1. Nature Sustainability：用于可持续净水的生物基纳米纤维水凝胶过滤器去除悬浮固体（SS）是输送清洁水的先决条件，然而在水净化过程中以成本效益高的方式去除超细SS仍极具挑战性。在这里，德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华、东北林业大学Chen Wenshuai开发了一种用于可持续净水的生物基纳米纤维水凝胶过滤器。1) 水凝胶膜具有密集堆叠和缠结的纳米纤维网络，使其能够过滤截面尺寸为~10 nm的超细SS。在运行过程中，喷射驱动过滤系统的流量达到90.6 g cm −2 h−1，比同等条件下运行的商用聚碳酸酯超滤膜高7.2倍。2) 该过滤系统具有良好的可扩展性和可重用性，并且具有低成本和环境友好的特点。此外，作者从各种难以净化的水资源中成功生产出清洁水，包括浑水、河水、融雪产生的脏水和纳米塑料污染水，这进一步证明了这种过滤系统的多功能性。
Meihui Jiang, et al. A bio-based nanofibre hydrogel filter for sustainable water purification. Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-023-01264-9https://doi.org/10.1038/s41893-023-01264-92. Joule：化学键合工程实现热电硒化铜的超高功率因数和使用稳定性多孔结构会阻碍声子传输，但不可避免地会恶化电学和力学性能。为了抑制孔隙的形成，清华大学Li Jingfeng、Yu Jincheng提出了一种化学键工程策略，通过适当的元素取代来限制Cu2Se基材料中的挥发性Se。1) 得益于降低的孔隙率和有效的双掺杂，添加Gd2S3的Cu1.99Se样品的Cu空位和载流子迁移率得到了优化，导致在1000 K下具有~17.4μW cm−1 K−2的超高功率因数。2) 在ΔT=516 K的条件下，制造的相应装置保持了~9.0%的高转换效率和~663.3 mW cm−2的功率密度，并且在110次稳定性测试循环中没有明显衰减。
Haihua Hu, et al. Chemical bond engineering toward extraordinary power factor and service stability in thermoelectric copper selenide. Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2023.12.019https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.12.019与单独的光催化和热催化相比，混合光热催化系统在双功能催化剂上结合了光化学（光）和热（热）活化途径，并具有显著的反应活性和选择性。然而，混合系统的复杂性，加上光催化和热催化之间的协同作用，使得理解单个刺激（光/热）和催化剂表面过程的作用极具挑战性。近日，阿尔图瓦大学Andrei Y. Khodakov、新南威尔士大学Rose Amal和Bingqiao Xie综述研究了光热双活化多相催化。1) 作者对不同光热催化反应体系进行了系统分类，并评估了每一类的独特催化特性，以及光热双重活化在克服光催化和热催化限制方面的能力，主要是在C1化学的范围内。2) 此外，热和光诱导效应之间的相互作用可以通过光热级联反应来扩展化学转化的能力，其中包括产物选择性和反应性。最后，作者为高性能光热耦合催化系统的催化剂开发和反应器设计提供了重要见解。
Bingqiao Xie, et al. Heterogeneous catalysis via light-heat dual activation: A path to the breakthrough in C1 chemistry. Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2023.12.013https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.12.0134. Nature Commun.：位点选择性质子化能够有效地将一氧化碳电还原为乙酸盐从 CO 电合成乙酸盐为这种有价值的化学品提供了一条低碳强度路线的前景，但前提是实现了足够的选择性、反应速率和稳定性。