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研究背景
随着纳米技术的迅猛发展，纳米结构材料的独特性能引起了广泛关注。纳米尺度结构能够产生极端应变，从而实现前所未有的材料特性。例如，电子带隙的定制化、超导温度的提升以及电催化活性的增强等都与这种极端应变密切相关。然而，尽管均匀应变对热流的影响已经进行了广泛研究，结果显示其影响有限，但非均匀应变的影响仍未得到充分研究。这是因为非均匀应变往往伴随着界面和缺陷的存在，增加了研究的复杂性和难度。热传导在纳米材料中的机制对于高效热管理和提高器件性能至关重要。然而，目前大部分研究主要集中在均匀应变条件下的热传导行为，忽略了非均匀应变的潜在影响。均匀应变下的研究结果表明，材料的热导率变化不大，但在非均匀应变条件下，这种情况可能会有显著不同。非均匀应变下的晶格动力学行为复杂，传统的均匀应变理论难以解释其对热传导的影响。为了解决这一问题，研究者们逐渐将目光转向非均匀应变下的热传导机制。具体而言，通过在纳米尺度上引入非均匀应变，可以更加精准地控制材料的热传导特性。然而，目前的实验方法难以在不引入其他复杂因素（如界面和缺陷）的情况下，纯粹地施加非均匀应变并测量其对热传导的影响。因此，亟需一种新方法来分离和研究非均匀应变的纯粹影响。有鉴于此，北京大学杨林、高鹏和杜进隆等人在“Nature”期刊上发表了题为“Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain”的最新论文。本研究通过弯曲单个硅纳米带（SiNRs）在定制的微设备上引入非均匀应变，并测量其对热传导的影响，同时以亚纳米级分辨率表征应变依赖的振动光谱。具体方法包括使用电子束光刻技术制备单晶SiNRs，并通过精确的微探针操作，将纳米带弯曲以桥接悬浮微加热器设备的间隙，并使用电子束诱导沉积技术将其固定在底层电极上。这种方法有效避免了界面和缺陷等复杂因素的干扰，实现了纯粹的非均匀应变条件。本研究的结果显示，在应变梯度为每纳米0.112%的情况下，热导率显著降低了34 ± 5%，这一结果与均匀应变下几乎恒定的热导率形成了鲜明对比。通过电子能量损失光谱（EELS）和扫描透射电子显微镜（STEM）结合，作者直接测量了局部的声子模式，并将其与纳米级应变梯度相关联。实验结果表明，弯曲引起的晶格应变梯度显著改变了振动状态，并展宽了声子光谱。这种展宽效应增强了声子散射，缩短了声子寿命，最终导致热导率的显著降低。通过结合从头计算的理论模型，本研究进一步揭示了这种现象的微观机制。
研究内容
图1包含四个部分，系统地展示了研究方法、实验装置和结果。在图1a中，展示了硅在均匀和非均匀应变条件下的热导率（κ）变化。均匀应变下的体硅和硅纳米线的κ几乎保持不变，而弯曲硅纳米带的κ随应变增加急剧下降，显示了非均匀应变对热传导的显著抑制作用。在应变梯度为每纳米0.112%时，κ降低了34 ± 5%，这是均匀应变下的三倍以上。图1b展示了用于实验的悬浮微桥设备示意图。弯曲的硅纳米带放置在桥间隙上，两端固定在底层Pt电极上。放大图显示了由于非均匀应变而变形的晶格，其中中心线以下的原子间距增加（拉伸应变），上部的原子间距减少（压缩应变）。图1c展示了弯曲硅纳米带的高分辨率透射电子显微镜图像，以及沿[110]轴的选定区域电子衍射图，验证了硅纳米带的单晶性质。这些图像显示了纳米带在弯曲状态下的晶格结构变化，确保实验数据的可靠性。图1d和图1e展示了在最大应变0.65%（图1d）和1.23%（图1e）条件下的弯曲硅纳米带的扫描电子显微镜（SEM）图像。图中叠加了计算的应变轮廓，直观地展示了纳米带在不同应变条件下的应变分布。这些图像表明，弯曲硅纳米带在最大主应变处的应变分布情况，从而为进一步的热传导测量提供了基础。