1.清华大学Nature Catalysis：亚纳米Rh/MFI催化氢甲酰化在化学工业中，使用固体催化剂替代传统均相金属配合物催化剂，提高长链烯烃氢甲酰基化反应的选择性仍是一个巨大的挑战。尽管目前这一研究领域人们进行大量努力，但是大多数的多相金属催化剂的区域选择性比均相金属催化剂的区域选择性低。有鉴于此，清华大学刘礼晨、张亮、中国科学院山西煤炭化学研究所曹直等报道设计高效Rh/分子筛催化剂。
将亚纳米Rh团簇选择性的限域修饰在MFI沸石的正弦十元环通道内，能够将长链的线性α-烯烃（C6–C12）加氢甲酰化，选择生成线性醛（线性/支链的比例高达400）。优异的催化性能来自于Rh簇与沸石骨架间独特的协同效应。
Dou, X., Yan, T., Qian, L. et al. Regioselective hydroformylation with subnanometre Rh clusters in MFI zeolite. Nat Catal (2024)DOI: 10.1038/s41929-024-01155-yhttps://www.nature.com/articles/s41929-024-01155-y2.苏州大学Angew：氧空穴调控Ru/TiO2的金属载体强相互作用通过吸附物种调控金属-载体强相互作用（A-SMSI, adsorbate-mediated strong metal-support interaction）为调节负载型金属催化剂的选择性提供一种方法。但是人们对于A-SMSI效应的理解仍非常缺乏，调控A-SMSI的方法仍处于早期，因此难以实现反应条件的稳定性。有鉴于此，苏州大学何乐、李超然等报道氧化物载体的氧空穴浓度在调控Ru纳米粒子与TiO2-x之间的A-SMSI相互作用中起到关键作用。 1）基于对氧空穴位点作用的理解，通过CO2预处理的方式，在反应过程中原位生成A-SMSI。新制备的ASMSI层能够在不同温度下表现优异的稳定性，从而在RWGS反应中表现优异的选择性和长期稳定性。
2）这项研究有助于深入理解A-SMSI相互作用的机理，发现反应条件稳定A-SMSI相互作用的方法，为实际应用这种催化剂提供帮助。
Juan Li, Lin Zhang, Xingda An, Kai Feng, Xuchun Wang, Jiari He, Yang Huang, Jingjing Liu, Liang Zhang, Binhang Yan, Chaoran Li, Le He, Tuning Adsorbate-Mediated Strong Metal-Support Interaction by Oxygen Vacancy: A Case Study in Ru/TiO2, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202407025https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024070253.电子科技大学Angew：NbC/碳纤维电催化还原硝酸盐制氨过渡金属碳化物具有金属性，因此具有优异的导电性和独特电子结构，广泛应用于电催化剂。有鉴于此，电子科技大学李廷帅、湘潭大学郭浩然等将NbC纳米粒子修饰在碳纳米纤维上得到NbC@CNFs，在电催化还原硝酸盐/亚硝酸盐制备氨的反应中表现优异的性能。1）NbC@CNFs电催化剂在还原硝酸盐/亚硝酸盐制氨的反应中实现了94.4 %法拉第效率，氨的产量达到30.9 mg h-1 mg-1。
2）原位电化学表征结果说明亚硝酸盐在催化剂表面的还原反应为*NO路径，通过理论计算结果说明NbC@CNFs异质结构显著拓展了Fermi能级附近的DOS态。有限元模拟结果说明电流和电场能够覆盖在NbC纳米粒子，说明碳化物是高活性硝酸盐还原的电催化剂。
Zhihao Zhang, Aihui Niu, Yaxin Lv, Haoran Guo, Jun Song Chen, Qian Liu, Kai Dong, Xuping Sun, Tingshuai Li, NbC Nanoparticles Decorated Carbon Nanofibers as Highly Active and Robust Heterostructural Electrocatalysts for Ammonia Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DIO: 10.1002/anie.202406441https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024064414.浦侃裔JACS：双酶锁可激活荧光探针用于肿瘤相关肥大细胞的特异性成像 肿瘤相关肥大细胞(TAMCs)能够在肿瘤微环境中发挥多方面的作用。因此，对TAMCs进行无创光学成像非常有助于了解它们在肿瘤免疫治疗中的功能。然而，由于缺乏具有肥大细胞特异性的单一酶，因此基于单酶激活的探针设计方法并不适用于构建TAMCs探针。有鉴于此，南洋理工大学浦侃裔教授设计了一种基于光诱导电子转移-分子内电荷转移杂化策略、双酶锁定的分子探针(THCMC)，并将其用于TAMCs的体内成像。1）双酶锁定的激活机制确保THCMC只会在肥大细胞特异性共表达的类胰蛋白酶和糜蛋白酶存在的情况下开启近红外(NIR)荧光。因此，THCMC可有效地将肥大细胞与其他白细胞(包括T细胞、中性粒细胞和巨噬细胞)区分开来，而单锁探针则无法实现这一目的。研究发现，具有高特异性的THCMC能够在肿瘤免疫治疗过程中无创地示踪活体小鼠肿瘤中的TAMCs波动情况。2）实验结果表明，在联合免疫治疗后，THCMC的瘤内信号下降与TAMCs数量减少之间具有良好的相关性，因此可以准确地预测对肿瘤生长的抑制作用。综上所述，该研究不仅构建了首个靶向TAMCs的近红外荧光探针，而且也提出了一种通用的双酶锁定探针的设计方法，可用于实现体内细胞成像。 Yuxuan Hu. et al. Bienzyme-Locked Activatable Fluorescent Probes for Specific Imaging of Tumor-Associated Mast Cells. Journal of the American Chemical Society. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c02070https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c020705.俞书宏院士Adv Mater：连续生物合成构筑高性能超级电容器柔性超级电容器是具有前景的下一代柔性电子器件。但是由于相邻层间弱成键作用，柔性超级电容器的机械力学稳定性和电化学稳定性受到局限。有鉴于此，中国科学技术大学俞书宏院士、管庆方等基于细菌纤维素生长过程形成3D网络结构的策略，通过连续的生物合成过程构筑了一体的柔性超级电容器。1）通过这种连续生物合成策略能够得到贯穿于材料的连续3D网络，并且形成电极-隔膜-电极型结构。
