1. Nature Commun.：用于电离子软致动器的功能拮抗聚电解质电激活离子柔性驱动器作为柔性机器人的人工肌肉，由于其在低电压下的大弯曲变形、低功耗、高能量密度、高安全性和仿生自感知驱动而受到广泛关注。然而，主要由于聚电解质膜中离子导电相的不适当分布，它们的响应慢、耐久性差和带宽低，阻碍了其在实际领域的实际应用。韩国科学技术院Il-Kwon Oh等报道了一种合成高效聚电解质膜的方法，该膜具有适用于电离子人工肌肉的连续导电网络。1）这种功能上对立的溶剂过程使得两亲性Nafion分子组装成胶束，其离子表面包围非导电核。特别是，这些胶束的离子表面在浇铸过程中结合在一起，形成高离子电导率所需的连续离子导电相，从而通过10倍的快速响应和36倍的高弯曲位移提高了电离子软致动器的性能。2）此外，所开发的肌肉在连续驱动和10 Hz以下的宽带宽下显示出超过40天的优异耐久性，并成功应用于演示尺蠖模拟软体机器人和动态张拉整体系统。
Nguyen, V.H., Oh, S., Mahato, M. et al. Functionally antagonistic polyelectrolyte for electro-ionic soft actuator. Nat Commun 15, 435 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-44719-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-44719-z2. Nature Commun.：用于可持续锂离子电池的具有锂化学计量控制的无钴复合结构正极锂离子电池在运输和电网的脱碳中发挥着至关重要的作用，但它们依赖于高成本、地球上稀缺的钴(通常用于高能层状Li(NiMnCo)O2阴极),这引发了供应链和可持续性问题。尽管进行了许多尝试来解决这一挑战，但从Li(NiMnCo)O2中消除Co仍然难以实现，因为这样做会对其分层和循环稳定性产生不利影响。布鲁克海文国家实验室Feng Wang和Jianming Bai等报道了合成缺锂复合结构LiNi0.95Mn0.05O2的合理化学计量控制，该结构包括共生的层状和岩盐相，其性能优于传统的层状结构。 1）通过对煅烧过程的多尺度相关实验表征和计算建模，作者揭示了Li缺乏在抑制岩盐-层状相变和晶体生长中的作用，导致在充电和放电期间具有期望的低各向异性晶格膨胀/收缩的小尺寸复合材料。2）因此，缺锂的LiNi0.95Mn0.05O2提供了90%的首次循环库仑效率，90%的容量保持率，以及100次深度循环中接近零的电压衰减，显示了其作为可持续锂离子电池的无钴阴极的潜力。
Chen, K., Barai, P., Kahvecioglu, O. et al. Cobalt-free composite-structured cathodes with lithium-stoichiometry control for sustainable lithium-ion batteries. Nat Commun 15, 430 (2024).DOI: 10.1038/s41467-023-44583-3https://doi.org/10.1038/s41467-023-44583-33. JACS: 手性网状化学：一种为智能湿度控制打造高孔隙度和耐水解金属有机框架的定制方法 密闭空间内的湿度控制对于维持空气质量和人类福祉至关重要，对从国际空间站和药房到粮仓和文物保存场所的环境都有影响。然而，现有技术依赖于能源密集型电力驱动设备或复杂的温度和湿度控制（THC）系统，导致不精确和不便。开发能够同时满足实际应用严格要求的创新技术和材料是创造智能、节能湿度控制设备的关键。在这项研究中，上海交通大学Wei Gong，崔勇教授，美国西北大学Omar K. Farha引入手性网状化学作为一种定制的合成方法，针对以内在互穿孔结构为特征的高多孔热拓扑框架。这种突破性的设计成功地规避了孔体积和水解稳定性之间的传统折衷方案。1）金属有机框架（MOF）表现出非凡的工作能力，在40-60%的相对湿度（RH）范围内创下了1.35 g g−1的新纪录，并且没有表现出滞后现象。因此，它成为密闭空间内智能湿度调节的最先进候选者。2）利用单晶 X 射线测量和分子模拟，研究人员明确阐明了水聚集和孔隙填充的机制，强调了连接子功能在控制水播种过程中的关键作用。研究结果代表了该领域的重大进步，为高效湿度控制技术的开发铺平了道路，并为各种现实场景提供了有前景的解决方案。
