1. Nature Materials：固态硅电池的化学失效以及机械失效机理 由于具有非常高的理论容量、锂化过电势非常低、不容易形成锂枝晶，因此人们认为Si材料是具有前景的电池阳极材料。但是目前发展的固态电池Si电极性能非常差，这阻碍了Si电极的应用。有鉴于此，吉森大学Jürgen Janek、马克思·普朗克钢铁研究所Dierk Raabe、牛津大学Hanyu Huo等通过结构表征、化学表征、理论计算等结合，研究Si/Li6PS5Cl复合材料以及没有固态电解质的Si电极的化学/机械失效机理。1）研究发现Si|Li6PS5Cl界面上生长固体电解质相界面（solid electrolyte interphase）严重的增加复合电极的电阻，导致Si|Li6PS5Cl快速的产生性能衰减。没有固体电解质的Si电极表现较好的离子导电能力和电子导电能力，因此得到比较高的电池容量。但是这种不含固体电解质的Si电极在脱锂过程中界面上能够产生微型孔隙并且导致比较高的机械应力。2）通过研究不同结构Si电极的化学失效和机械失效机理有助于设计性能更加优异的电极材料。 Huo, H., Jiang, M., Bai, Y. et al. Chemo-mechanical failure mechanisms of the silicon anode in solid-state batteries. Nat. Mater. (2024)DOI: 10.1038/s41563-023-01792-xhttps://www.nature.com/articles/s41563-023-01792-x2. Chem. Soc. Rev.：有机太阳能电池的稳定性有机太阳能电池（OSCs）以其透明、灵活、成本低、重量轻等优点，在清洁太阳能领域受到了人们的广泛关注。近日，中国科学院宁波材料技术与工程研究所Yang Daobin、Ge Ziyi综述研究了OSCs的稳定性。 1) 作者从材料设计和器件工程的角度系统回顾了过去三年来用于提高OSC稳定性的重要策略。此外，作者还分析和讨论了目前在空气、光、热和机械稳定性方面的重要进展。2) 最后，作者提出了未来的研究方向，以克服实现高稳定OSC的挑战。该综述将有助于解决OSC的稳定性问题，最终为OSC的商业化应用铺平道路。Pengfei Ding, et al. Stability of organic solar cells: toward commercial applications. Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00492A3. Nature Commun.：揭开设计可调生物材料的超分子手性密码 在神经退行性疾病中，β-折叠淀粉样蛋白的多态性和超分子组装与许多不同的病因有关，并可能采用左旋或右旋超分子手性。然而，序列如何调节超分子手性的基本原理仍然未知。北卡罗来纳大学Ronit Freeman和埃默里大学David G. Lynn等表征了淀粉样蛋白-β 42中央核心的序列特异性，并设计了能够在生物学相关温度下实现手性转换的衍生物。1）作者进一步发现C端修饰可以调节从左到右手性转化的能垒。利用这一设计原理，作者证明了温度触发的携带治疗有效载荷的肽的手性转化如何调节抗癌药物的剂量释放。2）这些结果表明了一种微调超分子手性的通用方法，可以应用于开发治疗方法来调节神经变性和其他疾病状态中的淀粉样蛋白形态。Klawa, S.J., Lee, M., Riker, K.D. et al. Uncovering supramolecular chirality codes for the design of tunable biomaterials. Nat Commun 15, 788 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-45019-2https://doi.org/10.1038/s41467-024-45019-24. Nature Commun.：通过插入抗氧化层实现稳定高效的纯蓝色量子点发光二极管红色和绿色量子点发光二极管的效率和稳定性已经满足显示器商业化的要求。然而，蓝色，特别是纯蓝色的稳定性差，阻碍了全色量子点发光二极管技术的商业化。蓝色量子点/空穴传输层界面处严重的空穴积累使空穴传输层易于氧化，从而限制了器件的使用寿命。河南大学Huaibin Shen、Fei Chen和中国科学技术大学Fengjia Fan等建议在该界面之间插入一层抗氧化层（聚对亚苯基苯并双噁唑）。1）这可以吸收来自空穴传输层的一些空穴，从而减轻氧化引起的器件退化，使纯蓝色器件的T50（亮度下降50%的时间）超过41，000 h，初始亮度为100 CD m-2。2）同时，插入的过渡层有助于空穴注入并有助于减少电子泄漏，导致峰值外部量子效率为23%。 