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研究背景
二维材料具有独特的性质，如石墨烯等，能够用于创造各种新型的电子和光电子器件。然而，二维器件的开发一直受到有效大面积转移过程的限制。其中，一个重要的有效方法是通过人工控制范德华相互作用来堆叠2D材料，从而合成具有高度自由度的新型材料。这种方法使得科学家们可以合成具有不同组成和扭转角度的材料，为实现各种实际应用提供了可能性。然而，现有的转移方法往往会降低2D材料的电子性能和质量，影响最终器件的性能，并增加了工艺时间和生产成本。为了解决这些问题，研究者们尝试了各种转移方法。其中，最常用的方法是利用薄支撑层，例如聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚苯乙烯、石蜡、松香和挥发分子-PMMA复合材料等。然而，通过薄支撑层进行转移通常会在2D材料表面留下有机残留物，并且限制了目标基底的选择。此外，基于薄支撑层的转移过程容易产生皱纹和裂纹，并且难以扩展到工业加工所需的大面积。有鉴于此，日本九州大学全球创新中心Atsushi Yasui 和 Hiroki Ago教授团队在Nature Electronics顶刊发题为“Ready-to-transfer two-dimensional materials using tunable adhesive force tapes.”的研究论文。研究者们提出了一种新的转移方法，利用紫外光可控的胶带粘附力来转移石墨烯和其他2D材料。这种方法可以生产出大面积高质量的转移单层石墨烯薄膜，转移产率可达99%以上，室温载流子迁移率超过5000 cm²/Vs。该方法还适用于其他2D材料，如双层石墨烯（BLG）、过渡金属二硫化物（TMDs）等，并且可以调节胶层的成分和转移程序来实现。这种方法的出现为大规模转移2D材料提供了新的途径，同时具有用户友好、简单易行、可扩展的特点，满足了工业需求。
研究内容
为了解决大面积转移石墨烯的挑战，研究人员开发了一种使用紫外光控制粘附力的功能性胶带。在实验中，首先将胶带覆盖在生长在Cu(111)薄膜上的高质量单层石墨烯上，并利用紫外光照射硬化胶层。通过电化学剥离和清洗过程，将石墨烯从Cu基底转移到SiO2/Si基底上。图1a展示了这一转移过程。图1b显示了转移后的石墨烯片的光学显微图，表明紫外光对石墨烯的均匀转移至关重要。图c和d展示了转移前后Cu表面和SiO2表面的光学图像，证实石墨烯成功转移到SiO2表面上。通过对十次转移批次的分析，图e展示了石墨烯转移的高产率。图f展示了转移后石墨烯的拉曼光谱，证明了其高质量。图g展示了石墨烯的ID/IG强度比的映射，表明几乎没有结构缺陷。图h展示了通过转移的石墨烯场效应晶体管的电子迁移率直方图。最后，图i展示了通过转移堆叠的三层石墨烯片，显示了该方法在大面积转移和堆叠石墨烯方面的潜力。 为了比较UV胶带与其他转移方法的效果，作者在图2中将UV胶带与最广泛使用的PMMA膜及用于大面积石墨烯转移的TRT进行了比较。UV胶带转移的石墨烯表面（图2a）相比于PMMA转移的石墨烯（图2b）更为清洁且断裂密度更低。TRT转移导致石墨烯受损并留下了许多粘附剂残留物（图2c）。AFM图像显示UV胶带转移的石墨烯表面几乎没有杂质，表面粗糙度更低（图2d）。与之相比，PMMA转移会在石墨烯造成一些断裂（图2e），而TRT留下了高密度的粘附剂残留物（图2f）。UV胶带转移的石墨烯表面粗糙度分布更为集中（图2g）。X射线光电子能谱分析显示UV胶带转移后的石墨烯表面几乎没有残留物，而PMMA和TRT转移后的石墨烯表面有明显的污染和残留物。因此，UV胶带转移方法产生的石墨烯质量更高，表面更干净。 图3展示了作者使用紫外光胶带转移其他二维材料和制备堆叠异质结构的实验结果。首先，作者成功地将单层MoS2和其他CVD生长的TMDs从生长衬底转移到SiO2/Si衬底上，证实了胶带转移方法的有效性。MoS2在SiO2上显示出高质量的n型半导体行为，电子迁移率高达23cm2 V−1 s−1，并且其表面较PMMA转移的MoS2更干净。接着作者成功地制备了MoS2/WS2等二维材料的堆叠异质结构，并通过拉曼光谱和光致发光谱验证了二维材料之间的强烈相互作用。此外，作者还将紫外光胶带方法应用于转移多层hBN和石墨烯，制备了石墨烯-hBN堆叠结构。拉曼光谱表明，石墨烯-hBN异质结构中石墨烯的2D带FWHM（2D）最窄，表明该结构对筛除SiO2衬底和表面气体吸附的影响最有效。总的来说，这些实验结果表明紫外光胶带转移方法在制备和研究二维材料堆叠结构方面具有广泛的应用前景。 