当务之急是以受控方式实现相关中间体的质子化，并在抑制竞争性析氢反应 (HER) 的同时实现这一目标，同时将多碳 (C2+) 产品转化为单一有价值的产品——一个例子这是醋酸盐。 在这里，多伦多大学Edward H. Sargent，David Sinton，浙江大学Yang Hou报道了界面工程以实现固/液/气三相界面调节，研究发现，发现它导致中间体的位点选择性质子化和乙烯酮中间体的优先稳定：这导致了选择性的提高和醋酸盐的能源效率。1）进一步调整催化剂成分并优化界面水管理，研究人员就获得了镉-铜催化剂，该催化剂在 150 mA cm−2 下的醋酸法拉第效率 (FE) 为 75%，具有超低 HER (<0.2% H2 FE) 。2）研究人员开发了一种高压膜电极组件系统，通过控制气体反应物分布来提高 CO 覆盖率，同时实现 86% 的醋酸盐 FE，同时醋酸盐全电池能源效率 (EE) 为 32%，这是直接醋酸盐电合成中报道的最高能源效率。
Wang, X., Chen, Y., Li, F. et al. Site-selective protonation enables efficient carbon monoxide electroreduction to acetate. Nat Commun 15, 616 (2024).https://doi.org/10.1038/s41467-024-44727-z5. Nature Commun.：碱金属阳离子在 Cu(100) 表面引发 CO2 电还原中关键作用的分子理解对固液界面的分子理解具有挑战性，但对于阐明环境对电化学反应动力学的作用至关重要。碱金属阳离子（M+）作为界面的重要组成部分，被发现对于在造币金属上引发二氧化碳还原反应（CO2RR）是必需的，并且随着阳离子的变化，CO2RR的活性和选择性可以进一步增强从Li+到Cs+，但其潜在机制尚不清楚。在此，清华深圳国际研究生院Jia Li，康飞宇教授使用显式溶剂化和增强采样方法的从头算分子动力学模拟，系统地研究了 M+ 在 Cu 表面 CO2RR 中的作用。1）研究人员从Li+到Cs+，得到了单调递减的CO2活化势垒，这是由于M+与*CO2的配位能力不同。2）此外，研究表明，必须同时考虑竞争性析氢反应，以了解碱金属阳离子在铜表面 CO2RR 中的关键作用，其中 H+ 被界面排斥并受到 M+ 的约束。研究结果为电化学环境的设计提供了重要的见解，并强调了在 CO2RR 理论模拟中明确包含溶剂化和竞争反应的重要性。
Zhang, Z., Li, H., Shao, Y. et al. Molecular understanding of the critical role of alkali metal cations in initiating CO2 electroreduction on Cu(100) surface. Nat Commun 15, 612 (2024).DOI：10.1038/s41467-024-44896-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-44896-x6. Nature Commun.：用于区分 H2 和 CO2 的亚微孔聚合物薄膜缺乏在工业相关条件下同时纯化氢气和捕获二氧化碳的具有高渗透性和显着选择性的聚合物膜。在此，天津大学Xinlei Liu通过将胺连接聚合物（ALP）膜转化为苯并咪唑和胺连接聚合物（BIALP）层来制造亚微孔超薄（低至13 nm）聚合物膜。1）BIALP 与 BILP 不同，因为前者存在胺键。采用界面聚合（IP）方案，然后进行热处理。相对柔性的胺连接链段与刚性的苯并咪唑连接部分一起可以有效地产生狭窄的固有孔和瞬态孔。2）依靠 ALP 片段向 BILP 网络的可控转变，在超薄 BIALP 膜中创建了足够的 H2 选择性通道。因此，H2 渗透性和 H2/CO2 选择性同时得到提高，同时在高温高压下具有优异的蒸汽稳定性。
Yan, X., Song, T., Li, M. et al. Sub-micro porous thin polymer membranes for discriminating H2 and CO2. Nat Commun 15, 628 (2024).https://doi.org/10.1038/s41467-024-45007-67. Nature Commun.：溶液中的氢键有机框架可实现连续且高结晶的膜氢键有机框架（HOF）是一种新兴的多孔材料。目前，对其溶液状态的研究还很少。近日，中国科学院福建物构所Tian-Fu Liu发现，HOF 在分散在溶剂中时会碎裂成小颗粒，同时保持其原始组装，冷冻电子显微镜结合 3D 电子衍射技术证实了这一点。 1）一维和二维核磁共振 (NMR) 和 zeta 电位分析表明，基于 HOF 的胶体溶液和分离的分子溶液在分子间相互作用和聚集行为方面存在显着差异。2）这种独特的溶液加工性允许通过在各种基材上的溶液浇铸方法制造具有高结晶度和孔隙率的各种连续HOF膜。其中，HOF-BTB@AAO膜表现出较高的C3H6渗透率（1.979×10−7 mol·s−1·m−2·Pa−1）以及对C3H6和C3H8优异的分离性能（SF = 14）。这种连续膜呈现出一种绿色、低成本、高效的分离技术，在石油裂化和纯化方面具有潜在的应用前景。
