1. Nature Biotechnology：冷冻电镜表征RNA的原子结构 目前人们开发了许多低温电子显微镜的谱图解析蛋白质结构的方法，但是这些方法在解析RNA结构中仍然具有挑战。有鉴于此，华中科技大学黄胜友、肖奕等开发了EMRNA技术，这种技术能够从低温电子显微镜的谱图中准确并且自动的对RNA结构全部的原子进行解析。1）EMRNA集成了基于深度学习的核苷酸检测、考虑序列和二级结构信息的三维骨架追踪和评分，以及RNA结构的全原子构建。作者在140个核苷酸数为在37和423区间内的RNA图谱进行结构解析，EMRNA的分辨率达到2.0–6.0 Å，并且将EMRNA与auto-DRAFTER、phenix.map_to_mode和CryoREAD技术的分辨率进行比较。EMRNA的中值精度为2.36 Å，TM-score得分为0.86。比较结果说明auto-DRRAFTER技术的分辨率为6.66 Å，TM-score得分为0.58。2）在构建的模型中，EMRNA表现了93.30%的高残基覆盖率和95.30%的序列匹配。phenix.map_to_mode的残基覆盖率仅为58.20%，序列匹配仅为42.20%，CryoREAD的高残基覆盖率仅为56.45%，序列匹配仅为52.3%。EMRNA技术具有速度快的优势，能够在3分钟内构建100个核苷酸数的RNA结构。 Li, T., He, J., Cao, H. et al. All-atom RNA structure determination from cryo-EM maps. Nat Biotechnol (2024)DOI: 10.1038/s41587-024-02149-8https://www.nature.com/articles/s41587-024-02149-82. Nature Nanotechnology：可编程分子电路与液滴微流体相结合的单酶功能分析 酶的数字定量涉及通过转化荧光底物来观察和计数被划分成微室的单个分子。这种基于线性信号放大的策略仅限于具有足够高周转率的几种酶。近日，巴黎文理研究大学Guillaume Gines报道了可编程分子电路与液滴微流体相结合的单酶功能分析。1) 作者将指数分子放大器的灵敏度与DNA-酶回路和液滴读出模块相结合，可以在单分子水平上检测任何D（R）NA相关的酶活性。作者将这种策略称为数字PUMA（可编程超灵敏分子放大器），并对十几种不同的酶进行了验证，其中包括许多催化速率较慢的酶。2) 通过实时监测单个酶分子的扩增反应，作者提取了催化剂群体中的活性分布，并揭示了在各种压力下的替代失活途径。数字PUMA将成为诊断或生物技术应用中精确酶定量的通用框架。Guillaume Gines, et al. Functional analysis of single enzymes combining programmable molecular circuits with droplet-based microfluidics. Nature Nanotechnology 2024 DOI: 10.1038/s41565-024-01617-1https://doi.org/10.1038/s41565-024-01617-13. JACS：表面活性剂胶束杂交合成自组装双肽纤维的动态不稳定性 超分子化学目前面临着控制微管动态不稳定性等非平衡动力学的挑战。在这项研究中，京都大学Itaru Hamachi，Ryou Kubota通过肽型超分子纳米纤维与表面活性剂胶束的杂交，探讨了动态不稳定性的出现。1）通过实时共聚焦成像，我们发现在纳米纤维中加入胶束后，纳米纤维的生长和收缩是同步但非同步的，在此过程中，纤维总数单调减少。2）这种动态现象出乎意料地持续了6天，并且不是由化学反应驱动的，而是由肽型纳米纤维和表面活性剂胶束之间的非共价超分子相互作用驱动的。这项研究展示了一种诱导自主超分子动力学的策略，这将为开发适用于生物医学和软机器人的软材料开辟可能性。Shogo Torigoe, et al, Emergence of Dynamic Instability by Hybridizing Synthetic SelfAssembled Dipeptide Fibers with Surfactant Micelles, J. Am. Chem. Soc., 2024https://doi.org/10.1021/jacs.3c145654. JACS：具有动态效应的超分子有机硼聚合物单晶-单晶光合作用 单晶有机聚合物的固态合成是高分子化学和材料科学中一个有吸引力和发展的研究领域。然而，光触发的包含有机硼骨架的结晶聚合物的拓扑化学合成尚未报道。在这里，根特大学Subhrajyoti Bhandary，Kristof Van Hecke描述了一个有趣的例子，单晶到单晶(SCSC)快速光合作用(发生在秒尺度上)两种结构不同的线性有机硼聚合物，由环境可持续的可见光/太阳光驱动，从相同的单体分子中获得。1）一种新设计的Lewis酸碱型分子B←N有机硼加合物(由有机硼核和萘乙烯基吡啶配体组成)以两种具有相同化学结构但不同三维结构拓扑的固态形式结晶，即单体1和单体2。2）1的溶剂化物无分子晶体通过不寻常的烯烃-萘环[2 + 2]环化进行拓扑化学光聚合，生成沿B←N键生长的单晶[3]-阶梯烷聚合物1P，伴随着瞬时和剧烈的宏观机械运动或光显著效应(如弯曲重塑和跳跃运动)。相比之下，由于烯烃双键之间快速的[2 + 2]环加成反应，2的可见光捕获单晶以SCSC方式定量聚合成B←N键稳定的聚合物2P。3）由于在晶体填料中存在溶剂化物分子，2晶体中的这种烯烃键被适当地预先组织为光反应。单晶2也表现出光动力学跳跃运动——响应可见光，但相对慢于晶体1。除了SCSC拓扑化学聚合和动态运动外，单体晶体及其单晶聚合物在可见光波长激发下都具有绿色发射和短时室温磷光特性。 Subhrajyoti Bhandary, et al, Single-Crystal-to-Single-Crystal Photosynthesis of Supramolecular Organoboron Polymers with Dynamic Effects, J. Am. Chem. Soc., 2024https://doi.org/10.1021/jacs.4c00978
