1.中科大Nature Chemistry：光活性粘结剂构筑水凝胶可逆组装体刺激响应下能够程序形貌改变的功能水凝胶是构筑具有前景的构筑柔性机器人、四维打印、生物医药器件、人工智能体系的材料。但是目前这些应用需要人们发展结构复杂并且具有结构可重构能力和功能订制能力的异相结构水凝胶材料。有鉴于此，中国科学技术大学吴思等报道通过光控制金属的聚合物(metallopolymer)粘接剂可逆的粘接水凝胶结构单元并且组装为水凝胶。1）含有金属的聚合物粘结剂能够通过金属-配体配位化学键和聚合物分子链的纠缠作用，将单独的水凝胶结构之间紧密连接。得到的具有温度响应结构和pH响应结构的水凝胶具有随着外部刺激作用下控制形貌/运动变化的能力。 2）在光照射作用下，含金属的聚合物粘结剂发生响应，导致水凝胶组装体解除组装结构。在加热处理过程中，解除组装的水凝胶结构能够重新组装形成水凝胶。这种水凝胶形貌改变和结构的重新组装的能力和功能使得作者能够对水凝胶组装材料的功能进行设计。通过可逆变化的粘结剂设计的结构可变水凝胶组装体有助于设计智能材料和柔性机器人。 Liu, J., Huang, YS., Liu, Y. et al. Reconfiguring hydrogel assemblies using a photocontrolled metallopolymer adhesive for multiple customized functions. Nat. Chem. (2024)DOI: 10.1038/s41557-024-01476-2https://www.nature.com/articles/s41557-024-01476-22.Nature Chemistry：合成含卟啉的石墨烯纳米带石墨烯纳米带是宽度为纳米的石墨烯材料，石墨烯纳米带是具有前景的制备电子器件材料。目前人们报道了许多石墨烯纳米带材料，但是仍未曾发展一种规模化合成骨架结构的特定位置精确安装杂环芳烃结构的石墨烯纳米带材料的方法。而且通过在特定位置精确安装杂环芳烃能够调控石墨烯纳米带材料的光学、电子学、磁性等特点。有鉴于此，牛津大学Harry L. Anderson、Lapo Bogani、Qiang Chen等报道溶液相合成含有稠环卟啉的石墨烯纳米带（PGNR, porphyrin-fused graphene nanoribbon）。1）合成的PGNR材料含有稠环金属卟啉结构单元，石墨烯纳米带的链长度达到100 nm，光学带隙仅为~1.0 eV，电荷迁移率达到400 cm2 V-1 s-1。2）将PGNR材料制备双极性晶体管，表现了具有前景的开关行为，多库伦金刚石构筑单电子晶体管。这些研究结果说明通过将卟啉安装在石墨烯纳米带上有助于开发电子结构和磁性可调控的π拓展纳米结构材料。Chen, Q., Lodi, A., Zhang, H. et al. Porphyrin-fused graphene nanoribbons. Nat. Chem. (2024) DOI: 10.1038/s41557-024-01477-1https://www.nature.com/articles/s41557-024-01477-13.清华/中科大Nature Physics：通过量子纠错保护逻辑量子位之间的纠缠纠缠是量子计算、密码学和传感领域最重要的资源之一。然而，纠缠也是脆弱的，其潜在优势在实验中受到退相干效应的阻碍。鉴于此，来自清华大学Luyan Sun、Weiting Wang,中国科学技术大学Chang-Ling Zou等人研究发现，通过将量子信息编码为空间分离的微波模式，实现了具有玻色子量子模块的纠缠逻辑量子位。1) 该研究表明，纠缠受到重复量子纠错的保护，与未受保护的量子比特相比，纠缠逻辑量子位的相干时间提高了45%；2) 此外，该研究证实，通过对每个逻辑量子位进行独立的误差检测和后选，纯化的纠缠逻辑量子位违反贝尔不等式，从而导致测量的贝尔信号超过经典界，同时，该受保护的纠缠逻辑量子位可以应用于未来量子基础的探索和量子网络的应用。 Cai, W., Mu, X., Wang, W. et al. Protecting entanglement between logical qubits via quantum error correction. Nat. Phys. (2024).10.1038/s41567-024-02446-8https://doi.org/10.1038/s41567-024-02446-84.Nature Commun.