Ni催化Nature Catalysis,黑磷Nature Materials|顶刊日报20240301
纳米人 纳米人 2024-03-08
1.Nature Catalysis:亚稳Ni-O物种调节甲烷干法重整催化反应的速率震荡

当异相催化剂处于催化活性状态,异相催化剂能够形成能够相互转化的亚稳结构(metastable structure)。这种亚稳结构起到与催化功能不同的其他作用。
        
有鉴于此,柏林弗利兹-哈伯研究所Thomas Lunkenbein、Luis Sandoval-Diaz等报道通过环境SEM、近常压XPS等表征技术以及在线产物探测和理论计算等方法,研究甲烷干法重整催化反应中Ni催化剂形成的氧亚稳态物种起到的作用。
          
本文要点:
1)提出解离的CO2吸附分子对于调控催化剂表面氧物种以及活化CH4的关键作用,而且发现甲烷干法重整催化反应的速率震荡现象是因为亚稳态的氧物种起到不同催化作用(包括表面氧原子、亚表面氧、体相NiOx)。
          
2)这项研究有助于研究人员对催化活性相关的波动状态的催化剂表面区域进行定位。这项研究展示催化剂的亚稳态和对催化剂的原位分析的重要性,而且有助于催化剂体系的设计。
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参考文献:
Sandoval-Diaz, L., Cruz, D., Vuijk, M. et al. Metastable nickel–oxygen species modulate rate oscillations during dry reforming of methane. Nat Catal 7, 161–171 (2024)
DOI: 10.1038/s41929-023-01090-4
https://www.nature.com/articles/s41929-023-01090-4
                    
2.Nature Catalysis:单原子电催化剂描述符
研究人员广泛的将描述符(descriptor)概念用于描述和评价各种各样的异相催化剂的结构-性能关系,此外将描述符用于探索高活性的单原子催化活性位点。
          
有鉴于此,内布拉斯加大学林肯分校曾晓成、北京化工大学曹达鹏、程道建等报道基于机器学习模型鉴定单原子催化剂的关键特点,重新对之前发现的φ描述符(Nat. Catal. 1, 339–348 (2018))进一步的研究,并且提出了φ′描述符进行改进石墨烯基底单原子ORR电催化剂的催化活性。

本文要点:
1)发展的φ′描述符不仅能够用于描述各种实验报道的单原子催化剂活性趋势,而且有助于发展Fe-吡啶/吡咯-4N(ORR电催化)、Co-吡啶/吡咯-4N(OER)等新型单原子电催化剂替代商业化的贵金属催化剂(比如Pt/C和IrO2)。

2)作者发现φ′描述符能够广泛的对尺寸较小、中等尺寸、较大尺寸的单原子大环配合物的催化活性进行矫正。
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参考文献
Xu, H., Cheng, D., Cao, D. et al. Revisiting the universal principle for the rational design of single-atom electrocatalysts. Nat Catal 7, 207–218 (2024)
DOI: 10.1038/s41929-023-01106-z
https://www.nature.com/articles/s41929-023-01106-z    
          
3.Nature Materials:晶种法生长黑磷单晶纳米带
二维材料目前是解决纳米电子学面临的挑战,以及探索新型物理现象的重要研究前沿。在各种二维材料中,黑磷具有可调的能带结构,同时具有高迁移率,因此被认为是最有前途的二维材料。尤其是黑磷纳米带表现出优异的静电栅极控制能力,可以减轻纳米晶体管的短沟道效应。但是目前如何控制合成黑磷纳米带仍然未曾解决。

有鉴于此,复旦大学张远波郑长林Yichen Song深圳先进研究院丁立平中国科学技术大学陈仙辉实现在绝缘衬底上直接生长大面积黑磷纳米带。

本文要点
1)作者使用黑磷纳米颗粒作为种子进行化学气相传输生长,得到仅沿着[100]晶体方向生长的均匀单晶黑磷纳米带。通过理论计算发现锯齿形边缘的自发钝化是生成一维结构的关键。

2)基于单个黑磷纳米带构筑场效应晶体管器件的开关比高达~104,说明黑磷纳米带具有良好半导体特征。这些结果展示了黑磷纳米带在纳米电子器件领域的前景,同时为研究黑磷的奇异物理现象提供帮助。    
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参考文献
Wang, H., Song, Y., Huang, G. et al. Seeded growth of single-crystal black phosphorus nanoribbons. Nat. Mater. (2024)
DOI: 10.1038/s41563-024-01830-2
https://www.nature.com/articles/s41563-024-01830-2
          
4.Nature Commun:原位电化学处理优化Cu的CO2/CO电催化制备C2+
Cu电催化CO2还原反应能够生成多碳(C2+)产物,但是Cu(111)等晶面在电催化还原CO2反应过程中的热力学更倾向于生成C1产物,因此电催化还原CO2的反应制备C2+化学品的效率非常低。
          
有鉴于此,上海交通大学Jun Li、天津大学梁红艳、多伦多大学David Sinton等通过电化学还原Cu晶面工程策略,使得Cu的优选暴露晶面为Cu(100)。    
          
本文要点:
1)在预催化剂原位处理过程中,催化剂发生结构演变,有机磷配体能够降低Cu还原的动力学过程,并且有助于CO、OH-的生成和吸附,因此能够调控Cu(100)晶面重构。