2）通过形成模拟生物结构，构筑的一体超级电容器不仅实现了优异的电极电容（3.79 F cm-2），而且具有非常高的拉伸强度（2.15 MPa），剪切强度（54.6 kPa），较高的耐弯折性，因此未构筑高性能柔性器件提供一种新型方法。
Zhang-Chi Ling, Qian He, Huai-Bin Yang, Zhan Zhou, Zi-Meng Han, Xiao-Han Luo, Kun-Peng Yang, Qing-Fang Guan, Shu-Hong Yu, Cultivating High‐Performance Flexible All‐in‐One Supercapacitors with 3D Network Through Continuous Biosynthesis, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202402695https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202402695使用可再生电能在溶液相进行小分子电催化转化是一条符合可持续发展需求并且环境友好的能源制备高附加值化学品的路线。虽然使用溶液能够通过分解水的方式提供电催化所需的氢/氧，但是水作为唯一来源使得反应路线变得非常少，并且导致产物的种类比较少。有鉴于此，湖南大学王双印、邹雨芹等综述解决溶液相使用水分解产生氢/氧进行电催化小分子转化的不足和缺点。1）提出电催化发展的三个路线：(1) 产生的氢/氧物种作为活性物种参与小分子的选择性转化 (2) 通过外源亲核试剂/亲电试剂诱导小分子发生偶联电催化转化 (3) 通过电催化/热催化/生物催化与电催化串联的方式实现小分子多步转化。
2）讨论了目前电催化小分子转化目前的挑战以及知识漏洞，以及未来溶液相电催化小分子转化的发展前景。
Yuxuan Lu, Mingyu Chen, Yuqing Wang, Chunming Yang, Yuqin Zou, Shuangyin Wang, Aqueous electrocatalytic small-molecule valorization trilogy, Chem 2024, 10, 1371-1390DOI: 10.1016/j.chempr.2024.03.004 https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S245192942400113X7.福州大学ACS Catal：Ce掺杂改善PtIn丙烷脱氢催化剂性能PtIn纳米合金具有高表面能，因此在苛刻反应条件时通常表现为亚稳态，而且规则合金结构不利于Pt活性位点的暴露。有鉴于此，福州大学谭理等报道发现Ce掺杂有助于PtIn合金结构的重构，在担载于SiO2的InCeOx纳米岛形成独立的限域Ptδ+位点。1）在550 ℃进行反应，优化后的PtIn(Ce)三元催化剂在丙烷脱氢反应中实现了92.2 %的丙烯选择性，丙烷转化率稳定在67.1 %。2）通过复杂的表征验证，说明合适的Ce物种导致PtIn纳米合金结构转变并且产生独立的Ptδ+位点。Ce能够调节Pt，In，SiO2之间的电子相互作用，因此能够活化反应物分子的同时屏蔽独立Ptδ+移动。这项工作发展了一种简单有效的促进Pt催化剂的耐烧结和耐积碳能力。 Peng Wang, Huafei Liao, Yang Chen, Xiaoxia Tao, Yuyan Gan, Huihui Deng, Yajie Fu, Yu Tang, Lizhi Wu, and Li Tan*, Enhanced PtIn Catalyst via Ce-Assisted Confinement Effect in Propane Dehydrogenation, ACS Catal. 2024, 14, 8116–8129DOI: 10.1021/acscatal.4c02517https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c025178.ACS Catal：Fe-N-C结构ORR电催化剂性能、稳定性Fe-N-C是具有前景可能替代Pt的燃料电池阴极ORR催化剂，优化Fe-N-C催化剂面临的挑战是Fe-N-C催化剂的结构复杂以及多重催化反应路径。有鉴于此，浦项科技大学Chang Hyuck Choi、蒙彼利埃大学Frédéric Jaouen、休斯顿大学Han Chang Kwon等通过研究一系列含有不同数量Fe-Nx位点以及不同含量Fe纳米粒子的催化剂，考察不同催化剂负载量对于H2O和H2O2产量的影响。1）通过这项研究说明催化剂表面Fe-Nx位点的密度对整体ORR性能、选择性、以及催化剂稳定性的决定性影响。作者解释说明增加Fe-Nx位点的密度有助于4e- ORR反应路径，因此生成H2O的TOF提高。但是，Fe纳米粒子（通常Fe含量更高的时候容易形成Fe纳米粒子）没有起到催化位点作用。
2）通过ICP-MS表征发现，更高的催化位点密度加快了Fe-Nx位点消除的速率，因此加快催化活性降低的速率。通过详细研究催化剂的Fe物种性质和含量与催化活性和稳定性的关系，有助于设计新型Fe-N-C催化剂。
Geunsu Bae, Han Chang Kwon*, Man Ho Han, Hyung-Suk Oh, Frédéric Jaouen*, and Chang Hyuck Choi*, Single-Site-Level Deciphering of the Complexity of Electrochemical Oxygen Reduction on Fe–N–C Catalysts, ACS Catal. 2024, 14, 8184–8192DOI: 10.1021/acscatal.4c01640https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c01640
