特别说明：本文由米测技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。

原创丨彤心未泯（米测 技术中心）

编辑丨风云

电子显微镜的空间分辨率一直受到磁透镜固有的像差的限制，亚埃分辨率长期以来仅限于像差校正电子显微镜，然而，像差校正显微镜是昂贵且复杂的仪器，需要高水平的专业知识来操作和维护，限制了亚埃尺度显微镜的广泛应用。

有鉴于此，伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校Pinshane Y. Huang等人在未校正的扫描透射电子显微镜 (STEM) 中演示了电子层叠成像，其空间分辨率低至 0.44 埃，超过了像差校正工具的传统分辨率，可与它们的最高层叠成像分辨率相媲美。作者将该方法在广泛使用的商用显微镜中在扭曲的二维材料上进行了演示，远远超过了之前未经校正的STEM的层叠记录分辨率（1至5埃）。作者进一步展示了几何像差如何为剂量高效的电子层叠成像术创建优化的结构化光束。本工作表明即使没有昂贵的像差校正器，也能实现深亚埃分辨率。    

<0.5-Å 分辨率的实验演示

作者在未校正的STEM中演示了深亚埃分辨率，在相同的探针形成条件下获得的叠相相图解析了单个W原子和Se柱，层叠记录的信息传输极限为0.44 Å空间分辨率提高了近四倍。在未校正的 STEM 中使用电子层叠记录实现的分辨率(0.44 Å)几乎与像差校正显微镜中的层叠记录分辨率(0.41 Å)相同，且超过像差校正的ADF-STEM的分辨率 (0.95 Å)。作者解析了达到了深亚埃分辨率的关键因素：1、使用高动态范围电子显微镜像素阵列探测器(EMPAD)进行全场层叠成像，收集并使用散射到深亚埃重建所需的大k向量的电子；2、发现混合状态层叠记录解释了探针的部分相干性。

图  未校正和像差校正STEM中扭曲双层WSe₂的ADF-STEM和层叠成像

会聚角的影响

作者通过证明亚埃电子层叠法可以在较宽的会聚角范围内实现，证明了它对几何像差的稳定性。使用三种不同的会聚角在未校正的STEM中收集了扭曲双层WSe₂的4D-STEM数据，然后重建了层叠相位物体和探针，层叠相位图像在所有三个会聚角上都实现了亚埃分辨率。

图  未校正显微镜中具有不同会聚角的扭曲双层WSe₂的电子层叠成像

未校正STEM中层叠描记法的关键参数

作者进一步详细探讨了相差、会聚角和探头尺寸对分辨率的影响，还进行了广泛的模拟，探索声子、探测器模糊、探测器尺寸和部分相干性的影响。数据表明，STEM中的会聚角可以广泛调整，同时实现亚埃空间分辨率。使用128像素探测器，在各种会聚角（5 mrad<a< 20 mrad）内，未校正和校正显微镜都获得了SSIM>0.8 的高质量原子分辨率图像。在高会聚角下，未校正STEM中层叠成像的限制是由4D-STEM探测器中有限数量的像素决定的。增加探测器尺寸可以扩展显微镜的类型和探测条件，从而产生高质量、高分辨率层叠重建。    

图  跨会聚角的亚埃分辨率的电子层叠术模拟

利用结构化探针的像差

最后，作者研究了如何利用像差来创建用于电子叠层成像的结构化STEM探针。作者确定了在扭曲双层MoSe₂的模拟4D-STEM数据集中哪些像差产生了最高质量的叠层重建。通过高斯过程的贝叶斯优化找到了产生具有最高SSIM的叠层图像的最佳探头像差。结果表明高重建质量需要真实空间中每个方向上足够的探针重叠，探头的结构也影响重建质量。    

图  利用像差优化电子层叠成像术的探针

参考文献：

KAYLA X. NGUYEN, et al. Achieving sub-0.5-angstrom–resolution ptychography in an uncorrected electron microscope. Science, 2024, 383(6685):865-870.

DOI: 10.1126/science.adl2029

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adl2029