Zhang, W., Li, B., Chang, C. et al. Stable and efficient pure blue quantum-dot LEDs enabled by inserting an anti-oxidation layer. Nat Commun 15, 783 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-44894-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-44894-z5. Nature Commun.：高迁移率五边形二维PdSe2中的量子八重态二维（2D）材料由于其非凡的性质以及通过门控、邻近、应变和外场的可调谐性而在科技界引起了极大的兴趣。对于电子应用，理想的2D材料应具有高迁移率、空气稳定性、相当大的带隙，并与大规模合成兼容。俄亥俄州立大学Chun Ning Lau等使用夹在六方BN（hBN）之间的原子级薄几层PdSe2片演示了空气稳定的场效应晶体管。1）其大饱和电流> 350 μA/μm，在300 K和2 K下的高场效应迁移率分别为约700和10，000 cm2/Vs。2）同时，插入的过渡层有助于空穴注入并有助于减少电子泄漏，导致峰值外部量子效率为23%。Zhang, Y., Tian, H., Li, H. et al. Quantum octets in high mobility pentagonal two-dimensional PdSe2. Nat Commun 15, 761 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-44972-2https://doi.org/10.1038/s41467-024-44972-26. JACS：多个金属-氮键协同提高高熵合金电催化剂的活性和耐用性开发用于燃料电池的Pt基催化剂以满足高活性、最大稳定性和低成本的性能目标仍然是一个巨大的挑战。美国布鲁克海文国家实验室Kotaro Sasaki和厦门大学Jin-Cheng Zheng等报道了一种掺氮的高熵合金（HEA）电催化剂，该催化剂由碳载体上的富铂壳和掺氮的PtCoFeNiCu核组成（表示为N–Pt/HEA/C）。1）在旋转圆盘电极（RDE）测试中，N–Pt/HEA/C催化剂在0.9 V下的氧还原反应（ORR）中表现出1.34 A mgPt–1的高质量活性，大大优于商用Pt/C和大多数其他二元/三元Pt基催化剂。N–Pt/HEA/C催化剂在RDE和膜电极组件（MEA）测试中也表现出优异的稳定性。使用操作X射线吸收光谱（XAS）测量和理论计算，作者揭示了N–Pt/HEA/C增强的ORR活性源于中间体的最佳吸附能，导致在N掺杂时形成定制的电子结构。2）此外，作者表明形成的多个金属-氮键协同提高了3d过渡金属的耐腐蚀性并增强了ORR耐久性。Xueru Zhao, et al. Multiple Metal–Nitrogen Bonds Synergistically Boosting the Activity and Durability of High-Entropy Alloy Electrocatalysts. J. Am. Chem. Soc. 2024,DOI: 10.1021/jacs.3c08177https://doi.org/10.1021/jacs.3c081777. JACS：原位溶解的 Ni−Ru 双金属催化剂对高性能和耐用的直接甲烷固体氧化物燃料电池的协同效应直接甲烷固体氧化物燃料电池（CH4-SOFC）因其天然气（NG）的主要成分甲烷价格便宜且广泛使用且天然气基础设施相对成熟而受到广泛关注。然而，在中间温度（例如600−650°C）下，当前的CH4-SOFC在低蒸汽碳比（S/C比）下性能低且耐用性差，这归因于镍基阳极催化活性低，易结焦。在此，在密度泛函理论（DFT）研究的指导下，堪萨斯州立大学Chuancheng Duan，Bin Liu开发了一种高活性和耐结焦的蒸汽甲烷重整（SMR）催化剂——Sm掺杂CeO2负载Ni−Ru（SCNR）。1）Ni和Ru之间的协同作用降低了第一次C−H键活化的活化能并促进CHx分解。此外，Sm掺杂增加了CeO2中的氧空位浓度，有利于H2O的吸附和解离。因此，SCNR可以同时激活CH4和H2O分子，同时氧化CH*并提高焦化耐受性。2）然后，研究人员应用SCNR作为CH4-SOFC阳极催化重整层，在650 °C时实现了733 mW cm−2的峰值功率密度，与原始CH4-SOFC(473 mW cm−2)相比提高了55%。此外，在几乎干燥的甲烷（5%H2O）下进行了连续运行>2000小时的长期耐久性测试。这些结果表明，具有SCNR催化层的CH4-SOFC可以高效且具有弹性地将天然气转化为电能。 