图2的主要目的是比较弯曲SiNRs的热导率（κ）与无应力的SiNRs的差异，以及不同程度弯曲SiNRs的κ随εmax的变化。在图2a和b中，展示了弯曲SiNRs的实测κ明显低于无应力的SiNRs，并且κ的降低随着εmax的增加而增加。具体而言，对于两个不同程度弯曲的SiNRs，在300 K下，其κ降低分别为4.2%和13.1%。此外，为了进一步增加应变梯度并加剧对声子传输的影响，研究者制备了带有拐点的弯曲SiNRs，并展示了拐点对应变梯度和热传导的影响。结果显示，在εmax为4.77%的SiNRs中，其κ降低了34±5%至300 K，这一降低趋势随温度降至50 K而进一步增加。与以往均匀应变下的硅的热传导性质相比，弯曲诱导的非均匀应变导致了κ降低的急剧增加，表明了在中等应变梯度下热传导的显著抑制。这些结果揭示了非均匀应变对纳米结构热传导性能的重要影响，并为热管理和纳米器件设计提供了新思路。图3旨在通过直接测量局部振动谱和研究应变梯度沿声子谱的变化来揭示应变对声子传输的影响。首先，利用STEM-EELS技术，实现了对弯曲SiNRs的局部振动谱的直接测量。图3a展示了实验设置，通过STEM-EELS技术可以实现对亚纳米尺度下的声子振动谱的测量。接着，图3b和c展示了通过实验获取的弯曲SiNR的高角度暗场（HAADF）图像，并叠加了计算的应变场。在此基础上，图3d展示了在不同应变状态下获取的横向声学和横向光学模式的局部振动谱。结果显示，随着应变梯度从压缩到拉伸，横向声学模式表现出蓝移，而横向光学模式表现出红移。这一发现表明，非均匀应变显著改变了声子谱，从而影响了声子传输的性质。进一步地，图3e和f展示了在弯曲SiNRs的选定区域内获取的振动谱，以及沿应变梯度方向的振动谱分布图。结果显示，随着应变梯度的变化，声子谱发生了明显的变化，呈现出不同的频率和强度。这些结果为非均匀应变下声子传输机制的理解提供了直接证据。通过与理论计算的对比，图3展示了在实验中获得的振动谱与模拟结果的一致性，进一步验证了非均匀应变对声子传输的影响。这些结果为深入理解纳米结构中声子传输的机制和特性提供了重要线索，有助于优化纳米器件的设计和性能。研究者为了评估非均匀应变对热传输的影响，利用第一性原理计算和玻尔兹曼传输方程的组合，对应变梯度下的热导率进行了建模。他们在图4中展示了声子谱展宽效应的建模过程。图4a示意了声子色散随应变梯度的调制情况。图4b左侧展示了在不同弯曲状态下硅的声子色散情况。当存在非均匀应变时，声子频率在给定波矢处呈现分布状况，相较于均匀应变，这种非均匀应变引发了声子谱的展宽效应，使得声子频率分布更为广泛。此外，他们通过计算了在不同应变梯度下的声子模式相关的散射率，展示了声子散射率随着应变梯度的增加而增加的情况。通过比较实验测量的结果与理论模拟，他们验证了声子谱展宽效应对热传输的影响。这些研究结果揭示了非均匀应变引起的新型声子散射机制，为理解纳米材料中热传输的基本过程提供了重要见解。
总结展望
本文通过深入探究非均匀应变对声子传输的影响，提供了重要的科学价值。首先，作者认识到应变梯度引起的声子谱展宽效应对热传输产生了显著影响，这为作者理解材料的热导率调控提供了新的视角。其次，作者发现了应变梯度对热传输的独特影响机制，这一发现不仅有助于揭示材料中的热传输行为，还为设计高性能功能器件提供了新的思路。此外，作者发现应变梯度可与其他因素相互作用，如载流子迁移率增强，从而为开发新型热电能转换器提供了创新策略。最后，作者的研究还为实现动态热流控制提供了可能，这对于开发可调节的热管理系统具有重要意义。 Yang, L., Yue, S., Tao, Y. et al. Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07390-4