：不同结构Fe单原子位点配合增强ORR催化具有多级孔结构的M-N-C催化剂是非常好的ORR催化剂结构。但是催化剂的异质性（单个催化位点或者含有相互作用的催化位点），导致人们对于决定催化剂性能的位点结构并不清楚。有鉴于此，中国石油大学柳云骐、潘原等报道在微孔和介孔内含有密集Fe原子的多级结构单原子Fe催化剂，Fe SAs-HP催化剂具有优异的ORR催化活性。 1）制备的单原子Fe催化剂半波电位0.94 V，在0.8 V的TOF达到5.99 e-1 s-1 site-1。理论计算模拟结果说明介孔Fe-N4位点是真实的催化活性位点，并且通过与之相邻的微孔Fe单原子位点实现调节长程电子结构，有助于O2的活化和关键中间体*OH的脱附。2）通过原位表征结果说明在工况条件下Fe催化位点从Fe-N4变为Fe-N3。本文研究结果说明多级孔结构的多个Fe-N4位点之间增强催化活性的作用。Zhang, P., Chen, HC., Zhu, H. et al. Inter-site structural heterogeneity induction of single atom Fe catalysts for robust oxygen reduction. Nat Commun 15, 2062 (2024) DOI: 10.1038/s41467-024-46389-3https://www.nature.com/articles/s41467-024-46389-35.Angew：精确调控CoN4位点电子结构设计ORR催化剂通过无需通过热解合成结构明确的催化活性位点是研究ORR催化活性与催化位点配位环境关系的有效策略。有鉴于此，皇家墨尔本理工大学马天翼、三峡大学叶立群、黄妞等通过钴金属盐与修饰各种取代基（phen(X), X=OH, CH3, H, Br, Cl）的1,10-邻二氮菲配体在共价三嗪框架材料上螯合，合成了一系列具有CoN4位点的模型电催化剂，这种电催化剂具有非平面的对称配位结构，而且具有优异的电催化ORR性能。1）通过调节phen配位取代基的给电子/拉电子效应，能够控制CoN4位点的电子密度。这项结果在CoN4催化剂的催化活性与1,10-邻二氮菲配体取代基的供电子效应之间建立关系。2）含有OH供电子基团的BCTF-Co-phen(OH)催化剂表现最好的ORR催化活性，半波电位达到0.80 V，在0.8 V的碱性电解液环境的TOF达到47.4×10-3 Hz。 Minghui Lv, Cheng-Xing Cui, Niu Huang, Mingzhu Wu, Qiao Wang, Tao Gao, Yong Zheng, Wei Liu, Yingping Huang, Hui Li, Tianyi Ma, Liqun Ye, Precisely engineering asymmetric atomic CoN4 by electron donating and extracting for oxygen reduction reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202315802https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2023158026.Angew：可成像示踪的酶促纳米马达的超分子模块化组装自推进微纳米马达（MNMs）在生物医学、传感和环境修复等方面具有巨大的应用潜力。在过去的十年内，已有多种策略或技术被用于制备和功能化纳米材料。然而，目前已有的制备策略通常是遵循基于特定任务的预设计方法，在多种微/纳米载体上引入预期的功能部件，但仍缺乏通用的平台和共同特性，使其难以在不同的场景进行应用。有鉴于此，哈尔滨工业大学（深圳）马星教授、厦门大学鄢晓晖教授和吉林大学杨英威教授开发了一种基于主-客体化学的模块化组装策略，该策略能够根据不同的应用场景、通过使用通用的组装平台按需构建装配有合适的驱动和成像模块、可成像示踪的纳米马达。1）研究发现，这些组装的纳米马达能够在酶促反应的驱动下表现出增强的扩散行为。