特别说明:本文由米测技术中心原创撰写,旨在分享相关科研知识。因学识有限,难免有所疏漏和错误,请读者批判性阅读,也恳请大方之家批评指正。随着凝聚态物理学的发展,人们对于自旋电子学的研究逐渐引起了科学家的注意。自旋电子学涉及了利用电子的自旋来进行信息处理和存储的领域,其概念是在过去几十年中不断发展的。然而,其中一个主要的研究难题是如何实现自旋极化和自旋分裂,特别是在反铁磁材料中的研究。反铁磁材料具有特殊的磁性结构,其中相邻的磁矩方向相反排列。在过去,人们主要集中于研究铁磁材料中的自旋分裂效应,如泽曼效应和拉什巴-德雷塞效应。然而,随着对反铁磁材料的研究深入,人们开始意识到在这些材料中也存在着类似的自旋分裂现象。这引发了科学家们对这一现象的兴趣,并使之成为了研究的焦点之一。鉴于此,南方科技大学刘畅教授、刘奇航教授和中国科学院上海微系统与信息技术研究所乔山研究员等在Nature顶刊发题为“Observation of plaid-like spin splitting in a noncoplanar antiferromagnet”的研究论文。他们提出了一种新型自旋分裂的可能性,即由长程磁序引起的自旋分裂。他们在一些特定的反铁磁材料中预测到了这种自旋分裂的存在,甚至在没有自旋轨道耦合的情况下也能够发生。这一提议为利用光元素材料生成自旋电流以及调控隧道磁电阻效应等提供了新的可能性,从而极大地拓宽了反铁磁自旋电子学的研究范围。此外,研究者们利用了先进的光电发射光谱技术进行了理论分析。通过对非共面反铁磁体MnTe2的研究,他们成功地证明了这种自旋分裂效应的存在。通过联合实验和理论研究,研究者们取得了关于这一现象的重要进展,为反铁磁自旋电子学的进一步发展奠定了坚实的基础。这一研究不仅有助于理解反铁磁材料中的奇特现象,还为利用自旋电子学进行新型器件的设计和开发提供了新的思路和可能性。
研究内容
为了研究非共面反铁磁体MnTe2中的自旋分裂效应,研究者进在图1a-d展示了自旋简并带的不同原型以及由泽曼效应、反铁磁序和结构不对称的自旋轨道相互作用引起的自旋分裂。这些示意图揭示了在反铁磁材料中可能存在的不同自旋分裂机制。图1e展示了MnTe2的晶体结构,其中Mn原子呈非共面磁配置。通过红色箭头指示的磁矩大致沿着体块对角线方向排列,形成独特的磁性结构。图1f标记了MnTe2的第一布里渊区,其中O–A–B–C平面对应于实验中采用的ARPES和SARPES测量的平面。图1g-i展示了三维布里渊区中Sx、Sy和Sz自旋分量的符号示意图,呈现了在高对称平面上形成的格子状反对称自旋纹理。图1j-l通过密度泛函理论(DFT)计算展示了MnTe2的自旋分辨能带和常能量轮廓。结果显示,O–A–B–C平面上存在大幅的自旋分裂,而kz = 0平面中不存在自旋分裂。这表明自旋分裂主要由反铁磁序引起,而不是自旋轨道耦合(SOC)的影响。格子状的自旋纹理也在DFT计算中得到验证,其中Sx在ky = 0平面和kz = 0平面是反对称的,而在kx = 0平面是对称的。这项数据对于理解反铁磁材料中的自旋行为,以及在该领域开发新型器件具有重要的意义(见图1)。 图1. 自旋分裂效应的不同原型和MnTe2的DFT计算结果。为了研究MnTe2中的自旋分裂效应,研究者进行了系统性的SARPES测量,数据如图2所示,作者利用氦灯激发的光子能量为hν = 21.2 eV,对应于kz = -0.2π/c。如图2b所示,测得的CEC呈十字形,与DFT计算的体块能带一致。DFT计算显示体块能带具有高度自旋极化,Sx (Sy) 在O–A (O–C)线附近呈反对称分布。