Wei Gong, et al, Chiral Reticular Chemistry: A Tailored Approach Crafting Highly Porous and Hydrolytically Robust Metal−Organic Frameworks for Intelligent Humidity Control, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c11733https://doi.org/10.1021/jacs.3c117334. JACS：氧化物衍生铜上增强电化学 CO2 还原和 C−C 耦合的原位红外光谱证据尽管在这些表面上通常观察到高C2+法拉第效率，但氧化物衍生铜上CO2电还原的反应机制尚未阐明。在本研究中，香港科技大学邵敏华教授旨在利用原位表面增强红外吸收光谱(SEIRAS)在金属和轻度阳极氧化的铜薄膜上探索铜阳极氧化对各种CO2RR中间体吸附的影响。1）原位SEIRAS结果表明，预氧化过程可以通过以下方式显着提高整体CO2还原活性：（1）增强CO2活化，（2）增加CO吸收，（3）促进CC耦合。2）首先，强烈的*COO−红移表明预氧化过程显着增强了CO2吸附和活化的第一个基本步骤。吸附的*COatop的快速吸收也说明了如何在氧化物衍生的铜电催化剂中实现高*CO覆盖率。最后，首次观察到阳极氧化铜薄膜上*COCHO二聚体的形成。3）使用DFT计算，我们展示了Cu晶格中地下氧的存在如何通过吸附的*CO和*CHO中间体的耦合来改善C2产物形成的热力学。这项研究加深了人们对表面和地下条件在提高二氧化碳还原催化反应动力学和产物选择性方面的作用的理解。
Ernest Pahuyo Delmo, et al, In Situ Infrared Spectroscopic Evidence of Enhanced Electrochemical CO2 Reduction and C−C Coupling on Oxide-Derived Copper, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.3c08927https://doi.org/10.1021/jacs.3c08927电化学直接空气捕获（DAC）可以利用可再生电力，通过有机氧化还原对降低大气中的二氧化碳水平。然而，当前的有机系统在暴露于空气中时会受到氧化降解的威胁。近日，多伦多大学David Sinton、Edward H. Sargent、斯坦福大学Xu Yi提出了一种通过循环紫精电催化（CVE）再生氢氧化物吸收剂的电化学过程。1) 该策略将氧化还原活性紫精与碱性吸收剂分离，以避免氧化降解和蒸发损失，并通过调节紫精取代基以促进在还原和氧化环境下电场中的快速反应动力学。作者发现，含有带正电和带负电基团的双极紫精可以在还原和氧化过程中克服电场排斥。2) 作者通过基于循环伏安法氧化还原电位计算发现，每tCO2的最小功为0.82 GJ，以及在两个电解槽CVE配置中每tCO2的最小功为3.8 GJ，该装置具有超过200小时的操作稳定性。
Shijie Liu, et al. Direct Air Capture of CO2 via Cyclic Viologen Electrocatalysis. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03024E随着太阳能光伏装机容量的不断增加，建筑集成光伏是一项新兴技术。对于建筑和产品集成，生产黑色或深蓝色外观以外颜色电池的能力在改善视觉外观和促进光伏应用方面发挥着重要作用。然而，为了最大限度地提高电力输出，并以可持续的方式使用资源，保持高效率至关重要；彩色多结太阳能电池可以达到比单结器件更高的功率转换效率，因此受到了人们的极大关注。近日，新南威尔士大学Phoebe M. Pearce报道了具有多达六结的彩色双端太阳能电池的最大理论效率，其颜色是通过入射阳光的反射产生的。 1) 与黑色电池相比，其可以产生相对亮度高达Y＝0.6的宽范围颜色，并且最大功率损耗小于20%。在大多数情况下，除了具有高相对亮度Y≳0.85的颜色外，双结彩色电池比黑色单结电池具有更高的极限效率，这表明了彩色多结电池在太阳能电池板的美观性方面发挥着重要作用。2) 作者发现，结晶硅在开发两结和三结彩色电池时提供了一个极好的底部电池平台，例如其可以与具有可调带隙的钙钛矿或III–V半导体合金相结合。除了极限效率外，作者还分析了实现一系列颜色的最佳反射光谱和带隙位置，以及在这些变量中观察到的不同色调和相对亮度的颜色趋势。
