1.天津大学Nature Materials：耐热超分散氧化物增强铝合金氧化分散强化（ODS）合金是一种高强度材料，可被用于极端环境，如高温和耐辐射应用。到目前为止，人们已经通过化学处理方法开发了用于可还原金属的ODS合金，但通过传统技术将氧化物颗粒均匀分散在这些合金中仍极具挑战性。近日，天津大学何春年、张翔等人报道了耐热超分散氧化物增强铝合金。1) 作者提出了一种策略来实现含有高分散的5 纳米MgO纳米颗粒，并通过粉末冶金策略，以及使用具有原位生长的类石墨烯涂层纳米颗粒，从而大大降低了表面能。2) 在Al基体上密集分散的MgO纳米粒子可以实现对界面空位扩散的有效抑制，从而产生优异的强度（~200 MPa）和高达500 °C的蠕变阻力。该加工方法能够将超细纳米颗粒分散在合金中，并可用于高温应用。Xiangren Bai et.al Heat-resistant super-dispersed oxide strengthened aluminium alloys Nature Materials 2024DOI: 10.1038/s41563-024-01884-2https://doi.org/10.1038/s41563-024-01884-22.Nature Catalysis综述：材料-微生物复合催化转化CO2、N2将合成的材料与生物机械之间结合构筑的体系为可持续高效催化提供机会。但是独特的材料-生物界面以及多学科交叉的特点需要不同领域研究人员的合作。 有鉴于此，加州大学洛杉矶分校刘翀等综述对N2和CO2两种分子的固定反应作为例子，讨论材料-微生物界面的关键性质，而且考虑了物理科学、生物科学角度对生物复合体系的影响。1）首先讨论评价催化活性的指数和注意点，并且对材料-生物界面的相互作用以及界面的协同作用进行讨论，随后对生物-非生物复合催化剂体系的挑战与机会深入讨论。2）材料-微生物复合催化剂体系的发展包括两个角度。首先对材料-生物界面的性质需要深入理解，包括生物部分和非生物部分的空间-时间关联、生物-非生物界面的动力学以及电子转移-传质转移部分内容需要超高分辨率显微镜、透射电镜、多重方法-合成生物学结合。通过这些显微技术/光谱表征技术的优势，酶/分子界面的情况能够更好的表征和追踪，因此能够更好的描绘界面的传质和电荷传输；其次，生物复合催化剂体系的发展需要进一步考虑实用性。 Guan, X., Xie, Y. & Liu, C. Performance evaluation and multidisciplinary analysis of catalytic fixation reactions by material–microbe hybrids. Nat Catal (2024).DOI: 10.1038/s41929-024-01151-2https://www.nature.com/articles/s41929-024-01151-23.Nature Chemistry：甲酰化提高分子马达的旋转性能人工分子马达和机器是将单个分子运动构筑集体分子以及响应材料的关键。设计具有高效率和高选择性的光驱动分子马达目前仍是个巨大挑战。有鉴于此，格罗宁根大学Ben L. Feringa等基于Rieche酰基化发展了高效的合成方法，显著增强光异构反应的量子产率。1）在包括旋转的循环过程中表现优异的选择性，而且能够显著降低竞争的光反应。这个分子马达能够达到接近定量的光化学转化，而且能够获得对映体纯状态。2）这个分子马达能够进一步修饰官能团，从而在胆甾醇型液晶材料的手性掺杂分子表现优异的性能。Sheng, J., Danowski, W., Sardjan, A.S. et al. Formylation boosts the performance of light-driven overcrowded alkene-derived rotary molecular motors. Nat. Chem. (2024).DOI: 10.1038/s41557-024-01521-0https://www.nature.com/articles/s41557-024-01521-0 4.西安交通大学Nature Commun.：空气plasma-电催化串联合成氨电化学还原N2提供一个符合可持续发展前景的制备NH3路径，电化学还原N2有助于解决Haber-Bosch催化反应的排放和高能源问题。但是电催化还原N2反应需要解决活化N2以及竞争性HER反应的挑战。有鉴于此，西安交通大学杨贵东教授等发展了空气-NOx-NOx--NH3串联催化体系合成氨。1）这个串联电催化体系结合了非热plasma N2氧化反应与Ni(OH)x/Cu进行电催化NOx-还原串联，以3 mmol h-1 cm-2速率制备NH3，在0.25 V的法拉第效率达到92 %。2）构筑非热力学plasma和NOx-电解结合的流动相催化体系，在100 h的电催化反应过程中，使用纯空气作为原料时稳定的NH3产率达到1.25 mmol h-1 cm-2。反应机理研究说明Cu表面的无定形Ni(OH)x能够与K+之间产生非共价相互作用，从而加快水分子的活化，导致界面吸附氢物种的浓度增加，有助于吸附氢与氮中间体反应。通过原位光谱和DFT理论计算，说明Ni(OH)x/Cu表面的NOx-吸附以及NOx-的加氢得到优化，这项研究为空气作为原料在温和条件电催化制备NH3提供机会。 Liu, W., Xia, M., Zhao, C. et al. Efficient ammonia synthesis from the air using tandem non-thermal plasma and electrocatalysis at ambient conditions. Nat Commun 15, 3524 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-47765-9https://www.nature.com/articles/s41467-024-47765-95.江南大学Nature Commun.