胶、弹性体和半结晶带被编程为响应于加热、近红外辐射或溶剂的存在而从直结构可逆地转变为弯曲和扭曲结构。通过允许多个带在附近致动，带缠绕并产生瞬态粘弹性固体。单个带状物的初始堆积密度、形状和机械性能决定了形成聚集体的能力以及聚集体的机械性能。聚集是刺激响应带分散的一个常见特征。这可能使广泛的材料能够按需组装，从而实现从刺激响应电路到可注射生物材料的一系列潜在应用。Abdelrahman, M.K., Wagner, R.J., Kalairaj, M.S. et al. Material assembly from collective action of shape-changing polymers. Nat. Mater. (2024).https://doi.org/10.1038/s41563-023-01761-4
