气凝胶Science Advances丨顶刊日报20240213
纳米人 纳米人 2024-02-28
1. Science Advances:使用气凝胶长丝在室温下进行实时、噪声和漂移弹性甲醛传感

甲醛是一种已知的人类致癌物,也是一种常见的室内空气污染物。然而,其对干扰气体的实时和选择性识别仍然具有挑战性,特别是对于遭受噪声和基线漂移的低功耗传感器而言。近日,剑桥大学Tawfique Hasan报告了一种完全 3D 打印的基于量子点/石墨烯的气凝胶传感器,可在室温下对甲醛进行高灵敏度和实时识别。
          
本文要点:
1)通过优化印刷结构的形态和掺杂,仅消耗约 130 微瓦的功率,就实现了百万分之一甲醛的 15.23% 的创纪录高稳定响应和十亿分之 8.02 的超低检测限。

2)在测量的动态响应快照的基础上,还开发了智能计算算法,以实现稳健而准确的实时检测,尽管模拟了大量噪声和基线漂移,这是迄今为止室温传感器无法实现的。

3)研究框架结合了材料工程、结构设计和计算算法来捕获动态响应,提供了前所未有的室温下甲醛和其他挥发性有机化合物的实时识别能力。    
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Zhuo Chen, et al, Real-time, noise and drift resilient formaldehyde sensing at room temperature with aerogel filaments, Sci. Adv. 10, eadk6856 (2024)
DOI: 10.1126/sciadv.adk6856
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk6856
          
2. Science Advances:可穿戴生物粘附超声剪切波弹性成像
急性肝衰竭(ALF)是一种严重的医学病症,定义为肝功能障碍的快速发展。由于需要手持式探头,传统超声弹性成像无法在快速变化的疾病过程中连续监测肝脏硬度以进行早期发现。在这项研究中,南加州大学洛杉矶分校Qifa Zhou,Hsiao-Chuan Liu,麻省理工学院Xuanhe Zhao引入了可穿戴生物粘附超声弹性成像(BAUS-E),它可以产生声辐射力脉冲(ARFI)来诱导剪切波,从而连续监测模量变化。    
          
本文要点:
1)BAUS-E包含128个通道,设计紧凑,方位方向仅24毫米,佩戴舒适。

2)进一步使用 BAUS-E 连续监测 d-半乳糖胺诱导 ALF 的体内大鼠肝脏硬度超过 48 小时,并在前 6 小时内观察到硬度变化。

3)BAUS-E 有望应用于临床,特别是器官移植后或重症监护病房 (ICU) 术后护理的患者。
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Hsiao-Chuan Liu, et al, Wearable bioadhesive ultrasound shear wave elastography, Sci. Adv. 10, eadk8426 (2024)
DOI: 10.1126/sciadv.adk8426
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk8426
              
3. Science Advances:使用扫描透射电子显微镜以原子分辨率可视化 K2PtCl4 中的歧化化学
直接观察固态化学反应可以揭示控制反应动力学的隐藏机制。然而,由于现有表征方法的时空分辨率和成分分析不足,在分子水平上探测化学键的断裂和形成仍然具有挑战性。利用扫描透射电子显微镜中的原子分辨率微分相差成像,上海交通大学Wenpei Gao将 K2PtCl4 的分解化学可视化,以识别其瞬态中间相及其表征化学还原过程的界面。
          
本文要点:
1)研究发现 K2PtCl的晶体结构会发生歧化反应,形成 K2PtCl6,然后逐渐还原为晶体 Pt 金属和 KCl。

2)通过直接成像不同的 Pt─Cl 键构型并将其与密度泛函理论计算预测的模型进行比较,建立了化学反应的初始状态和最终状态之间的因果关系,展示了通过原子实验可视化解决反应路径的新机会。    
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Jacob G. Smith, et al, Disproportionation chemistry in K2PtCl4 visualized at atomic resolution using scanning transmission electron microscopy, Sci. Adv. 10, eadi0175 (2024)
DOI: 10.1126/sciadv.adi0175
          

4. JACS:吡啶 N 空位促进温度自适应锌空气电池 Fe−N−C 单原子催化剂的氧还原动力学  

由于缓慢的氧还原反应(ORR)动力学和不稳定的锌/电解质界面,设计具有长寿命和高能效的温度自适应锌空气电池(ZAB)具有挑战性。在此,南开大学Zhen Zhou,高丽大学Yong-Mook Kang通过将含有吡啶N空位的原子分散的Fe-NC催化剂(FeNC-VN)与极化有机水凝胶电解质相结合,设计了准固态ZAB。
              