5. AM：分子马达驱动光控逻辑门控K+通道用于癌症细胞凋亡
开发能够处理复杂的信息和逐步调节性质的人工离子转运系统对于深入理解天然通道蛋白(NCPs)微妙动态行为而言非常关键。有鉴于此，杭州师范大学刘俊秋教授、祝鼎成教授、闫腾飞教授和西北工业大学闫毅教授构建了基于包含分子马达的单链随机杂聚物的光控逻辑门控K+通道，其具有类似于多核处理器的性质，可逐步控制离子转运。1）实验以氧气、脱氧和不同波长的光作为输入信号，建立了由“YES”、“AND”、“OR”和“NOT”等门部件组成的复杂逻辑电路。研究发现，这些以K+转运效率为输出信号的逻辑电路能够在脂质体和癌细胞中实现“开”、“部分关”和“完全关”等多个状态的转换，从而进一步实现阶梯式抗癌治疗。2）实验结果表明，"ON"状态下的钾离子大量外流(7分钟内下降50%)能够显著诱导癌细胞凋亡。综上所述，该研究设计的逻辑门控策略能够帮助理解NCPs的潜在微妙机制，并有望用于治疗癌症或其他疾病。Cong Li. et al. Molecular Motor-Driven Light-Controlled Logic-Gated K+ Channel for Cancer Cell Apoptosis. Advanced Materials. 2024DOI: 10.1002/adma.202312352https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202312352
6. AM：人造骨用丝织物增强丝
不同身体部位的骨植入物需要不同的机械性能、尺寸和生物降解率。目前，生产与人骨完美兼容的人造骨仍然具有挑战性。西安工程大学Wei Fan和清华大学Yingying Zhang等报告了一种由真丝制成的丝织物增强丝材料（SFS），具有优异的生物相容性、成骨性和生物降解性，并展示了其作为骨植入材料的卓越性能。1）以脱胶蚕丝织物为增强材料，丝素为基体，采用简单的热压工艺制备丝素蛋白纤维。SFS作为一种自增强复合材料，由于基体和增强材料之间几乎完美的界面，具有优异的机械性能。更重要的是，它的机械性能、生物降解率和密度可以通过调整增强结构和增强物与基质的比例来定制，以符合人体不同部位的骨植入要求。此外，SFS可以促进成骨细胞的增殖和增加成骨活性，这是临床上使用的钛合金人工骨所不具备的。2）因此，SFS在医疗骨折修复领域具有取代传统金属或陶瓷植入物的巨大潜力。 L. Lu, et al, Silk-Fabric Reinforced Silk for Artificial Bones. Adv. Mater. 2024, 2308748.DOI: 10.1002/adma.202308748https://doi.org/10.1002/adma.202308748
7. AM：石墨烯和WS2单层之间的极端隔热和热传输机制的权衡
控制和理解纳米尺度的热流具有挑战性，但对基础科学和应用非常重要。二维（2D）层状材料或许为应对这些挑战提供了终极解决方案。尽管有报道称2D异质结构的热导率较低（几mW m−1 K−1），但由于各层之间近乎理想的接触，声子主导的热输运仍然很强。深圳技术大学Cun-Zheng Ning等通过将层间距离从完全接触增加到几纳米来实验性地探索热传输机制。1）作者证明WS2/石墨烯界面上声子主导的热导率随着层间距离的增加而进一步降低，直到空气主导的热导率再次增加。我们发现，两种热传导机制的折衷导致在2.11 nm处存在1.41×105 W m−1 K−1的最小热导率，这是先前报道的最小值的千分之二。2）作者的工作为工程隔热结构和理解最终小尺度下的热传输提供了有效的方法。R. Zhang, et al, Extreme Thermal Insulation and Tradeoff of Thermal Transport Mechanisms Between Graphene and WS2 Monolayers. Adv. Mater. 2024, 2313753.DOI: 10.1002/adma.202313753https://doi.org/10.1002/adma.2023137538. AEM：钾离子电池层状氧化物正极材料的Jahn-Teller效应钾离子电池（PIBs）由于其潜在的价格优势、丰富的钾资源可用性和较低的钾氧化还原电位，其可作为大规模电能存储系统中锂离子电池（LIBs）的有效替代品。近年来，用于PIBs的层状过渡金属氧化物由于其高理论容量、合适的电压范围和生态友好性而极具应用潜力。然而，由于Jahn-Teller效应引起的结构无序和不可逆相变的有害影响，KxMO2阴极在PIBs中的发展面临障碍。近日，澳门大学Kwun Nam Hui、东英吉利大学Kwan San Hui综述研究了钾离子电池层状氧化物正极材料的Jahn-Teller效应。 1) 作者简要描述了Jahn-Teller效应的起源和机制，并提出了缓解这一现象的原则。作者总结了PIB中KxMO2阴极的现状，强调了Jahn-Teller效应带来的挑战。2) 此外，作者还提出了一些有效策略，如成分调制、合成方法和表面改性，以减轻和抑制Jahn-Teller效应。这些策略为阴极材料的发展提供了宝贵见解，并为PIBs领域的未来研究奠定了基础。 Yunshan Zheng, et al. Insights into the Jahn-Teller Effect in Layered Oxide Cathode Materials for Potassium-Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2024DOI: 10.1002/aenm.202400461https://doi.org/10.1002/aenm.202400461