此外，负载的成像模块可被用于动态地示踪这些组装的纳米马达在体内和体外的成群运动行为。2）综上所述，该研究设计的基于主-客体相互作用的模块化组装策略能够为简便、可控地构建多功能微纳米材料提供一种通用的方法，有望进一步推动具有可编程功能的微纳米材料系统的发展。 Zihan Ye. et al. Supramolecular Modular Assembly of Imaging-Trackable Enzymatic Nanomotors. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202401209https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024012097.JACS：原子级精确纳米团簇的有机-无机混合玻璃有机-无机原子级精确纳米团簇为建立混合凝聚态物质的结构-性能联系提供了不可或缺的构建模块。然而，配体保护的纳米簇固体的坚固玻璃尚未得到证实。有鉴于此，阿卜杜拉国王科技大学Osman M. Bakr，汉堡大学Mehmet Bayindir展示了由膦配体（PR3）协调的[Cu4I4(PR3)4]立方烷纳米团簇在空气中形成坚固的熔融淬火玻璃，具有可逆的晶体-液体-玻璃转变。1）保护性膦配体对玻璃形成机制产生关键影响，调节玻璃的物理性能。采用乙基二苯基膦纳米团簇的混合玻璃 [Cu4I4(PPh2Et)4] 表现出卓越的光学特性，包括在可见光和近红外波长下的透射率 >90%、可忽略不计的自吸收、接近一致的量子产率和高光屈服。2）实验和理论分析表明，[Cu4I4(PPh2Et)4]纳米团簇（即碘桥四核立方烷）的结构完整性在玻璃态下得到了完全保存。[Cu4I4(PPh2Et)4] 玻璃中发现的强纳米团簇内 CH−π 相互作用以及随后结构振动的减少导致其发光性能增强。此外，这种高度透明的玻璃能够在玻璃化转变温度以上拉制的光纤中实现高性能的 X 射线成像和低损耗波导。“纳米簇玻璃”的发现为解开玻璃形成机制和设计先进光子学的明确构建模块的新型发光玻璃开辟了道路。 Chunwei Dong, et al, Organic−Inorganic Hybrid Glasses of Atomically Precise Nanoclusters, J. Am. Chem. Soc., 2024https://doi.org/10.1021/jacs.3c122968.Nature Review Chem：溶剂对阴离子识别的影响阴离子识别技术对于环境、医疗、工业等广泛的领域非常重要，近期阴离子识别领域的发展更多的关注在溶液体系或者薄膜体系具有前景的设计合成主体以及新型超分子结构。目前溶液相体系的阴离子识别性能仍是个巨大挑战。对于发展一种高效选择性的阴离子识别体系，理解和认识体相或局部溶剂对于阴离子识别的影响是非常必要的。有鉴于此，牛津大学Jason J. Davis等从实验和理论角度对这些方面进行总结讨论。对研究关于阴离子结合体系提出溶剂效应的影响的相关模型进行介绍，讨论在极性溶剂体系如何保证较强的阴离子结合，提出了可能有助于解决阴离子识别领域溶剂效应的材料合成设计方法。 1）溶剂效应对于阴离子识别的影响非常大，作者认为溶剂效应是发展新型材料以及阴离子识别理论模型的中心。虽然人们开始考虑客体分子水化的特征，并且由此提出能够在给定溶剂体系预测结合行为的Hofmeister效应。此外人们提出了多种效应能够克服溶剂效应对阴离子识别的影响，包括实现更好的选择性结合以及对溶剂化阴离子的结合。2）发展的技术包括借助机械化学键构筑阴离子识别空腔结构进行可逆的卤离子识别。人们提出通过保留部分溶剂化球稳定主客体复合物的方式避免溶剂化对阴离子识别的影响。通过理解局部溶剂或者体相介电效应，以及进行设计具有排斥溶剂结合位点的设计理念有助于发展能够在极性溶剂体系进行检测阴离子的材料。Patrick, S.C., Beer, P.D. & Davis, J.J. Solvent effects in anion recognition. Nat Rev Chem (2024)DOI: 10.1038/s41570-024-00584-4https://www.nature.com/articles/s41570-024-00584-4
