1. Chem. Soc. Rev.：电催化中的局部反应环境除了传统的电催化剂工程，通过操纵局部反应环境可以提高电催化反应性能。近日，阿德莱德大学乔世璋、Zheng Yao对不同电催化过程中局部环境工程的一般原理和策略进行了综述研究。1)作者介绍了表面结构、离子分布和局部电场之间的相互作用及其与局部反应环境的关系。为了改变局部反应环境，作者深入讨论了界面反应物浓度、传质速率、吸附/解吸行为和结合能等有效方案。2) 此外，电极物理结构和反应池配置是局部反应环境中可行的优化方法。通过优化反应界面的热力学和动力学性质以及合理改变局部反应环境可以显著增强各种电催化过程。作者还概述了未来的研究方向，以全面了解和有效调节局部反应环境。
Chaojie Chen, et al. Local reaction environment in electrocatalysis. Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00669G2. Science Advances：用于研究纳米材料和器件中热扩散率的STEM原位热波观测微电子、热电和光子设备的热控制需要在纳米尺度上识别热路径的实用技术。使用各种方法的纳米级测温已经得到了广泛的研究，但还没有最终确定可靠的方法。近日，美国国家材料科学研究所Naoyuki Kawamoto开发了一种独创的技术，利用室温下脉冲会聚电子束在扫描电子显微镜(STEM)模式下诱导的热波。1）通过量化每个辐照位置的相对位相延迟，研究人员证明了在空间分辨率为~10 nm、温度分辨率为0.01K的各种样品中的热输运，定量地证实了声子-表面散射由于热扩散率的抑制。2）研究人员模拟了脉冲会聚电子束附近的声子-晶界散射和弹道声子输运。
Hieu Duy Nguyen, et al, STEM in situ thermal wave observations for investigating thermal diffusivity in nanoscale materials and devices, Sci. Adv. 10 (2), eadj3825.DOI: 10.1126/sciadv.adj3825https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj38253. Science Advances：受植物启发，通过吸湿-蒸发循环实现可持续和高性能的织物生成器从无处不在的水循环中收集能量已经成为一种很有前途的发电技术。在这里，东华大学Hongzhi Wang，Chengyi Hou，Ru Xiao开发了一种可持续吸湿-蒸发循环织物(Mac-Fabric)。1）基于织物的单向导湿循环和负电荷通道引起的电荷分离，可以实现可持续的恒压发电。2）在相对湿度为40%、温度为20 °C时，单个Mac织物可获得0.144 W/m2(5.76×102 W/m3)的高功率输出。通过组装500个串联单元和300个并联单元，一个大型演示在25%相对湿度和20 °C下实现了350 V的串联电压和33.76 mA的并联电流。3）Mac织物的轻质(300 g/m2)和柔软特性使其成为实际环境中大面积集成和能量收集的理想选择。
Yunhao Hu, et al, Phyto-inspired sustainable and high-performance fabric generators via moisture absorption-evaporation cycles, Sci. Adv. 10 (2), eadk4620.DOI: 10.1126/sciadv.adk4620 https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk46204. Science Advances：无水可循环聚电解质复合材料的缓和离子键合虽然自然界广泛使用相反电荷聚合物之间的静电键来组装和稳定材料，但在合成系统中利用这些相互作用一直是具有挑战性的。具有高密度离子键的合成材料，如聚电解质络合物，只有在充足的水存在下，其电荷相互作用减弱时才能正常工作；脱水这些材料会产生如此强大的库仑键，以至于它们变得脆性、非热塑性，并且几乎不可能加工。近日，瓦赫宁根大学Sophie G. M. van Lange提出了一种策略，通过将衰减器间隔基共价嫁接到带电部分，从本质上调节非极性聚合物固体中的静电键强度。1）这产生了一类聚电解质材料，具有100%的电荷密度，无需水即可加工和延展，高度耐溶剂和耐水，并且完全可回收。2）这些材料，研究人员称之为“络合物”，将热塑性塑料和热固性塑料的特性结合在一起，仅使用定制的离子键。
Sophie G. M. van Lange, et al, Moderated ionic bonding for water-free recyclable polyelectrolyte complex materials, Sci. Adv. 10 (2), eadi3606. DOI: 10.1126/sciadv.adi3606https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi36065. Science Advances：用于长期电生理监测的10微米厚纳米网格增强透气性水凝胶皮肤传感器水凝胶支持的皮肤生物电子设备可以长期持续监测健康状况，这对于早期发现和治疗疾病至关重要。然而，设计超薄透气性水凝胶传感器是具有挑战性的，这种传感器可以长期(>1周)贴附在人体皮肤上。在这里，广东理工学院Yan Wang，东京大学Takao Someya，中国石油大学(北京)Chunya Wang提出了一种~10微米厚的聚氨酯纳米网格增强透气性水凝胶传感器，它可以在日常生活条件下自附着在人体皮肤上进行连续高质量的电生理监测8天。1）这项研究包括两个关键步骤：(I)基于明胶的热依赖相变水凝胶的材料设计和(Ii)通过纳米网格增强获得的坚固的薄几何形状。2）得到的超薄水凝胶具有约10微米的厚度，具有卓越的机械稳定性、高皮肤粘附性、气体渗透性和抗干燥性能。3）为了突出利用集体特征的早期疾病检测和治疗的潜在应用，研究人员展示了超薄透气水凝胶在日常生活条件下长达8天的长期、连续高精度电生理监测的使用。
