1. Chem. Soc. Rev.：通过维度调制打破无铅钙钛矿太阳能电池的瓶颈钙钛矿太阳能电池（PSC）技术因其在薄膜光伏技术中的高功率转换效率（PCE）而备受关注。然而，铅的毒性和卤化铅材料的较差稳定性阻碍了其商业化。近日，北京大学Xiao Lixin、Qu Bo、河北工业大学Wu Cuncun综述研究了无铅钙钛矿太阳能电池的多维调控。1) 作者回顾了不同类别无铅钙钛矿和类钙钛矿材料的尺寸变化，并发现尺寸是决定无铅PSC性能的关键指标之一。此外，作者总结了结构维度和电子维度的调控，以及不同类别中增强的光电特性。2) 最后，作者对无铅钙钛矿和类钙钛矿光伏材料的未来发展前景进行了展望。该篇综述将为研究人员提供这些新兴材料的简要概述，并帮助他们利用维度调控来打破光伏应用瓶颈。
Wenjin Yu, et al. Breaking the bottleneck of lead-free perovskite solar cells through dimensionality modulation. Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00728F
2. JACS：通过倍半硅氧烷POSS构筑COF
框架化学（Reticular chemistry）可以构筑明确拓扑结构的多孔材料，并且实现广泛的应用前景。低聚倍半硅氧烷多面体（POSS, Polyhedral oligomeric silsesquioxane）是对称性为Oh的结构，使用POSS构筑新型拓扑结构3D COF材料受到人们的广泛兴趣。立方烷POSS具有较大的柔性和密集的运动，导致构筑3D结构变得非常困难。有鉴于此，吉林大学于吉红院士、徐吉静、金恩泉等将三个或者四个POSS从比较合理的方向和角度与刚性芳烃分子相连，从而得到一系列scu拓扑结构与“the”拓扑结构的3D晶化COF。 1）我们通过实验和理论计算验证说明生成的产物为3D POSS COF。得到的复合结构具有非常大的比表面积，同时保留有机成分和无机成分的特点，包括与无机盐之间的相容性较好、丰富的电化学位点、优异的热力学稳定性、多级纳米通道结构。2）合成的立方烷COF表现优异的固体电解质性质，离子导电性高达1.23×10-4 S m-1，在室温时的Li离子传输数目达到0.86。这项工作有助于设计和构筑丰富拓扑结构的晶格有序柔性结构材料。
Guan-Yu Qiao, et al, Unlocking Synthesis of Polyhedral Oligomeric Silsesquioxane-Based Three-Dimensional Polycubane Covalent Organic Frameworks, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c12650https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c126503. JACS：钙钛矿型异质结构光催化CO2强化还原中从II型向Z-型转变的研究制备具有理想电荷转移特性的钙钛矿基异质结构的能力是制备一组具有可调光电性能的钙钛矿型材料和器件的重要努力。然而，由于II型和ZSCHEM型异质结的材料选择和能带排列相似，获得具有良好电子转移途径的钙钛矿型异质结用于光催化仍然具有挑战性。在这里，南京大学Yingfang Yao，邹志刚院士，天津大学Bin Liu报道了一种有效的钙钛矿基异质结构中电荷转移途径的有效定制，通过类型II到Z方案的转换，用于高效和选择性地光催化二氧化碳还原。1）具体地说，合成了CsPbBr3/TiO2和CsPbBr3/Au/TiO2异质结，并用超快光谱对其进行了研究。此外，以CsPbBr3/TiO2和CsPbBr3/Au/TiO2为例，操作实验和理论计算证实，通过建立低阻欧姆接触，第二类异质结构可以很容易地转变为ZSCHEME异质结构，这表明快速电子转移路径在Z-SCHEME结构中是至关重要的，CsPbBr3/Ag/TiO2和CsPbBr3/MoS2异质结构进一步证明了这一点。2)与纯CsPbBr3和CsPbBr3/TiO2光催化还原相比，CsPbBr3/Au/TiO2光催化还原电子消耗速率分别提高了5.4倍和3.0倍。密度泛函理论计算和原位漫反射红外傅里叶变换光谱表明，较低的*CO脱附能比*HCO加氢脱附能具有更高的CO选择性。这一细致的设计为钙钛矿型多功能材料的改性提供了启示，并启发了具有理想电荷转移的半导体异质结构在催化和光电应用中的有意识的优化。