Yin, Q., Pang, K., Feng, YN. et al. Hydrogen-bonded organic frameworks in solution enables continuous and high-crystalline membranes. Nat Commun 15, 634 (2024).DOI：10.1038/s41467-024-44921-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-44921-z
8. Angew：巨型异金属多金属氧酸盐纳米簇用于增强脑靶向胶质瘤治疗
具有精确的原子结构和丰富的活性位点、可被灵活调节的巨大异金属多金属氧酸(POM)簇有望能够用于构建功能性纳米药物。然而，由于目前POM药物无法有效穿透血脑屏障(BBB)，且药物活性较低，因此其在原位脑肿瘤治疗领域中尚未得到应用。有鉴于此，河南大学赵俊伟教授、师冰洋教授和王杰菲教授通过将两个几何不受限的Ce3+和Ag+连接体与钨-氧簇片段进行协同配位，构建了最大(3.0 nm × 6.0 nm)的过渡金属-镧系元素共包裹的POM簇{[Ce10Ag6(DMEA)(H2O)27W22O70][B-α-TeW9O33]9}288-，其具有238个金属中心。1）实验将该POM与脑靶向肽进行结合，制备了一种可高效穿越BBB并靶向胶质瘤细胞的脑靶向纳米药物。2）实验结果表明，该纳米药物中的Ag+活性中心能够以较低的半抑制浓度(5.66 μM)实现对活活性氧调的节胶质瘤细胞凋亡通路的特异性激。综上所述，该研究构建了首个脑靶向POM药物，其能够有效延长原位脑胶质瘤荷瘤小鼠的生存期。
Nizi Song. et al. A Giant Heterometallic Polyoxometalate Nanocluster for Enhanced Brain-Targeted Glioma Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202319700https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2023197009. AM：使用明胶作为牺牲网络和3d悬浮浴的水凝胶的多材料体积添加制造体积增材制造（VAM）是一种新兴的无层方法，用于将反应性树脂快速加工成3D结构，其打印速度（几秒钟）比其他光刻和直接墨水书写方法（几分钟到几小时）快得多。随着一瓶树脂在VAM过程中旋转，图案化的曝光定义了一个3D物体，然后没有经历凝胶化的树脂可以被洗掉。尽管VAM很有前途，但从非粘性前体打印柔软的水凝胶材料仍存在挑战，包括打印成多材料结构。科罗拉多大学波尔得分校Jason A. Burdick等使用牺牲明胶来调节树脂粘度，以支持基于聚乙二醇、透明质酸（HA）和聚丙烯酰胺的大分子单体的细胞相容性VAM打印。 1）印刷后，通过在高温下洗涤来去除明胶。为了打印多材料结构，含明胶的树脂被用作剪切屈服悬浮液浴（包括HA以进一步调节浴性质），其中油墨可以被挤出到浴中以限定多材料树脂，然后该树脂可以用VAM加工成限定的物体。2）甲基丙烯酸酯化HA和明胶甲基丙烯酰胺的多材料构建物被打印（作为概念验证）有封装的间充质基质细胞，其中局部水凝胶特性定义了细胞在培养中的扩散行为。M. B. Riffe, et al, Multi-Material Volumetric Additive Manufacturing of Hydrogels Using Gelatin as A Sacrificial Network And 3d Suspension Bath. Adv. Mater. 2024, 2309026.DOI: 10.1002/adma.202309026https://doi.org/10.1002/adma.202309026
