1.Angew：Ni₃N-Co₃N电催化制氢耦合肼分解

通过电解水得到高纯度和高能量密度的绿氢是具有前景的技术，但是目前这项技术面临着电催化剂价格和高能量消耗的问题导致无法大规模应用的问题。

有鉴于此，大连理工大学杨明辉等合成高性能双金属电催化剂，通过电催化制氢与肼降解反应结合实现了电催化制氢的难题。

本文要点：

1）通过Ni₃N和Co₃N构筑双相金属氮化物催化剂，Ni₃N和Co₃N之间具有较高的晶格匹配，电子富集的Ni₃N和缺电子的Co₃N形成增强的电场，而且催化剂中引入Mn作为驱动电场功能激活电子重新分布。

2）制备的Mn@Ni₃N-Co₃N/NF双功能电催化剂在0.49 V达到工业量级电流密度500 mA cm^-2，与传统的电解水相比能量消耗降低53.3 %。这项研究有助于促进金属氮化物电催化剂的发展，而且为低价格制氢技术和环境保护提供前景。    

参考文献：

Xiaoli Wang, Huashuai Hu, Xiaohui Yan, Zhaorui Zhang, Minghui Yang, Activating Interfacial Electron Redistribution in Lattice-matched Biphasic Ni3N-Co3N for Energy-efficient Electrocatalytic Hydrogen Production via Coupled Hydrazine Degradation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202401364

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202401364

2.JACS：Cu-OFF/ERI高活性催化NH₃-SCR    

Cu-SSZ-13是一种成功商业化的NH₃催化氧化（NH₃-SCR）催化剂用于消除汽车尾气的NO_x。通常Cu-SSZ-13的合成过程需要有毒并且价格高昂的有机模板剂，因此发展一种不需要有机模板剂的合成路线并且得到比Cu-SSZ-13更加优异的性能具有学术和工业的重要意义。

有鉴于此，天津大学刘庆岭、吉林大学于吉红院士、天津工业大学梅东海等通过一种不需要有机模板剂的合成方法合成含有OFF和ERI互插的Cu-T分子筛，Cu-T分子筛的性能比Cu-ERI和Cu-OFF和Cu-SSZ-13更好。

本文要点：

1）结构表征和理论计算模拟结果说明OFF和ERI的共生结构有助于Cu²⁺分布在6MR位点，因此Cu-T的水热稳定性比Cu-ERI或Cu-OFF更好。令人惊奇的是Cu-T在水热老化处理后的低温催化活性显著增强，然而Cu-ERI或Cu-OFF在水热老化处理后的催化活性降低。

2）通过原位DRIFT表征和DFT计算，说明Cu-T能够在水热老化处理后表现更好催化活性的原因是Cu-T的ERI结构内生成Cu_xO_y物种位点能够通过与Brønsted位点配合从而快速的生成NH₄NO₃。Cu-T催化剂比Cu-SSZ-13相比具有较宽的温度窗口。这项工作有助于通过共生分子筛方式设计高性能的NH₃-SCR催化剂。    

参考文献：

Jinfeng Han, Junyan Li, Wenru Zhao, Lin Li, Mengyang Chen, Xin Ge, Sen Wang, Qingling Liu*, Donghai Mei*, and Jihong Yu*, Cu-OFF/ERI Zeolite: Intergrowth Structure Synergistically Boosting Selective Catalytic Reduction of NO_x with NH₃, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13855

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13855

3.JACS：单原子合金氧化物上硝酸盐还原为氨的热增强接力电催化    

电化学硝酸盐还原反应（NO₃RR）有望将含氮污染物转化为有价值的氨产品。然而，传统电催化在有效驱动NO₃RR复杂的八电子和九质子转移过程的同时还面临着与析氢反应竞争的挑战。

在这项研究中，四川大学李盼盼，电子科技大学晋兆宇，德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华等人提出了镍改性氧化铜单原子合金氧化物纳米线上硝酸盐-氨转化的接力电催化。

文章要点

1）该催化剂提高了氨生产性能，与可逆氢电极相比，在升高的电池温度下，法拉第效率约为 80%，+0.1 V 时的产率为 9.7 mg h⁻¹ cm⁻²。此外，这种接力电催化系统在模拟工业废水处理中表现出令人卓越的稳定性、抗干扰性以及有利的能耗和温室气体排放。