：手性无机纳米材料用于对映选择性催化的新趋势近几十年来，由于生物医学、农药、化学和食品工业对手性有机化合物的广泛需求，不对称转化和合成引起了人们的极大兴趣。鉴于此，来自江南大学Chuanlai Xu、Liguang Xu、Xinxin Xu等人通过研究探讨了这一动态和新兴领域的最新进展。 1) 该研究表明，手性无机催化剂因其对不对称有机转化的贡献而引起人们的极大兴趣，该领域取得了显著进展，并成为一个极具创新性的研究领域；2) 该研究通过全面了解手性无机纳米催化剂的进展，可以促进不对称催化的进一步进展。Li, S., Xu, X., Xu, L. et al. Emerging trends in chiral inorganic nanomaterials for enantioselective catalysis. Nat. Commun.(2024).DOI：10.1038/s41467-024-47657-y https://doi.org/10.1038/s41467-024-47657-y
6.Angew：表面磷酸盐物种增强电催化还原CO2制备甲酸电化学还原CO2是符合可持续发展要求的制备燃料和化学品的途径，但是电化学还原CO2面临着CO2活化反应和切断水分子非常缓慢。有鉴于此，香港城市大学刘彬教授、武汉大学翟月明教授、郭宇铮教授、华中科技大学杨旋教授等报道(P-O)δ-修饰催化剂，在电催化还原CO2制备甲酸的反应表现高活性和高选择性。1）通过原位表征和动力学分析，说明(P-O)δ-修饰与K+(H2O)n之间强相互作用，这种强相互作用能够加快水分子分解和产生质子。原位ATR-SEIRAS表征结合DFT理论计算说明(P-O)δ-修饰能够提高In催化活性位点的价态，促进CO2的活化，促进生成HCOO*，阻碍竞争性HER反应。2）这种(P-O)δ-修饰的In氧化物电催化剂在较宽的电化学窗口具有非常高的甲酸法拉第效率（92.1 %），在-1.2 V的碱性电解条件中，部分电流密度达到~200 mA cm-2。 Bin Liu, Zhiming Wei, Jie Ding, Ziyi Wang, Anyang Wang, Li Zhang, Yuhang Liu, Yuzheng Guo, Xuan Yang, Yueming Zhai, Enhanced Electrochemical CO2 Reduction to Formate over Phosphate‐Modified In: Water Activation and Active Site Tuning, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202402070https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024020707.JACS：通过pH和过电势调控Fe单原子的电催化NO还原选择性电催化还原氮氧化物（NOxRR）是能够维持氮循环平衡的方法。但是，如何实现NOxRR的利用是个挑战。这其中的部分原因是NOxRR的反应机理非常复杂，而且受到实验条件（pH和电极电势）的影响。有鉴于此，清华大学李隽教授、南方科技大学王阳刚教授等对拟酶结构的铁单原子催化剂（Fe–N4–C）进行研究，发现NOxRR催化反应的选择性来自一氧化氮还原的第一步。1）通过约束分子动力学（MD）模拟与准平衡近似进行结合，在模拟计算的过程中考虑电极电势和pH对反应自由能的影响，并对这种影响提出定量的预测。而且，进一步开发在较宽pH势窗口的含氮产物和N–N偶联产物之间选择性的系统热图（Systematic heat map），该热图和NOxRR的实验观察结果相符。2）这项研究能够对电催化界面的真实情况进行模拟，而且定量的对界面效应进行评估。这项研究的结果为设计实验从而将NOx选择性的还原为目标产物提供有价值的帮助与指导。Sheng−Jie Qian, Hao Cao, Yang−Gang Wang*, and Jun Li*, Controlling the Selectivity of Electrocatalytic NO Reduction through pH and Potential Regulation on Single-Atom Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c00827https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c008278.复旦大学Joule：硫利用率达到96 %的K-S溶液电池K-S电池具有价格优势和高容量的优势，是具有前景的能源存储技术。但是由于K2Sn动力学，如何保证较高的S氧化还原利用率是个较大的挑战。有鉴于此，复旦大学晁栋梁教授等首次报道溶液相K+-S电化学能够增强水相的K2Sn转化动力学。 1）通过调节K2S溶解性得到稳定的2e-转移，光谱表征以及分子动力学模拟的结果说明独特的固-液-固转化过程（(S ↔ K2S4 ↔ K2S），这能够避免溶解K2S的穿梭。2）这种方式得到优异的K+存储容量（1619 mAh g-1，对应于96 %的硫利用率），稳定循环500圈，而且保持95 %的库伦效率，能量密度高达392 Wh kgS+Zn-1。这些研究结果有助于设计安全的高能溶液电池。Boya Wang, Wanhai Zhou, Yanyan Zhang, Tengsheng Zhang, Xinran Li, Yutong Feng, Ruizheng Zhao, Wei Li, Ahmed Elzatahry, Yasser Hassan, Dongyuan Zhao, Dongliang Chao, An energetic K+-S aqueous battery with 96% sulfur redox utilization, Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2024.03.021https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435124001569