本文要点:
1)第一性原理计算预测,相邻的 VN 位点有效增强 Fe−Nx 部分的共价性并适度减弱 *OH 结合能,显着提高 ORR 动力学和稳定性。原位拉曼光谱揭示了水性 ZAB 中 FeNC-VN 阴极上*O2 - 和 *OOH 的动态演化,证明 4e- 缔合机制占主导地位。此外,乙二醇调制的有机水凝胶电解质在Zn阳极表面形成亲锌保护层,并定制[Zn(H2O)6] 2+溶剂化鞘,有效引导Zn2+在Zn(002)平面上外延沉积,抑制副反应。

2)组装的准固态 ZAB 在 -20 °C、2 mA cm−2 下表现出超过 1076 小时的长寿命,优于大多数报道的 ZAB。
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Lulu Lyu, et al, Oxygen Reduction Kinetics of Fe−N−C Single Atom Catalysts Boosted by Pyridinic N Vacancy for Temperature-Adaptive Zn−Air Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.3c13111
https://doi.org/10.1021/jacs.3c13111
          
5. JACS:在无催化剂的环境条件下通过激光从氨水中高效快速地提取氢气    
作为氢的良好载体,氨水已被用于以多种方式提取氢。在这里,中山大学Guowei Yang展示了一种简单、绿色、超快且高效的方法,通过在室温和环境压力下在液体中激光鼓泡(LBL),在不使用催化剂的情况下从氨水中提取氢。
          
本文要点:
1)研究人员在较小的操作空间内实现了33.7 mmol/h的最大表观产率和93.6 mol/h的实际产率,远高于环境条件下大多数氨水析氢反应的产率。

2)激光诱导的空化气泡会产生短暂的高温,这为从氨水中提取氢提供了非常合适的环境。此外,这里使用的激光可以作为潜在的太阳能泵无催化剂氢提取和其他化学合成的演示。

研究人员预计 LBL 技术将为化学品生产带来前所未有的机会。
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Bo Yan, et al, Efficient and Rapid Hydrogen Extraction from Ammonia−Water via Laser Under Ambient Conditions without Catalyst, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.3c13459
https://doi.org/10.1021/jacs.3c13459
          
6. AM:用于生物电子系统的生物可吸收多层有机-无机膜
作为临时生物医学植入物的生物可吸收电子装置代表了一类新兴技术,该类技术与目前需要在使用一段时间后进行手术移植的技术所解决的一系列患者病症相关。获得可靠的性能和有利的降解行为需要能够在封装结构中充当生物流体屏障的材料,以避免有源电子元件的过早降解。西北大学John A. Rogers和大连理工大学Rui Li等介绍了一种满足这一需求的材料设计,其不透水性、机械柔韧性和加工性能优于其他材料。
 
本文要点:
1)该方法使用分别通过旋涂和等离子体增强化学气相沉积形成的聚酸酐和氮氧化硅交替薄膜的多层组件。实验和理论研究调查了材料成分和多层结构对防水性能、水分分布和降解行为的影响。

2)电感器-电容器电路、无线电力传输系统和无线光电设备的演示说明了这种材料系统作为生物可吸收封装结构的性能。
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Z. Hu, et al, Bioresorbable Multilayer Organic-Inorganic Films for Bioelectronic Systems. Adv. Mater. 2024, 2309421.
DOI: 10.1002/adma.202309421
https://doi.org/10.1002/adma.202309421
          
7. AM:大脑-神经形态界面
支持人机交互的脑机接口在恢复或增强人类能力方面具有巨大潜力。传统的脑机接口是基于互补金属氧化物半导体(CMOS)技术实现的,具有复杂、庞大和低生物相容性的电路,并受到冯诺依曼架构低能效的影响。中国科学院宁波材料所Changjin Wan和Qing Wan等通过介绍神经形态学的简史,回顾相关领域的最新进展,并讨论未来的进展和面临的挑战,对即将到来的BNIs进行了概述。
 
本文要点:
1)大脑-神经形态界面(BNI)将为推进BCI技术和塑造我们与机器的互动提供一个有前途的解决方案。神经形态设备和系统能够通过实现诸如原位向量矩阵乘法(VMM)和物理储层计算之类的物内计算来提供具有极高能效的强大计算能力。神经形态组件与传感和/或致动模块集成的最新进展产生了神经形态传入神经、传出神经、感觉运动环路等,通过实现生物系统的复杂感觉运动能力,推进了未来神经机器人技术。

2)随着紧凑型人工脉冲神经元和生物电子接口的发展,BNI和生物实体之间的无缝通信是合理预期的。    
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C. Wan, M. Pei, K. Shi, H. Cui, H. Long, L. Qiao, Q. Xing, Q. Wan, Toward a Brain-Neuromorphics Interface. Adv. Mater. 2024, 2311288.
DOI: 10.1002/adma.202311288
https://doi.org/10.1002/adma.202311288
          
