当液体与温度远超其沸点的固体表面接触时,其底部会产生一层稳定连续的蒸汽层隔断表面与液体的直接接触,避免液体剧烈的接触沸腾,这就是莱顿弗罗斯特效应(Leidenfrost effect)。当莱顿弗罗斯特效应发生时,液体完全悬浮于蒸汽层上,蒸汽润滑作用下液体运动面临极低的运动阻力,从而使其运动速度和运动距离得到极大提升。莱顿弗罗斯特效应中液体的高度运动性和近乎无摩擦损失的特性在微流控芯片、新型热机和可控化学反应等需要高效流体操控的场景具有重要应用价值。通常认为实现蒸汽驱动的莱顿弗罗斯特弹跳需将表面温度维持在较高的水平(230℃左右),而维持此种程度表面高温所需热量却为对应110℃表面的2.3倍。因此,如何在不影响液体与表面接触状态前提下,降低莱顿弗罗斯特效应所需热量输入成为值得研究人员关注的问题。弗吉尼亚理工大学机械工程系程江涛教授与大连理工大学高性能精密制造全国重点实验室的赵磊副教授以及美国橡树岭国家实验室合作,在微纳结构表面调控相变传热方面取得重要突破和成果。该成果近期以“Low-temperature Leidenfrost-like jumping of sessile droplets on microstructured surfaces”为题,发表在《Nature Physics》上。论文第一作者黄文格同学本科毕业于西安交通大学能源与动力工程专业,现为弗吉尼亚理工大学机械工程系博士研究生。如图1所示,利用光刻法与深反应离子刻蚀技术在硅片表面制备了直径为20 mm、高度为20-80 mm、间距120 mm的微柱阵列表面,并通过蒸镀含氟聚合物涂层的方式能进一步降低其表面能,最终表面的液滴接触角为118 ± 1°,滑动角为 67 ± 1°。当将表面与其上的液滴转移到温度恒定在130℃的热平台上时,液滴发生快速莱顿弗罗斯特液滴跳跃现象,从开始变形到完全脱离表面只需要1.33 ms。如图2所示,实验中观测到莱顿弗罗斯特跳跃液滴内部有快速扩张的气泡。相变产生的超压(overpressure)会导致气泡快速的惯性扩张(inertia-controlled growth),快速扩张的气泡会产生巨大的动量传递,使得液滴克服表面的附着力和本身重力,导致液滴的快速跳跃。 当降低微柱高度而其他条件保持不变时,液滴呈现出截然不同的振荡弹跳(图3)。如图4所示,通过对振荡弹跳液滴内部气泡的扩张进行观察和分析,发现液滴底部的气泡在经过初始快速扩张后,会发生临时收缩现象,导致蒸汽泡展现出扩张-收缩-扩张的间歇性生长,而蒸汽泡的最终阶段的扩张受传热效率所限制,呈现出一种传热限制的气泡扩张模式(heat-transfer-limited growth)。进一步的理论分析表明,蒸汽泡的惯性驱动扩张(inertia-controlled growth)与传热限制扩张模式(heat-transfer-limited growth)导致液滴分别以恒定动能与恒定速度的模式脱离表面,并得到了实验验证。 如图5所示,研究人员全面分析了基底微柱高度和基底表面温度对液滴跳跃的影响。通过逐渐改变基底微柱高度和基底表面温度,发现液滴的跳跃模式主要是由基底微柱高度决定。在短微柱的基底上,升高基底表面温度,并不会使液滴从振荡跳跃转变为莱顿弗罗斯特跳跃。这是由于传热过程时间尺度(≈20 ms)远大于气泡惯性驱动扩张的时间尺度(1.33 ms),因此热边界层的厚度主要由微柱高度决定。当微柱高度较大时,热边界层较厚,为蒸汽泡的惯性驱动扩张创造一个完整的过热环境;微柱阵列高度较小时,热边界层较薄。成核后的蒸汽泡在扩张时会超出热边界层范围,与外部过冷液体接触发生局域冷凝与坍缩,导致液滴出现振荡弹跳。 图5. 基底微柱高度和基底表面温度对液滴跳跃的影响图6展示了气泡驱动的莱顿弗罗斯特弹跳在表面自清洁领域的应用。传统表面通常会引入微肋片、微凸起等表面结构以强化传热,而流体工质中的杂质往往会沉积在表面粗糙结构的深处,给表面防污去污带来极大挑战。