我们的SARPES测量进一步证实了这种独特的反铁磁诱导的格子状自旋极化。图2e-j展示了自旋分辨的DFT计算和SARPES测量的带色散,以及它们的自旋分辨的能量分布曲线和光谱强度、自旋极化曲线。数据一致性表明DFT提取的自旋极化与SARPES测量的一致。SARPES数据揭示了几个有趣的观察结果,首先,在Cuts 1和2中,Sx极化呈相反分布,这是由镜面反射My引起的;其次,对于Cuts 3和4,VB1的Sx极化关于ky = 0呈反对称分布;最后,对于Sy分量情况相反。这些观察结果证实了在非共面反铁磁体MnTe2的磁基态中存在着具有格子状交替自旋纹理的动量依赖反对称自旋分裂。 图2. 在kz=-0.2π/C时,平面内自旋的格子状织构。为了验证自旋纹理来自于反铁磁性质而非表面效应,作者进行了一系列的SARPES实验来研究MnTe2中自旋在不同外平面动量(kz值)下的特征性变化。在图3中作者以四个不同的入射光子能量进行了实验,对应不同的kz值。根据DFT计算,自旋在高对称面kz = 0和ky = 0处会发生符号反转。实验结果证实了这一点:在不同kz值下,SARPES数据显示了Sx极化的符号在相反的外平面动量处发生反转。这与理论预测一致,进一步确认了观察到的自旋极化来自于反铁磁性质。通过消除光学矩阵元素的影响,作者进一步验证了观察到的极化确实反映了能带的固有自旋。这些结果加强了自旋纹理在不同外平面动量下的一致性,证明了自旋纹理的反对称性,从而巩固了观察到的极化效应是由反铁磁性质引起的结论。 为了验证自旋分裂的磁性起源,作者进行了温度演变下自旋极化的关键性实验数据。温度变化不太可能影响相对论性SOC的强度,而对于由AFM引起的自旋分裂,预计当系统在Néel温度TN(87K)以上进入顺磁态时,自旋极化将消失。图4a、b显示了沿Cut 1在30K和110K以及沿Cut 3在30K和150K时的自旋综合带展,结果显示随着温度升高,带结构发生了显著变化,并且伴随着自旋极化的急剧减小。在图4c、d中展示了沿Cut 1和Cut 3的温度依赖的Sx极化曲线。明显地,在高温下,与30K时不同,几乎没有Sx极化的迹象,这是一种自旋极化的减少。在150K时,沿Cut 5的一对带似乎像30K时的Rashba–Dresselhaus对一样在动量上分裂成单个带,这表明在TN以上自旋分裂消失。这些数据还提供了自旋分裂能级的估计,约为274±40meV。总的来说,作者的实验结果提供了关于MnTe2中自旋分裂由AFM引起的数据。通过研究温度依赖性,他们发现随着温度升高,自旋极化减少,这进一步证明了自旋分裂是由磁性引起的。
图4. 带结构和Sx极化的温度依赖性。
总结与展望
本研究通过系统性的自旋和能谱测量,在非共面反铁磁体MnTe2中揭示了一种新型的动量相关自旋分裂现象。通过观察实验数据,作者发现这一自旋分裂现象是由非共面反铁磁序造成的,与表面反演对称性破缺有别于其他由表面SOC引起的分裂效应。此外,实验数据表明,在材料温度超过Néel温度(TN)时,自旋分裂现象消失,进一步证明了其磁性起源。这一发现不仅拓展了对非常规反铁磁体中自旋分裂的认识,也为理解其他量子材料中的新奇自旋效应提供了启示。Zhu, YP., Chen, X., Liu, XR. et al. Observation of plaid-like spin splitting in a noncoplanar antiferromagnet. Nature 626, 523–528 (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07023-w