8. AM:二氧化钛纳米生物图案揭示了细胞基质粘附形成的最佳配体呈现
由于生物配体呈递的纳米级工程,跨膜受体的纳米级组织被认为对细胞功能至关重要。以前,使用单配体金纳米颗粒证明了细胞-基质粘附中整合素结合配体的空间阈值≤60 nm。然而,配体的几何排列仅限于单配体的六边形阵列,而金的等离子体猝灭限制了基于荧光的高分辨率成像的进一步研究。新加坡国立大学Rishita Changede和纽约大学Haogang Cai等报道了介电TiO2纳米图案克服了这些限制,它允许微调配体簇大小,消除荧光猝灭,从而实现纳米图案的超分辨率荧光显微镜。    
 
本文要点:
1)通过双色超分辨率成像,观察到纳米图案、生物配体和整联蛋白纳米簇之间的高精度和一致性,验证了纳米图案功能化和钝化的高质量和完整性。通过筛选不同直径的TiO2纳米片,观察到与较小直径相比,100纳米直径的成纤维细胞粘附、扩散面积和YAP核定位增加,并确定了黏着斑激酶为调节信号。这些发现探索了在具有丰富配体的分离结合区域的异源ECM网络中充分满足最低要求时的最佳配体呈递。

2)高保真纳米生物图案与超分辨率成像的集成将允许进行精确的定量研究,以解决响应受体聚集及其纳米级组织的早期信号事件。    
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K. Jain, et al, TiO2 Nano-Biopatterning Reveals Optimal Ligand Presentation for Cell-Matrix Adhesion Formation. Adv. Mater. 2024, 2309284.
DOI: 10.1002/adma.202309284
https://doi.org/10.1002/adma.202309284
          
9. EES:相转移催化改性FAPbl3钙钛矿量子点表面基质
三碘化甲脒铅钙钛矿量子点(FAPbI3-PQD)在新一代太阳能电池开发中受到了广泛关注。然而,FAPbI3-PQD由于其缺陷表面基质而遭受严重的电荷载流子复合,这主要是由于油酸/油胺配体从PQD表面脱离,从而影响PQD太阳能电池(PQDSC)的光伏性能和操作稳定性。近日,北京航空航天大学Zhang XiaoliangSun Zhimei报道了一种相转移催化(PTC)方法来改性PQD的缺陷表面基质,以获得高效的PQDSC。    
 
本文要点:
1) 在PQD的PTC处理过程中,3-(三氟甲基)苯基三甲基碘化铵(3-CF3-PATAI)可以与FAI形成3-CF3-PTAI/甲脒碘化物(FAI)络合物,将FAI从极性溶剂转移到非极性溶剂,从而填充PQD缺陷表面基质的FA+/I-空位,进而有效修复表面基质并抑制PQD的陷阱辅助复合。

2) 此外,有效愈合的表面基质和广泛去除PQD的油酸/油胺配体促进了电荷载流子在PQD固体内的传输,并且PQD固体中的堆叠取向也得到了显著改善。因此,FAPbI3-PQDSC具有高达16.29%的功率转换效率。
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Mingxu Zhang, et al. Renovating Surface Matrix of FAPbl3 Perovskite Quantum Dots via Phase-transfer Catalysis for 16.29% Efficiency Solar Cells. EES 2024
DOI: 10.1039/D3EE03751G
https://doi.org/10.1039/D3EE03751G
          
10. AEM:通过构建室温钠硫电池的高效异质结构实现多硫化物的准固态转化
室温钠硫(RT-Na–S)电池的实际应用受到硫绝缘、高阶多硫化钠(Na2Sn,4≤n≤8)的严重穿梭效应和缓慢反应动力学的阻碍。因此,设计一种理想的主体材料来抑制多硫化物穿梭过程并加速可溶性NaPS向Na2S2/Na2S的氧化还原反应,对RT-Na–S电池至关重要。在这里,西北大学Liu Xiaojie通过静电纺丝和煅烧方法在独立的多通道碳纳米纤维中构建了高效MoC-W2C异质结构(MoC-W2C-MCNFs),实现了NaPSs的准固态转变。
 
本文要点:
1) 多通道碳纳米纤维是互连的微介孔结构,可以适应电极材料的体积变化,并限制NaPSs的整个氧化还原过程(抑制多硫化物的穿梭过程)。同时,具有丰富异质界面的MoC-W2C异质结构可以促进电子/离子传输并加速NaPS的转化。

2) 因此,S/MoC-W2C-MCNFs阴极在0.2 A g−1下经过500次循环后可提供640 mAh g−1的高容量,在4 A g−l下经过3500次循环后可提供200 mAh g–1的优异可逆性能。此外,通过实验和理论相结合,作者提出并证实了碳酸盐电解质中的异质结构催化机制(准固态转变)。    
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Shengqiang Zhang, et al. Achieving a Quasi-Solid-State Conversion of Polysulfides via Building High Efficiency Heterostructure for Room Temperature Na–S Batteries. Adv. Energy Mater. 2024
DOI: 10.1002/aenm.202303925
https://doi.org/10.1002/aenm.202303925

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