图4展示了一种用于图案转移二维器件的切割和转移方法。在实际利用二维材料的器件中，例如光传感器，一块晶圆所需的二维材料的总活性面积通常非常小。因此，当转移一大片二维材料时，大部分面积需要通过光刻和刻蚀工艺去除，留下预先设计位置的小通道。为了验证这一概念，将携带单层MoS2的紫外光胶带切割成小块（图4a-c）。在使用引导器将每个胶带/ MoS2小块放置在SiO2衬底上后，通过加热SiO2衬底至80°C的方式去除每块胶带。由于其机械韧性，小尺寸的紫外光胶带比先前使用的PMMA更容易处理。紫外光胶带转移过程的这种处理便捷性使其成为自动化加工的理想选择，可以实现更好的转移精度、质量和产量。图4d、e显示了在4英寸SiO2晶圆上制备的单层MoS2图案。通过阴影掩膜蒸发金属电极，用于制作MoS2场效应晶体管（图4f）。图案化的MoS2器件表现出n型载流子转移并对可见光（432nm波长）显示出明显的光响应（图4g）。这里描述的切割和转移过程可以大大减少二维材料的需求面积，从而降低了与在晶圆尺度上合成二维材料相关的生产成本。利用在Cu（111）/蓝宝石上生长的定向单层石墨烯大片，使作者能够切割和堆叠石墨烯片，并控制扭曲角度，如图4h所示。图4i显示了使用定向单层石墨烯制成的人工堆叠BLG的照片，其中使用紫外光胶带堆叠了四个小块和一个大片单层石墨烯。胶带的韧性使作者能够切割和处理小块的石墨烯，并保持其初始角度，从而定义扭曲角度。在不同堆叠上取的拉曼光谱（图4j）证明了给定扭曲角度的特征特征，支持了作者的方法对扭曲角度的良好控制。 
图5展示了2D胶带的多功能性及其在不同应用中的应用。其中，图5a展示了一个2D胶带库的示意图，该库可用于大规模转移不同的二维材料。为了证明紫外光胶带转移方法的广泛适用性和有效性，作者将石墨烯和TMDs转移到了各种基板上。单层石墨烯转移到了陶瓷表面，表明紫外光胶带使作者能够将其转移到非理想材料的弯曲表面（图5b）。紫外光胶带的转移还足够温和，可以允许在自由悬空区域转移二维材料。这通过将石墨烯转移到了用于透射电子显微镜的细网格和具有微米宽沟槽的SiO2衬底上得到了证明（图5c-e）。值得注意的是，在将胶带与目标衬底上的二维材料接触后，胶带可以在中低温下加热时从衬底上剥离。此外，该过程不需要有机溶剂来去除支撑层。这样低温和无溶剂的释放过程使作者能够将石墨烯和MoS2转移到纸张和塑料眼镜上。此外，作者还能在柔性聚对苯二甲酸乙二醇酯（PEN）衬底上制作石墨烯和MoS2的异质结构（图5f-h）。总的来说，紫外光胶带在将二维材料转移到各种表面上的多功能性已被证明，甚至在非理想条件下也如此。这种灵活性使其成为各种应用的可靠选择。利用转移到PEN基板上的单层石墨烯，作者制作了太赫兹（THz）和红外（IR）光学传感器。通过转移的石墨烯监测通过封装了金属刀片和纸信封的THz波诱导的电压。THz映射清楚地显示了刀片的存在，表现为由于THz波的反射而产生较低的透射THz响应。此外，由于THz波的散射，研究者还检测到了纸的边缘。石墨烯在PEN基板上也用于对一个存放在黑色聚乙烯袋内的火柴和两张纸进行IR成像。图5m所示袋子内部的材料由于对IR光的更高吸收率而被石墨烯传感器清晰地识别出来。最后，作者展示了一个利用四英寸PEN基板上的石墨烯图案制成的热成像装置。将紫外光胶带支撑的单层石墨烯切成25块正方形。每块石墨烯转移到透明PEN基板的预定义位置，以制成连接到Ti和Au电极的5×5器件阵列。作者成功地使用石墨烯器件阵列检测到从焊铁铁杆发出的远红外光（图5p）。在焊铁铁杆和石墨烯之间放置不透明片的情况下，作者仍然可以使用石墨烯传感器检测到红外光。
总结展望
本文提出了一种利用紫外光调节胶带粘附力的二维材料转移方法，为二维材料在电子应用中的实际应用提供了新的可能性。通过优化胶带组合，可以实现对不同类型的二维材料进行清洁、高效的转移，避免了常规转移方法中可能导致的杂质和缺陷。此外，该方法还可用于制备多种二维材料的垂直堆叠，实现对堆叠角度的精确控制。通过简化的操作流程和低温、无溶剂的释放步骤，使得二维材料可以轻松转移到各种目标基底上，包括曲面和带有复杂表面结构的基底。这一创新性方法为二维材料的大规模应用提供了更加简便、高效的途径，为二维材料在电子学、光学和传感器等领域的广泛应用带来了新的可能性。 Nakatani, M., Fukamachi, S., Solís-Fernández, P. et al. Ready-to-transfer two-dimensional materials using tunable adhesive force tapes. Nat Electron (2025). https://doi.org/10.1038/s51928-025-01121-3