Zongman Zhang, et al, A 10-micrometer-thick nanomesh-reinforced gas-permeable hydrogel skin sensor for long-term electrophysiological monitoring, Sci. Adv. 10 (2), eadj5389.DOI: 10.1126/sciadv.adj5389 https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj53896. Science Advances：用于水质和病毒监控的无电池、无线和电动软泳衣小型化移动电子系统是密闭空间原位探测的有效候选系统。然而，实现这类系统在供电问题、自由移动性、无线数据采集、传感通用性和小范围集成方面仍面临挑战。在这里，香港城市大学Xinge Yu，大连理工大学Zhaoqian Xie，北京航空航天大学Lingqian Chang报道了一种无电池、无线和小型化的软电磁游泳器(SES)电子系统，它可以在承压水环境中实现多种监控功能。1）通过射频供电，无电池的SES系统在有限的空间中表现出不受束缚的运动，在共振下具有相当大的移动速度。2）该系统采用软电子技术，集成了薄型多功能生物/化学传感器和无线数据采集模块，实现了水质和病毒污染的实时检测，具有良好的检测范围和较高的灵敏度。所有传感数据通过近场通信同步传输并显示在智能手机图形用户界面上。总体而言，这一无线智能系统在从病原体检测到污染调查的有限空间探索中展示了广阔的潜力。
Dengfeng Li, et al, Battery-free, wireless, and electricity-driven soft swimmer for water quality and virus monitoring, Sci. Adv. 10 (2), eadk6301.DOI: 10.1126/sciadv.adk6301https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk6301
7. Nature Commun.：双晶相策略构筑可逆质子陶瓷电化学电池
可逆质子陶瓷电化学电池（Reversible proton ceramic electrochemical cells）是具有前景的固体器件，能够用于能源的产生和能量存储，但是可逆质子陶瓷电化学电池器件需要有效的空气电极从而有助于商业化。有鉴于此，南京工业大学邵宗平、杨广明、南京航空航天大学朱银龙等通过化学计量比调控策略构筑三重导电复合物电极材料，这种复合电极由立方相Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3−δ 和六方相Ba4Sr4(Co0.8Fe0.2)4O16−δ构成。1）与常见方法中使用自组装复合物通过打破材料容忍度极限的策略不同，这种调节A位点/B位点的化学计量比的方法不仅能够在混合晶相之间产生比较强的相互作用，而且能够调节晶相的成分。2）这个复合电极在作为可逆质子陶瓷电化学电池的空气电极时，独特的双晶相协同作用实现了优异的电化学性能，在电解模式下的电流密度达到3.73 A cm-2 (1.3V)，在650 ℃燃料电池模式工作的峰值功率密度高达1.99 W cm-2。
Liu, Z., Bai, Y., Sun, H. et al. Synergistic dual-phase air electrode enables high and durable performance of reversible proton ceramic electrochemical cells. Nat Commun 15, 472 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-44767-5https://www.nature.com/articles/s41467-024-44767-58. Nature Commun.：确定双掺杂剂在稳定用于耐用燃料电池的铂-镍纳米线催化剂中的独特作用稳定活性PtNi合金催化剂对氧还原反应至关重要。掺杂特定金属是一种经验策略，然而，掺杂剂如何提高PtNi催化剂稳定性的原子级见解仍然难以捉摸。湖南大学Hongwen Huang等通过钼和金掺杂剂的典型例子，确定了钼和金在稳定PtNi纳米线催化剂中的不同作用。1）具体而言，由于Ni-Mo和Pt-Au的原子轨道之间更强的相互作用，Mo掺杂剂主要抑制Ni原子的向外扩散，而Au掺杂剂有助于表面Pt覆盖层的稳定。在这种原子理解的启发下，作者通过将Mo和Au的不同功能整合到一个实体中来合理地构建PtNiMoAu纳米线。2）因此，组装在燃料电池阴极中的这种催化剂表现出显著的活性和耐久性，甚至超过了美国能源部2025年的技术目标。
Gao, L., Sun, T., Chen, X. et al. Identifying the distinct roles of dual dopants in stabilizing the platinum-nickel nanowire catalyst for durable fuel cell. Nat Commun 15, 508 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-44788-0https://doi.org/10.1038/s41467-024-44788-0
