1.Nature Sustainability：高效渗透动力生产绿色氢气氢能是一种清洁能源载体，已成为电力行业脱碳和迈向更可持续未来的一种有效解决方案。然而，其生产严重依赖化石燃料，这迫切需要优先从可再生能源中获取绿色氢气。近日，复旦大学孔彪等人利用高效渗透动力生产绿色氢气。1) 作者利用海水和淡水之间的渗透能直接产生氢气，并通过高性能离子交换膜和电催化电极的串联，以设计用于收集渗透能并驱动氢气生产。2) 该集成装置在人工盐度梯度下具有超过300 l m−2 h−1的碱性析氢速率， 并且可连续运行超过12天。该研究为通过可再生能源生产氢气提供了一条可行途径。Qirui Liang et.al Efficient osmosis-powered production of green hydrogen Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-024-01317-7https://doi.org/10.1038/s41893-024-01317-72.Nature Commun：单原子Mo超薄高熵合金应力增强电催化 精确的将单原子位点和高熵合金进行结合进行设计电催化剂受到能源催化转化领域的广泛关注，但是如何将单原子位点和高熵合金结合具有非常大的挑战和难度。有鉴于此，哈尔滨工业大学于永生、杨微微，北京大学郭少军等报道含有Mo单原子的PdPtNiCuZn高熵合金纳米片催化剂，这种催化剂具有Pt-Pt组装体，同时具有拉伸应力，在电催化甲醇氧化反应中表现优异的性能。1）合成的Mo1-PdPtNiCuZn催化剂实现了优异的质量活性（24.55 A mgPt-1, 11.62 A mgPd+Pt-1），而且表现优异的持久性。Mo单原子具有亲氧性，从而能够调节高熵纳米片的Pt单原子位点的电子结构，并且阻碍形成CO吸附物种，调节反应通过甲酸过程。Mo作为促进剂以及高熵纳米片具有的拉伸应力协同的改善中间体物种吸附，从而使得该反应在能量上更有优势，而且降低甲醇氧化反应的能垒。2）这项工作有助于设计原子结构精确催化剂位点，发展了单原子调节高熵合金的新方式，为设计耐CO毒化的电催化剂提供新方法。 He, L., Li, M., Qiu, L. et al. Single-atom Mo-tailored high-entropy-alloy ultrathin nanosheets with intrinsic tensile strain enhance electrocatalysis. Nat Commun 15, 2290 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-45874-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-45874-z3.Nature Commun.：空间临近Fe-Cu双原子拟酶催化活化O2 设计结构精确的单原子纳米酶以及理解单原子纳米酶的生物催化机理对于开发替代生物酶的催化剂非常重要。虽然人们对模拟生物结构进行广泛努力，但是如何将单原子纳米酶与均相酶催化机理进行结合仍具有非常大的挑战和困难。有鉴于此，香港理工大学Kwok-Yin Wong、Lawrence Yoon Suk Lee、蔡嵩骅、浦项科技大学Kug-Seung Lee、哈尔滨师范大学赵景祥等报道设计相邻Fe催化活性位点与Cu位点的双位点单原子纳米酶催化剂。1）与平面双原子位点不同，设计的FePc@2D-Cu-N-C双原子催化剂具有垂直的Fe-Cu位点，并且与底物之间具有非常好的亲和性，以及快速的电子转移。FePc@2D-Cu-N-C的这些特点导致其能够表现类似生物的均相酶催化活化O2，并且与自然界的细胞色素c氧化酶起到类似的功能和机理。2）FePc@2D-Cu-N-C双原子催化剂能够具有替代P450 3A4用于药物代谢和药物之间相互作用。这项研究结果有助于深入的原子级理解和设计拟酶纳米酶催化剂。 Wang, Y., Paidi, V.K., Wang, W. et al. Spatial engineering of single-atom Fe adjacent to Cu-assisted nanozymes for biomimetic O2 activation. Nat Commun 15, 2239 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-46528-whttps://www.nature.com/articles/s41467-024-46528-w4.Nature Commun.：n -杂环碳催化平面手性环烷的对映选择性合成平面手性环乙烷因其独特的构象应变和三维结构，在药物发现方面引起了人们的广泛关注。然而，平面手性环乙烷的对映选择性合成是合成界长期面临的挑战。鉴于此，来自北京师范大学赵常贵、李晨阳等人研究出了一种n -杂环碳烯(NHC)催化的平面手性环烷的不对称结构。1) 研究证实，这种转化是通过动态动力学拆分（DKR）过程发生的，将外消旋底物转化为平面手性大环支架，产率可以由好到更好，对映选择性可以由好到完美；2) 该研究表明，ansa链长度和芳环取代基大小对于实现DKR方法至关重要，并且，通过对照实验和DFT计算，阐明了DKR过程。 Li, J., Dong, Z., Chen, Y. et al. N-Heterocyclic carbene-catalyzed enantioselective synthesis of planar-chiral cyclophanes via dynamic kinetic resolution. Nat. Commun. (2024).10.1038/s41467-024-46376-8https://doi.org/10.1038/s41467-024-46376-85.JACS：通过多金属氧酸盐-金属-有机框架结构中的脱溶获得原子级精确的单位点催化剂单位点催化剂（SSCs）通过原子分散的活性位点实现高催化性能。目前SSCs发展面临的挑战是活性催化物质的聚集。将这些位点的负载降低到非常低的水平是减轻聚集和烧结的常见策略；然而，这限制了可用于表征SSCs的工具。