常温状态下,虽然液态工质可以进入表面结构深处部分溶解杂质,但是由于咖啡环效应,其干燥后仍会导致杂质在结构深处残留;而高温状态下,莱顿弗罗斯特效应导致液体无法进入结构深处实现杂质祛除。本工作展示利用常温状态Wenzel液滴溶解表面结构深处的沉积杂质,依靠加热升温后产生的蒸汽泡使结构深处沉积物进一步脱落悬浮,并最终利用液滴的自发弹跳实现表面的自清洁。图6. 加热表面液滴的快速相变和跳跃可以去除深层杂质自1756年莱顿弗罗斯特系统研究蒸汽驱动的高温表面液体悬浮,及莱顿弗罗斯特效应以后,高温表面结构设计就面临热量传递效率与表面液体运动性能无法兼顾的困境。基于表面结构设计以降低发生蒸汽驱动的液体弹跳是解决上述困境的有效方式。本文作者通过微观层面表面微柱阵列结构的精准设计,在130℃下即实现了液体的反常莱顿弗罗斯特弹跳。在液体对流、沸腾、与液滴振荡与弹跳的纷乱物理现象中,本文作者们发现了表面微结构、蒸汽泡运动、热边界层扩张及液滴运动行为之间的有序关联,为高温结构表面深度自清洁开辟了新的途径。从更广泛的视角来看,该研究优化了蒸汽介导液滴高效操控所需热量输入,代表了我们对相变过程中动量、质量和能量复杂传递的理解的进一步深入。Nature Physics期刊编辑总结道:“The Leidenfrost effect-a droplet hovering on a hot surface due to vapor in between-requires a surface temperature of about 230 ℃. Now a tailored microstructured surface is shown to enable quick hovering of water droplets at 130 ℃ (莱顿弗罗斯特效应,即蒸汽支撑的热表面液滴悬浮,通常需要表面温度达到230℃。而微结构表面设计可以在130 ℃下实现水滴的快速悬浮)” Wenge Huang, Lei Zhao*, Xukun He, Yang Li, C. Patrick Collier, Zheng Zheng, Jiansheng Liu, Dayrl P. Briggs, Jiangtao Cheng*. Low-temperature Leidenfrost-like jumping of sessile droplets on microstructured surfaces. Nature Physics, 2024. https://doi.org/10.1038/s41567-024-02522-z程江涛博士,美国弗吉尼亚理工大学机械工程系教授。主要研究方向为微纳米流体、微流控光学、热流体动力学、传热学与微电子器件冷却、可再生能源利用等。研究工作获得美国2010年度太阳能最佳发明奖和6次国际大会最佳论文奖。2013年获得中国国家自然科学基金委海外杰出青年学者奖。2016年获得弗吉尼亚理工大学关键技术与应用科学研究院的青年教师奖。2021年当选美国机械工程师学会(ASME)会士。受邀成为70多个国际期刊和国际会议的审稿人,担任多个国际大会的分会主席等。在国际顶级期刊和国际重要会议上发表文章80余篇。赵磊,工学博士,大连理工大学副教授。主要从事仿生功能表面设计制造和表界面强化传热传质方面的理论与实验研究。关注机械装备设计加工过程中的热质传递过程,结合跨尺度多物理场仿真、实验手段与理论分析等研究手段,致力于实现机械装备与流体工质之间能量高效转化和驱动。目前在Nature Physics、Nature Communications、Science Advances、Nano Letters等国际著名期刊发表论文20余篇,研究成果受到世界经济论坛、每日科学、EurekAlert! 、美国消费者新闻与商业频道等全球数十家国际知名科学媒体跟踪报道. 主持或参与国家自然科学基金项目、美国国家自然科学基金项目在内的多个国内外重要科研项目。