Wentao Song, et al, Unraveling the Transformation from Type-II to Z‑Scheme in Perovskite-Based Heterostructures for Enhanced Photocatalytic CO2 Reduction, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.3c12073https://doi.org/10.1021/jacs.3c120734. JACS：高压电芬顿在常温下驱动氧气转化甲烷将甲烷电化学转化为易运输和高附加值的液体燃料对于高效利用甲烷具有极大的吸引力，但由于甲烷在电解液中的低反应性和溶解性，这一过程具有挑战性。在这里，中科院大连化物所Dehui Deng，Liang Yu，Xiaoju Cui报道了一种高压电Fenton(HPEF)策略，以建立一个在室温下O2电催化CH4转化的非均相过程。1）与提高反应压力以加速反应动力学相结合，它提供了前所未有的甲酸产率11.5 mmol h−1gFe−1，比常压下提高了220倍。当超低的阴极过电位为0.38V时，HCOOH的法拉第效率可达81.4%。2）升高的压力不仅促进了O2的电催化还原为H2O2，而且增加了CH4与·OH的反应碰撞几率，这是由于Fe2+促进了H2O2的原位分解而产生的。
Yao Song, et al, High-Pressure Electro-Fenton Driving CH4 Conversion by O2 at Room Temperature, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.3c10825https://doi.org/10.1021/jacs.3c108255. JACS：用于稳定水电池的超薄和半结晶聚合物中间相形成的自适应离子通道水系锌电池最近成为大规模储能的有希望的候选者，这是因为对具有足够能量密度和容易获得的电极材料的安全和经济有效的技术的需求。然而，锌电池的能量密度和循环寿命受到电极−电解液界面固有的化学、形态和机械不稳定性的限制，在那里会发生不受控制的反应。为了抑制不受控制的反应，康奈尔大学Lynden A. Archer，Rong Yang为两个电极设计了一种结晶聚合物界面，它通过自适应形成离子通道来快速和选择性地传输锌，从而同时提高电极的可逆性。1）该界面包括一层超薄的结晶聚(1H，1H，2H，2H-全氟十二烷基丙烯酸酯)，利用引发化学气相沉积(ICVD)一步合成并应用于保形涂层。对结晶度进行了优化，以改善相间稳定性和锌离子传输。2）优化的界面能使锌对称电池的循环寿命达到9500次，锌锰电池的循环寿命达到11000次以上。以铜和锂为例，进一步证明了这种界面设计的普适性，提高了它们的稳定性，实现了两者的可逆循环。3）ICVD方法和分子设计释放了使用储量丰富的锌负极材料的高度可逆和成本效益高的水基电池的潜力，指向了网格规模的能量存储。
Pengyu Chen, et al, Adaptive Ion Channels Formed in Ultrathin and Semicrystalline Polymer Interphases for Stable Aqueous Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.3c10638https://doi.org/10.1021/jacs.3c10638
6. JACS：从头合成的绿色荧光蛋白发色团基探针可通过便携式系统捕获潜在指纹
实现对潜在指纹（LFP）及其起源点的快速可视化对于有效评估犯罪现场而言非常重要。有鉴于此，上海师范大学Tony D. James教授、黄楚森教授和吴庐陵博士开发了一类新的基于绿色荧光蛋白的荧光染料(LFP-Yellow和LFP-Red)，它们可在10 s内实现对LFP的实时可视化。1）与传统的LFPs化学试剂相比，这些荧光染料完全水溶，且细胞毒性较低，对使用者无害。研究发现，该荧光染料能够通过“关-开”荧光信号读数清晰地显示LFPs的1 ~ 3级细节。2）此外，由于这些荧光染料是以咪唑啉酮为核心构建的，因此不含吡啶基团和金属离子，从而能够确保染料处理后的LFPs在提取和鉴定时不会污染DNA。与用于捕获LFPs的便携式系统相结合后，LFP-Yellow和LFP-Red可实现对LFPs的快速捕获。综上所述，该研究开发的基于绿色荧光蛋白发色团的探针能够为快速识别出现在犯罪现场的个体提供一种新的途径。
Nanan Ruan. et al. De Novo Green Fluorescent Protein Chromophore Based Probes for Capturing Latent Fingerprints Using a Portable System. Journal of the American Chemical Society. 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c11277https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c112777. AM：用于X射线成像的多态性依赖的有机室温磷光闪烁有机磷光闪烁材料由于其对激子的有效利用而在射线照相术和辐射探测中显示出巨大的应用潜力。然而，揭示分子堆积和闪烁体的磷光放射发光之间的关系仍然具有挑战性。西北工业大学黄维院士等报道了两种具有多态性依赖性磷光放射发光的吩噻嗪衍生物。1）实验表明，分子堆积显著影响闪烁体三重态激子的非辐射衰减，这进一步决定了X射线照射下的磷光闪烁性能。这些磷光闪烁体具有高放射性稳定性，检测下限为278 nGys-1。