2)通过这种原位电化学处理的Cu催化剂的电催化CO2和CO生成C2+的电流密度都能够达到>500 mA cm-2,法拉第效率达到>83 %。当500 mA cm-2电流密度连续工作150 h,整个体系的能量效率仍达到37 %,单程碳效率高达95 %。
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参考文献
Yao, K., Li, J., Ozden, A. et al. In situ copper faceting enables efficient CO2/CO electrolysis. Nat Commun 15, 1749 (2024)
DOI: 10.1038/s41467-024-45538-y
https://www.nature.com/articles/s41467-024-45538-y
              
5.Nature Commun.:热如何在液体3He中传播
在朗道的费米液体图中,输运由准粒子之间的散射控制。正常的液体3He符合这个图,但只是在非常低的温度下。
          
巴黎文理研究大学Kamran Behnia等表明与标准行为的偏差伴随着费米子-费米子散射时间低于普朗克时间,并且这种量子液体的热扩散率受基本物理常数设定的最小值限制,并在经典液体中观察到。
          
本文要点:
1)这表明集体激发(一种声音模式)是热量的载体。作者认为这种模式的波矢为2kF,平均自由程等于德布罗意热长度。这将提供具有T 1/2温度依赖性的额外传导通道,与实验观察到的相匹配。
          
2)如果热导率是两种贡献的总和:一种是准粒子的贡献(随温度的倒数变化),另一种是声音的贡献(随温度的平方根变化),则可以计算0.007 K至3 K的实验数据,误差为10%。
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参考文献:
Behnia, K., Trachenko, K. How heat propagates in liquid 3He. Nat Commun 15, 1771 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-46079-0
https://doi.org/10.1038/s41467-024-46079-0
          
6.Nature Commun.:用于智能成像的可重构钙钛矿X射线探测器
X射线检测广泛应用于各种应用中。然而,为了满足对高图像质量和高精度诊断的需求,原始数据增加,并在数据传输和功耗方面对传统X射线检测硬件提出了挑战。    
          
华中科技大学Guangda Niu等提出了一种基于CsPbBr3单晶探测器的X射线探测器内计算方案。
          
本文要点:
1)该方案具有方便的极性可重构性、良好的线性动态范围和鲁棒的稳定性。该探测器具有稳定的无陷阱器件结构,并实现了106 dB的高线性动态范围。因此,该探测器可以实现数据压缩比约为50%的边缘提取成像,还可以通过编程和训练以100%的高精度执行模式识别任务。
          
2)作者的研究表明,X射线探测器内计算可用于灵活和复杂的场景,使其成为智能X射线成像的一个有前途的平台。
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参考文献:
Pang, J., Wu, H., Li, H. et al. Reconfigurable perovskite X-ray detector for intelligent imaging. Nat Commun 15, 1769 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-46184-0
https://doi.org/10.1038/s41467-024-46184-0
          
7.Joule:低温全固态电池的材料和化学设计
全固态电池(ASSB)由于其特殊的安全特性和高理论能量密度而受到了人们的极大关注。虽然ASSB在中高温下具有优异的电化学性能,但其电化学性能在寒冷环境中显著退化,其潜在机制尚不明确。近日,东方理工大学孙学良院士、中国科学院Wu Fan、Wang Changhong综述研究了ASSB的离子传输动力学,并强调了它们在低温下面临的挑战。
   
本文要点:
1) 作者研究了微观动力学过程,包括锂离子在固体电解质中的迁移、界面电荷转移和体电极扩散。作者概述了低温ASSB对固体电解质、界面和电极的关键挑战和具体要求。

2) 作者综述了低温下高性能ASSB的一系列材料和化学设计策略。最后,作者提出了提高低温ASSB性能的未来研究方向。该综述旨在为提高ASSB的低温性能提供全面的理解和重要的见解。
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参考文献:   
Pushun Lu et.al Materials and chemistry design for low-temperature all-solid-state batteries Joule 2024
DOI: 10.1016/j.joule.2024.01.027
https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.01.027
          
8.Nano Lett:超亮绿色发射纳米点用于实现精准的生物可视化
设计用于制备具有水分散性和生物相容性的荧光探针的通用方法能够促进多种生物可视化应用的发展。有鉴于此,南京工业大学董晓臣教授和东南大学吴富根教授报道了一种金属促进的方法,即通过一步溶剂热处理孟加拉玫瑰红,乙醇和多种金属离子来制备超明亮的绿色发射纳米点。
 
本文要点:
(1)这些掺杂金属的纳米点能够表现出良好的水分散性和超高的光致发光量子产率(PLQYs)(例如,掺杂铁的纳米点(FeNDs)的PLQY为97%)以及较低的光毒性。由于金属离子具有配位作用,因此FeNDs可实现对谷胱甘肽的检测,并且能够表现出优异的检测性能。

(2)得益于氯化物基团对内质网(ER)的高亲和力,FeNDs能够作为一种具有长期ER成像性能(FeNDs:>24 h,商业化的ER示踪器:约1小时)和极佳的光稳定性的ER示踪器,其可以在活体秀丽隐杆线虫中实现组织可视化。综上所述,该研究设计的金属掺杂纳米点构建策略是一种通用的纳米点制备方法,有望为实现多种生物可视化应用提供新的思路。    
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参考文献:
Yuxin Guo. et al. Ultrabright Green-Emissive Nanodots for Precise Biological Visualization. Nano Letters. 2024
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04520
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c04520

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