2）原位表征进一步证实，在 Ni 位点形成的活性氢物质优异的接力促进了 Cu 表面吸附 *NO_x 加氢的热场耦合电催化。理论计算进一步支持了 Ni₁Cu 模型催化剂上 NO₃RR 接力催化机制的热力学和动力学可行性。

这项研究引入了一种概念性的热电化学方法，用于复杂催化过程的协同调节，突出了多场耦合催化在推进可持续能源驱动的化学合成技术方面的潜力。    

参考文献：

Kui Liu, et al, Thermally Enhanced Relay Electrocatalysis of Nitrate-to-Ammonia Reduction over Single-Atom-Alloy Oxides, J. Am. Chem. Soc., 2024

https://doi.org/10.1021/jacs.4c00429

4.JACS：通过多目标优化在广泛成分空间中发现高熵合金电催化剂

高熵合金（HEA）是一类非常有前途的电催化材料，因为其独特的活性位点分布打破了限制传统过渡金属催化剂活性的线性关系。现有的基于贝叶斯优化 (BO) 的虚拟筛选方法将催化活性作为唯一目标，相应地倾向于识别不太可能实现熵稳定的有前途的材料。

基于此，为了深入研究更高维的组成空间，选择组成元素，并发现具有多种所需特性的新型催化剂，拜罗伊特大学Johannes T. Margraf提出了一个数据高效的多目标 BO 框架，允许沿着 Pareto 前沿进行不同的权衡。    

文章要点：

1）作为展示，研究人员重点关注用于氧还原反应 (ORR) 的 HEA 电催化剂的发现，其成分最多包含 10 种元素。当假设摩尔分数步长为 1% 时，这相当于大约 4.3 × 10¹² 个可能的 HEA，因此比 5 元素空间 (4.6 × 10⁶ ) 大 6 个数量级。

2）研究人员在这个巨大的设计空间中同时优化催化活性、成本效益和混合熵，并提出了一些有前途的 HEA。研究结果凸显了机器学习代理模型驱动的多目标优化在材料发现方面的前景。

参考文献：

Wenbin Xu, et al, Discovering High Entropy Alloy Electrocatalysts in Vast Composition, Spaces with Multiobjective Optimization, J. Am. Chem. Soc., 2024

https://doi.org/10.1021/jacs.3c14486

5.Nature Commun：丰富Cu/Zn-Ov-Ce位点Ce-CuZn催化CO₂加氢制甲醇

CO₂加氢催化制备化学品和燃料是能够实现碳中和目标的重要方法，这需要人们理性设计催化剂的化学结构和催化活性位点发展高性能催化剂。

有鉴于此，中国科学院大连化物所刘健、中国科学技术大学同步辐射实验室姜政、太原理工大学章日光、萨里大学Melis Seher Duyar等报道通过Cu和Zn取代Ce-MOF构筑丰富Cu/Zn-O_v-Ce催化活性位点的Ce-CuZn催化剂，当催化反应温度为260 ℃，这种Ce-CuZn催化剂的甲醇选择性高71.1 %，甲醇的产率达到400.3 g kg_cat^-1 h^-1，而且催化剂的稳定工作时间长达170 h。

本文要点：

1）通过控制实验和DFT理论计算，验证说明Cu和Zn引入CeO₂，并且产生丰富的氧缺陷位点，这有助于H₂解离反应的能量变化，通过反应过程生成甲酸盐中间体改善CO₂加氢催化活性。

2）这项工作有助于精确调控催化活性位点的方式构筑多金属的高性能制备甲醇催化剂。

参考文献：

Ye, R., Ma, L., Mao, J. et al. A Ce-CuZn catalyst with abundant Cu/Zn-O_V-Ce active sites for CO₂ hydrogenation to methanol. Nat Commun 15, 2159 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-46513-3

https://www.nature.com/articles/s41467-024-46513-3

6.Nature Catalysis综述：锂介导电催化还原氮气制氨

锂介导氮还原反应（LiNRR）能够在温和的反应条件制备氨，这种电化学反应过程与固体-电解液界面相（电解液在锂金属表面还原分解形成纳米钝化层）密切相关。固体-电解液界面相在具有反应性的金属表面形成独特的纳米结构环境，这种界面相结构对产物的选择性密切相关。    