Phoebe M. Pearce, et al. Efficiency limits and design principles for multi-junction coloured photovoltaics. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03337F 7. EES：水介导的纳米颗粒在碱金属掺杂钙钛矿结构的三重导电氧电催化剂中的出溶开发具有高电催化活性和水合能力的氧催化剂对于提高电化学储能和转换装置（如可逆燃料电池/电解电池）的性能至关重要，因为氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）动力学经常限制这些电池的性能。近日，世宗大学Jun-Young Park、仁荷大学Minseok Choi、全南大学Sun-Ju Song通过出溶进一步提高TCO电催化剂的性能。1) 作者通过将具有高碱度的单价碱金属掺杂到BaCo0.4Fe0.4Zr0.18Y0.02O3-δ中来证明这种方法，它能够使钡氧化物在潮湿的空气条件下出溶。该策略涉及水介导的出溶与高碱度元素的掺杂，其主要目标是促进TCO内的高质子摄取和传导途径，以提高ORR/OER活性。研究证实，与其他钙钛矿相比，BaOx溶出的K0.05Ba0.95Co0.4Fe0.4Zr0.18Y0.02O3-δ（KBCFZY）对ORR和OER都具有更高的活性和稳定性，致使燃料电池（FC）具有高达1.65 W cm−2的峰值功率密度，并且在650°C下的电解（EC）池具有高达6.5 A cm−2的峰值功率密度。2) 密度泛函理论计算表明，碱金属掺杂不仅引发催化活性氧化钡纳米颗粒的出溶，还降低了本体氧空位的形成能，从而降低了质子通过BCFZY结构迁移的势垒，进而增加了活性和性能。
Kwangho Park, et al. Water-mediated exsolution of nanoparticles in alkali metal-doped perovskite structured triple-conducting oxygen electrocatalysts for reversible cells. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03510G8. EES：通过Ru原子约束优化金属酞菁的电子结构来实现全pH析氢环保生产氢气是解决能源危机的一种有效途径，然而，缺乏有效的质子源和缓慢的电解水过程导致不同pH条件下的析氢动力学差异很大。在此，浙江大学Hou Yang、中国科学院材料技术与工程研究所Zhang Tao通过Ru原子约束优化金属酞菁的电子结构来实现全pH析氢。1) 得益于活性Ru和共轭聚合物之间通过界面Ru-N键的协同作用，RuSA@NiFePPc在酸性和碱性条件下都具有优异的HER活性，其在10 mA cm-2时的过电势为12 mV，这比原始NiFe-PPc小50倍，并且性能优于Pt/C催化剂。2) 此外，该催化剂在200 mA cm-2下具有约160000 s的持久稳定性。作者进一步证明了具有RuSA@NiFePPc和商用IrO2阳极的膜电极在仅2.27V的低电压下实现了2.0A cm-2的电流密度。
Zhenhui Kou, et al. Electronic Structure Optimization of Metal-Phthalocyanine via Confining Atomic Ru for All-pH Hydrogen Evolution. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03896C9. Angew：Wadsley-Roth铌钼氧化物相的结构畸变触发异常稳定的电池性能Wadsley-Roth Nb氧化物相作为一种很有前途的电池正极材料，近年来引起了广泛的研究兴趣。近日，阿德莱德大学郭再萍教授，中南大学Libao Chen，澳大利亚同步加速器Bernt Johannessen合成了具有优良的电化学锂离子存储性能的Nb-Mo氧化物剪切相(Nb，Mo)13O33，包括至少15000次循环寿命的超长循环寿命。1）在电化学循环过程中，用原位X射线衍射法证明了锂离子与中间固溶体发生了可逆单相固溶体反应，用原位Nb和Mo Kedge X射线吸收光谱研究了电极的价态和短程结构的变化。2）这项工作揭示了在电化学反应中八面体变形的变化支持了Nb钼氧化物优异的稳定性，研究人员报道了对循环过程中如何稳定氧化物结构的深入理解，这对未来长寿命电池材料的设计具有重要意义。