9. JACS：贵金属高熵合金的局部结构调控
高熵合金具有非常大的空间能够进行性质筛选和优化，因此高熵合金材料具有广泛的应用场景，比如结构材料、能源转化、催化等领域。但是人们对于高熵合金材料的组成与局部结构/元素构成之间的关系并不清楚。尤其是贵金属高熵纳米材料的设计以及将纳米高熵合金材料用于能源转化和催化等领域。有鉴于此，马里兰大学胡良兵、橡树岭国家实验室池妙芳、匹斯堡大学王国峰等研究RhPtPdFeCo和RuPtPdFeCo两种贵金属高熵合金材料的原子结构和原子排列。 1）我们发现改变高熵合金中的一种元素（将Rh变为Ru），能够导致元素的排列方式发生显著改变，从随机混合排列转变为单元素规则排列。2）我们发现改变Ru元素的浓度能够进一步的调控RuPtPdFeCo的规则排列结构，从而实现结构在Ru簇与形成异相结构之间切换。总之，我们这项研究发展了一种调控贵金属高熵合金的实用方法，有助于深入理解贵金属高熵合金纳米材料以及将其推进实用的应用。
Zhennan Huang, et al, Tailoring Local Chemical Ordering via Elemental Tuning in High-Entropy Alloys, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c12048https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12048固态电解质(SSEs)由于在开发具有高能量密度和突出安全性的二次电池方面的优势而吸引了广泛的兴趣。石榴石型SSEs具有高离子电导率和最低的还原电位，是实现高性能固态锂电池(SSLBs)的最有前途的候选材料之一。然而，石榴石电解质的弹性模量导致界面接触恶化，并且在阳极/石榴石界面或晶界处电子导电性的增加导致Li枝晶生长。复旦大学夏永姚等综述了石榴石电解质固体界面的研究进展，包括Li枝晶抑制和界面化学/电化学/机械稳定策略。1）作者提出了界面疏锂性双边缘的新观点，总结了石榴石基超晶格层间界面的合理设计和有效堆积方法。此外，作者还讨论了石榴石电解质在固体激光器产业中的实际作用。2）这项工作提供了对石榴石电解质固体界面的见解，这不仅促进了石榴石基SSLBs的发展，而且全面了解了整个SSEs家族的界面稳定性。
W. Feng, Y. Zhao, Y. Xia, Solid Interfaces for the Garnet Electrolytes. Adv. Mater. 2024, 2306111.DOI: 10.1002/adma.202306111https://doi.org/10.1002/adma.202306111钙钛矿光伏器件正在快速发展，在电池水平上已经达到26.1%的认证功率转换效率。材料和器件工程方面的巨大努力也增加了与湿度、热量和光相关的稳定性。此外，溶液工艺的性质使得钙钛矿光伏器件的制造工艺可行，并且与一些成熟的大规模制造技术兼容。所有这些特征使得钙钛矿太阳能模块适合于太瓦级的能量生产，并且电力成本较低。南京大学Jia Zhu、Shangshang Chen和北卡罗来纳大学教堂山分校黄劲松等介绍了钙钛矿太阳能电池和组件的现状及其潜在的应用。1）作者确定了其商业化中的关键挑战并提出了相应的解决方案，包括开发在大面积上实现高质量薄膜的策略，以进一步提高功率转换效率和稳定性，从而满足商业需求。2）最后，作者提出了未来潜在的发展方向和需要注意的问题，主要集中在进一步处理毒性和整个装置的循环利用，以及获得高效的钙钛矿基串联模块，从而减少对环境的影响和加速LCOE的还原。
P. Zhu, et al, Towards The Commercialization of Perovskite Solar Modules. Adv. Mater. 2024, 2307357.DOI: 10.1002/adma.202307357https://doi.org/10.1002/adma.202307357 12. AM：用于研究微电池中真实条件下CO2电还原纳米催化剂的石墨烯电极用电化学液相电子显微镜(ec-LPEM)解析电催化诱导过程的动态演变的能力受到微池配置的限制。洛桑联邦理工学院Vasiliki Tileli等将自支撑三层石墨烯作为膜和电极材料集成到电化学芯片中，并评估其在CO2电还原(CO2ER)所需的高阴极电位下作为基底电极的适用性。1）电化学测量表明，石墨烯工作电极表现出比常规玻碳电极更宽的惰性阴极电位范围，同时实现了纳米催化氧化还原反应的良好电荷转移性能。Operando扫描电子显微镜研究清楚地证明了空间分辨率的提高，但揭示了电子束和施加电势的协同效应，这限制了石墨烯基电化学芯片的稳定时间窗。通过优化操作条件，作者实现了在CO2电位为-1.1 V时对Cu纳米立方体降解的原位监测。2）因此，这种改进的微电池配置允许在与真实系统相关的电位下对催化过程进行EM观察。
S. Toleukhanova, et al, Graphene Electrode for Studying CO2 Electroreduction Nanocatalysts Under Realistic Conditions in Microcells. Adv. Mater. 2024, 2311133.DOI: 10.1002/adma.202311133https://doi.org/10.1002/adma.202311133