Fan Liu, et al, Synergistic Effects of In-Situ Exsolved Ni−Ru Bimetallic Catalyst on High-Performance and Durable Direct-Methane Solid Oxide Fuel Cells, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.3c12121https://doi.org/10.1021/jacs.3c121218. AM：用于100%激活二维层状材料的桥接范德华间隙的层间双原子对二维（2D）层状材料由于其有利的原子暴露比而被视为有前景的催化剂候选物。然而，位于基面上的主要原子群表现出饱和配位，表现出惰性行为，而仅一小部分位于外围的原子表现出反应性。武汉大学Lei Fu等报道了一种通过构建层间双原子对桥在2D层状材料中实现完全原子激活的新方法。1）所讨论的原子已经被战略性地优化，以获得对中间体吸附非常有利的状态。这种优化导致在费米能级周围引入新的能隙态。此外，层间桥的存在促进了穿过范德华间隙的电子转移，从而增强了反应动力学。析氢反应表现出令人印象深刻的超高电流密度，在397 mV时为2000mA cm–2，超过原始二硫化钼约两个数量级（在397 mV时为26mA cm–2）。 2）作者的研究为提高2D层状催化剂的功效提供了新的见解。C. Wang, et al, Interlayer Bi-Atomic Pair Bridging the van der Waals Gap for 100% Activation of Two-Dimensional Layered Material. Adv. Mater. 2024, 2308984.DOI: 10.1002/adma.202308984https://doi.org/10.1002/adma.2023089849. AM：基于全聚合蓝相超结构的温度范围从-180°C到240°C的超宽温激光器蓝相液晶（BPLC）激光器由于其出色的光学特性而在显示器、传感器和防伪领域具有潜在的应用。然而，在0℃以下产生激光仍然存在挑战，这大大限制了BPLC激光器在低温环境中的潜在应用。中国科学院理化技术研究所Jingxia Wang等使用设计良好的全聚合BPLC系统首次在-180° 240°C的超宽温度范围内实现了0°C以下的BPLC激光发射，该系统具有0.0881 nm的窄线宽和37nJ/脉冲的低激光阈值。 1）这种完全聚合的BPLC不仅有效地避免了低温随机结晶，而且与染料分子具有优异的相容性，显著拓宽了0°C以下的激光温度范围。此外，在0°C以下还显示了激光峰值和阈值的变化，即随着温度的降低，激光波长红移和阈值增加，这导致了蓝移的激光信号和-180°-240°C的U形激光阈值。这些独特的激光行为可以归因于BP晶格的温度相关各向异性微结构变形。2）这项工作不仅为低温BPLC激光器的发展打开了一扇门，而且为新型有机光学器件的设计提供了重要的见解。 Y. Chen, et al, Super-wide Temperature Lasers Spanning from -180 °C to 240 °C Based on Fully-polymerized Blue Phase Superstructures. Adv. Mater. 2024, 2308439.DOI: 10.1002/adma.202308439https://doi.org/10.1002/adma.20230843910. AM：手性向列羟丙基纤维素复合膜中的强左旋圆偏振发光在手性光子纤维素中集成光学活性成分以制备圆偏振发光材料在疾病检测、不对称反应和防伪技术方面具有变革潜力。然而，基于纤维素的左旋圆偏振光（L-CPL）发射的缺乏阻碍了这些手性功能化的进展。武汉纺织大学Guangyan Qing和Fusheng Zhang等提出了一个前所未有的策略:将羟丙基纤维素的手性向列型组织与强大的聚集诱导发射发光体相结合，以产生强烈的L-CPL发射。 1）通过利用N，N-二甲基甲酰胺作为荧光成分和纤维素基质的良好溶剂，作者生产了一种在反射和荧光状态下具有均匀外观的右旋手性向列结构薄膜。值得注意的是，该系统将高度不对称因子（0.51）和令人印象深刻的发射量子产率（55.8%）集成到一个迷人的复合材料中。更有意义的是，这种方法是通用的，允许结合发射多色L-CPL的发光体衍生物。这些手性荧光膜具有出色的机械柔性（韧性高达0。9 MJ m-3）和结构稳定性，即使在恶劣的环境暴露下也是如此，使其有望用于制造各种产品。2）此外，这些薄膜可以浇铸在织物上以显示多级和持久的防伪能力，或者用作手性光源以诱导对映选择性光聚合反应，从而为各种实际应用提供了巨大的潜力。Y. Huang, et al, Intense Left-handed Circularly Polarized Luminescence in Chiral Nematic Hydroxypropyl Cellulose Composite Films. Adv. Mater. 2024, 2308742.DOI: 10.1002/adma.202308742https://doi.org/10.1002/adma.202308742