Zhibin Wu, et al, Structural Distortion in the Wadsley-Roth Niobium Molybdenum Oxide Phase Triggering Extraordinarily Stable Battery Performance, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202317941DOI: 10.1002/anie.202317941https://doi.org/10.1002/anie.20231794110. Angew：增强固氮和能量转换的光辅助Li-N2电池锂-氮（Li-N2）电池因其集固氮、储能和转化为一体的潜力而受到广泛关注。然而，由于正极催化剂的活性低、稳定性差，Li-N2电池的电化学性能并不理想，其电化学可逆性也鲜有被证明。近日，吉林大学徐吉静教授采用等离激元金纳米颗粒(NPs)修饰缺陷氮化碳(Au-NV-C3N4)光电阴极，建立了一种新型的双功能光辅助锂氮电池体系。1）Au-NV-C3N4具有很强的捕光、氮气吸附和氮气活化能力，光生电子和热电子对加速放电和充电反应动力学非常有利。2）这些优点使光助锂氮电池获得了1.32V的低过电位，这是迄今为止报道的最低过电位，以及优异的倍率性能和更长的循环稳定性(~500 h)。3）值得注意的是，理论和实验结果相结合，证明了光助式锂氮电池的高可逆性。提出的开发高效正极催化剂和制备光助电池系统的新策略突破了锂氮电池的过电位瓶颈，为理解氮气固定和储存的机理提供了重要的见解。
Jian-You Li, et al, Photo-Assisted Li-N2 Batteries with Enhanced Nitrogen Fixation and Energy Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202319211DOI: 10.1002/anie.202319211https://doi.org/10.1002/anie.202319211
11. Angew：L-RNA适配体-肽偶联物用于实现有效的细胞摄取和G-四链体介导的基因控制
RNA G-四倍体广泛存在于转录组中，其在多种生物学过程中能够发挥重要的调控作用。近年来研究发现，L-RNA适配体可识别功能性rG4s，具有较强的结合亲和力和特异性。然而，由于L-RNA适配体的细胞穿透能力较差，因此其生物学应用也受到了很大的限制。有鉴于此，香港城市大学Kit Kwok合理地设计了一种L-RNA适配体-肽偶联物，即Tamra_Ahx_R8_L-Apt.4-1c，其可以有效地转运到细胞质中，并靶向感兴趣rG4。1）研究者证明了Tamra_Ahx_R8_L-Apt.4-1c对存在于mRNA的不同区域中的rG4基序具有多种调节作用，并进一步拓展了其在不同细胞系中的应用。2）实验结果表明，这种具有高生物相容性的新型结合物能够增强细胞对L-RNA适配体的摄取，使得L-RNA适配体能够靶向非经典的RNA结构，从而在细胞中实现基因控制。
Kun Zhang. et al. Rational Design of L-RNA Aptamer-Peptide Conjugate for Efficient Cell Uptake and G-quadruplex-Mediated Gene Control. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202310798 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.20231079812. AM：掺铝锰酸锂纳米颗粒晶格常数的降低有利于增强的电化学锂提取从盐水资源中选择性和高效地提取锂对于应对能源和环境挑战至关重要。采用LiMn2O4 (LMO)电极的电化学系统被认为是回收锂的有效方法。然而，LMO的锂选择性和稳定性需要进一步提高其实际应用。中国科学技术大学余彦和Han-Qing Yu等通过简单的一步固态烧结法成功地制备了晶格常数降低的掺铝LMO，从而提高了锂的选择性。1）通过光谱分析和理论计算证明了掺铝LMO晶格常数的降低。与最初的LMO相比，掺铝的LMO (LiAl0.05Mn1.95O4，LMO-Al0.05)表现出更高的比电容、更低的电阻和改善的稳定性。此外，循环伏安和多尺度模拟显示，晶格常数降低的LMO-Al0.05具有更高的Li+扩散系数和更低的嵌入能。当用于混合电容去离子(CDI)时，LMO-Al0.05获得了21.7mg g-1的Li+嵌入容量和2.6 Wh mol−1 Li+的低能耗。重要的是，LMO-Al0.05在合成盐水中实现了高的Li+提取百分比(约86%)，Li+/Na+和Li+/Mg2+选择性分别为1653.8和434.9。2）作者的结果表明，晶格常数降低的铝掺杂LMO可以作为电化学锂提取的可持续解决方案。
G. Tan, S. Wan, J.-J. Chen, H.-Q. Yu, Y. Yu, Reduced Lattice Constant in Al-Doped LiMn2O4 Nanoparticles for Boosted Electrochemical Lithium Extraction. Adv. Mater. 2024, 2310657.DOI: 10.1002/adma.202310657https://doi.org/10.1002/adma.202310657