此外，作者证明了这些闪烁体在X射线照相术中的潜在应用，基于其X射线激发的放射发光特性。2）作者的发现为通过阐明晶体堆积对有机分子放射性发光的影响来获得高性能磷光闪烁材料提供了指导。M. Dong, et al, Polymorphism-Dependent Organic Room Temperature Phosphorescent Scintillation for X-ray Imaging. Adv. Mater. 2024, 2310663.DOI: 10.1002/adma.202310663https://doi.org/10.1002/adma.2023106638. AM：实现光热水二极管蒸发器的自适应水能平衡保持太阳能输入和供水管理所需能量之间的匹配是实现高效界面太阳能驱动蒸发的关键（ISDE）。实际上，太阳辐射通量在一天中不断变化，因此保持ISDE的动态水能平衡是一个巨大的挑战。陕西科技大学Chengbing Wang等通过集成的亲水/疏水Janus吸收器提出了光热水二极管（WD）蒸发器概念以克服该问题。1）由于不对称润湿性导致的独特的单向水传输特性，光热能量输入和水吸收之间建立了自适应平衡，从而实现了能量匹配和利用最大化。实验和模拟结果表明，随着日照强度的增加，补水的动态管理和自我调节显著加快了供水速度。因此，在一个太阳光照下，可实现高达2.14kg m–2h–1的出色蒸发率和93.7%的高效率。2）这种具有Janus润湿性的水二极管工程提供了一种新颖的策略，并为设计具有不同供水特性的太阳能蒸发系统扩展了路径，在不同的环境条件下显示出巨大的潜力。
D. Wei, et al, Enabling Self-Adaptive Water-Energy-Balance of Photothermal Water Diode Evaporator: Dynamically Maximizing Energy Utilization Under the Ever-Changing Sunlight. Adv. Mater. 2024, 2309507.DOI: 10.1002/adma.202309507https://doi.org/10.1002/adma.2023095079. AEM：用于全固态锂金属电池的超薄混合电解质膜具有优异Li+传输行为的超薄全固态电解质对于开发高能量密度固态锂金属电池至关重要。然而，如何平衡电化学性能及其力学性能仍极具挑战性。在此，上海大学Yuan Shuai、Zhang Haijiao、Wang Zhuyi通过集成单个功能化有机模块和无机模块构建了厚度仅为3µm、重量为11.7 g m−2的超薄固体电解质膜。1)混合电解质膜具有一系列优点，包括1.77×10−4 S cm−1的高室温离子电导率、0.65的大Li+转移数、强机械强度（强度为29 MPa，伸长率为95%）以及在180°C下可忽略的热收缩。2) 膜中磺酸锂功能化的介孔二氧化硅纳米粒子在Li+通过阴离子捕获和阳离子交换的选择性传输中起着至关重要的作用。通过将其与高压NCM阴极和薄锂阳极组装在一起，软包全电池具有优异的长期循环稳定性、室温下优异的倍率性能和高安全性。
Kexin Liu, et al. A 3 µm-Ultrathin Hybrid Electrolyte Membrane with Integrative Architecture for All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Adv. Energy Mater. 2024DOI: 10.1002/aenm.202303940https://doi.org/10.1002/aenm.202303940 10. AEM：锂基电池中高镍层状氧化物阴极析气的影响因素高镍层状氧化物正极（>90% Ni）的气体析出是其实际应用的主要问题。在高充电状态（SOC）下产生的气体物质会恶化电池的整体安全性，如CO2、O2和CO，因为电池内的压力积聚会导致电池破裂。由于这些气体是在正极退化过程中产生的，跟踪气体的形成对诊断正极故障至关重要。近日，德克萨斯大学Arumugam Manthiram综述研究了锂基电池中高镍层状氧化物正极析气的影响因素。1) 在线电化学质谱（OEMS）是一种研究高压充电过程中正极气体析出的有效原位技术。基于OEMS结果，作者介绍了影响气体析出的各种因素，重点是导致气体析出的条件，并特别强调了活性氧的形成以及随后与电解质的化学反应。2) 此外，作者重点介绍了抑制气体析出的策略，如电解质、成分调整和表面涂层。该工作提供了缓解正极退化和气体析出的关键见解，以指导更安全、高能电池的开发。
Richard Sim and Arumugam Manthiram. Factors Influencing Gas Evolution from High-Nickel Layered Oxide Cathodes in Lithium-Based Batteries. Adv. Energy Mater. 2024DOI: 10.1002/aenm.202303985https://doi.org/10.1002/aenm.202303985