有鉴于此，加州理工学院Karthish Manthiram等综述目前锂金属介导氮气还原制备氨的反应发展情况，特别对固体-电解液界面相的最新认识进行总结。

本文要点：

1）作者系统分析目前固体-电解液界面相上观测发现的化学物种和反应情况，并且对动力学模型和传输模型的重要发展进行总结讨论，以及阴极和阳极反应情况。

2）对不同电解液的情况下氮气还原合成氨的选择性和速率趋势进行总结，对电池的设计和操作条件进行讨论，对发展锂介导氮还原制氨的进一步发展的可能机会。

参考文献：    

Chang, W., Jain, A., Rezaie, F. et al. Lithium-mediated nitrogen reduction to ammonia via the catalytic solid–electrolyte interphase. Nat Catal (2024)

DOI: 10.1038/s41929-024-01115-6

https://www.nature.com/articles/s41929-024-01115-6

7.Nature Chemical Engineering：使用电化学工具分析非共价相互作用

虽然非共价成键相互作用是常见现象，但是通常在化学工程领域广泛应用的主要是能够通过光谱分析的非共价相互作用。因此人们需要发展非共价相互作用的表征新原理和新技术，从而能够对非共价相互作用的详细机理进行研究，并且探索其潜在的应用。

有鉴于此，西北大学J. Fraser Stoddart、清华大学张强等报道非共价相互电化学技术的实用性表征技术。

本文要点：

1）电化学表征技术给出的非共价相互作用表征结果比光谱表征技术更加精确，而且电化学非共价相互作用的表征技术能够对微弱的信号进行纪录和识别，并且通过这种表征技术发现未曾预料的比例为2:1的主客体复合物。

2）电化学表征技术能够对非共价相互作用的多种性质进行表征，而且电化学表征技术有助于设计/筛选主客体复合物是否能够作为催化剂。

此外，作者在充放电电池中实现了495 Wh kg^-1的能量密度。这种电化学分析技术为理解超分子研究提供新型方法，而且有助于将非共价相互作用化学更接近实际应用场景。

参考文献：

Zhao, CX., Li, XY., Han, H. et al. Analytical noncovalent electrochemistry for battery engineering. Nat Chem Eng 1, 251–260 (2024)

DOI: 10.1038/s44286-024-00038-0

https://www.nature.com/articles/s44286-024-00038-0

8.ACS Nano：自佐剂聚胍纳米疫苗用于癌症免疫治疗    

纳米疫苗能够利用固有的免疫系统诱导产生肿瘤特异性免疫应答，是一种极具发展前景的肿瘤免疫治疗策略。然而，传统疫苗的设计较为复杂，且需要同时负载抗原和佐剂，导致疫苗的大规模生产受到了很大的限制。

有鉴于此，沈阳药科大学孙进教授、罗聪教授和新加坡国立大学陈小元教授利用支化型聚胍(PolyGu)纳米疫苗开发了一种将佐剂功能整合到递送载体中的肿瘤纳米疫苗平台。

本文要点：

1）实验利用多种不同的胍基对聚乙烯亚胺(PEI)进行修饰，从而构建了该纳米疫苗，其能够将PEI的细胞毒性转化为固有免疫激活。研究发现，基于聚苯基双胍(Poly-PBG)的PolyGu纳米疫苗能有效刺激树突状细胞，并通过TLR4和NLRP3通路促进其成熟，进而表现出强大的体内免疫活性。

2）实验结果表明，PolyGu可显著地抑制肿瘤生长，有效延长小鼠的生存期，并且其在构建更强效的mRNA纳米疫苗方面也具有重要的应用前景，能够为制备个性化癌症疫苗提供新的平台。综上所述，该研究工作开发了一种自佐剂纳米疫苗新范式，有望进一步推动癌症免疫治疗的临床应用。    

参考文献：

Xuanbo Zhang. et al. Self-Adjuvanting Polyguanidine Nanovaccines for Cancer Immunotherapy. ACS Nano. 2024

DOI: 10.1021/acsnano.3c11637

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c11637