在这里，中国科学技术大学Qin Liu，俄亥俄州立大学Rachel B. Getman，西北大学Joseph T. Hupp，石溪大学Karena W. Chapman等人通过在NU-1000（一种基于Zr的金属有机框架（MOF））中掺入Anderson-Evans多金属氧酸盐簇（POM，MMo6O24，M=Rh/Pt）来实现一种高负载的耐烧结SSC。1）通过隔离POM内的活性位点，然后隔离MOF内的POM提供的双重限制，有助于在活化过程中通过从POM中解出，形成具有低配位数的隔离贵金属位点。2）无需烧结即可实现的高负载量（高达3.2wt%）允许使用原位X射线散射和对分布函数(PDF)分析来评估POM簇和周围MOF中的局部结构转变。值得注意的是，活性催化剂中的Rh/Pt…Mo距离比各自块体金属中的M…M键长短。3）研究人员基于PDF数据，通过互补计算和X射线吸收光谱分析，确定了活性簇结构的模型。Zhihengyu Chen, et al, Atomically Precise Single-Site Catalysts via Exsolution in a Polyoxometalate−Metal−Organic-Framework Architecture, J. Am. Chem. Soc., 2024https://doi.org/10.1021/jacs.4c005236.Chem. Soc. Rev.：用于钠离子电池的高性能层状氧化物阴极钠离子电池（SIBs）可以有效补充或取代电能存储系统和其他应用中昂贵的锂离子电池（LIBs）和低能量密度的铅酸电池。层状氧化物材料由于其低成本和相对容易的合成方法，已成为SIBs中的有效阴极。然而，层状氧化物阴极的固有缺陷严重限制了其商业化进程。近日，温州大学肖遥、侴术雷、Zhu Yanfang等人对用于钠离子电池的高性能层状氧化物阴极进行了综述。 1) 系统总结和讨论了与SIBs层状氧化物阴极相关的固有挑战，如其不可逆的多相转变、较差的空气稳定性和低能量密度，以及通过体相调制、表面/界面改性、功能结构操纵、阳离子和阴离子氧化还原优化。2) 重点分析了层状氧化物阴极的化学成分和结构变化，以及它们如何影响阴极的电化学行为。最后，对层状氧化物阴极的失效机理和改性策略进行了总结。Jingqiang Wang et.al Routes to high-performance layered oxide cathodes for sodium-ion batteries Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00929G7.Nano Lett：高亮度AIE光敏剂用于实现超分辨率成像和光动力治疗许多具有聚集诱导发光(AIE)性能的发光物质具有高亮度、优良的光稳定性和良好的生物相容性，但如何实现这些AIE活性物质在受激发发射耗散(STED)超分辨率成像和光动力疗法(PDT)等方面的“一石二鸟”应用目前仍未见报道。有鉴于此，西安交通大学孟令杰教授、党东锋教授和南京工业大学马会利教授等人通过对共轭π间隔体进行调控，设计并构建了D-A-π-A-D型DTPABT-HP。1）DTPABT-HP可在纳米粒子(NPs)中表现出红移发射、高达32.04%的PLQY和显著的1O2生成效率(是RB的9.24倍)。研究发现，DTPABT-HP纳米粒子可被应用于STED纳米镜下的细胞成像，并且能够在PDT过程中对溶酶体的动态变化进行超高分辨率成像。2）实验结果表明，DTPABT-HP NPs也能够通过体内PDT实现对肿瘤生长的显著抑制，抑制率为86%。综上所述，该研究工作能够为设计多功能试剂以及深入了解其在生物研究中的光学诊疗机制提供新的见解。 Zhi Wang. et al. One Stone, Two Birds: High-Brightness Aggregation-Induced Emission Photosensitizers for Super-Resolution Imaging and Photodynamic Therapy. Nano Letters. 2024DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04099https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c040998.Adv Mater综述：从电荷和自旋角度深入分析电催化反应过程的电子转移催化材料在多种多样的能量转化过程中起到关键作用，比如大规模制备化学品以及发展先进的可再生能源技术。虽然目前催化剂的研究持续了一个世纪，但是催化剂面临的主要挑战仍然是需要提高催化反应效率和催化剂持久性。人们认识到仅仅从催化剂的晶体结构或者电子结构角度无法打破催化剂的线性标度关系（线性标度关系是设计先进催化剂的金标）。有鉴于此，中国科学院宁波材料技术与工程研究所李国伟、Wen Sun、Wei Li等从电子性质对于异相催化剂起到的基本作用进行总结讨论催化剂的设计和开发。1）系统的催化剂的分析电荷和自旋作为物理学性质和电化学性质对于控制催化反应效率的作用，并且重点总结讨论施加的外场对于打破线性标度关系的显著作用，说明电子自旋对于设计高性能催化剂的重要作用。2）从电子转移角度对电化学反应进行讨论，深入分析电子的性质（电荷以及自旋）的物理学性质和电化学性质，以及电荷和电子自旋如何与反应物/反应中间体之间产生相互作用，总结了如何通过调控电荷和电子自旋优化电催化反应效率。这篇综述工作最后对自旋催化剂的发展应用前景进行总结讨论，并且对挑战和局限等问题进行讨论。
Shubin Sun, Yudi Zhang, Xin Shi, Wen Sun, Claudia Felser, Wei Li, Guowei Li,From Charge to Spin: An In‐Depth Exploration of Electron Transfer in Energy Electrocatalysis, Adv. Mater. 2024DOI:10.1002/adma.202312524https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202312524
