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研究背景
纳米材料在能源转化和储存领域的应用备受关注，其中，具有结构有序的金属间化合物纳米晶成为了研究的热点。特别是L10-PtM（M = Fe、Co、Ni等）金属间化合物纳米晶，由于其化学有序结构和更高的稳定性，被认为是燃料电池中最优秀的电催化剂之一。然而，其实际应用面临严峻挑战：高温退火制备过程（通常>600°C）导致颗粒烧结、形态变化和有序度降低，且规模化生产困难。针对这一问题，华中科技大学材料学院教授，新能源材料与器件中心主任李箐教授和北京大学材料科学与工程学院郭少军教授携手提出了低熔点金属（如Sn、Ga、In）引发的键强度削弱策略，通过降低合金体系的扩散活化能，促进了PtM合金催化剂的有序化过程。以上成果在“Nature Materials”期刊上发表了题为“Metal bond strength regulation enables large-scale synthesis of intermetallic nanocrystals for practical fuel cells”的最新论文。研究结果显示，这一策略使得有序化温度大幅降低至≤450°C，并成功制备了高铂含量的L10-PtM金属间化合物纳米晶，为大规模生产提供了新途径。
研究亮点
1. 实验首次提出了一种新方法，即利用低熔点金属（M' = Sn、Ga、In）引发的键强度削弱策略，以降低合金系统的扩散活化能障碍，促进PtM合金催化剂的有序化过程。2. 实验结果表明，引入M'可以将有序化温度降低到极低的450°C以下，实现高铂含量（≥40wt%）的L10-Pt-M-M'金属间化合物纳米晶的制备，并且成功实现了十克级的大规模合成。3. 文章通过X射线光谱研究、原位电子显微镜和密度泛函理论（DFT）计算等手段，揭示了Sn促进的低温有序化过程的基本机制，包括键强度削弱、低配位表面自由原子的形成和扩散，以及随后的L10成核。4. 制备的L10-Pt-Ni-M'/C和L10-Pt-Co-M'/C催化剂在H2-空气燃料电池中表现出卓越的活性和稳定性，显示出在实际应用中具有很高的潜力。图2. Pt50Ni35Sn15/C纳米晶在相变过程中的X射线光谱。图3. Pt50Ni35Sn15和Pt50Ni50纳米晶在相变过程中的原位加热HAADF-STEM图像。
总结展望
本文提出了一种创新的策略，即利用低熔点金属（如锡）引发的键强度削弱，以降低PtM合金的扩散活化能障碍，从而促进其有序化过程。这一策略不仅成功降低了合金的有序化温度，还实现了高铂含量Pt基金属间化合物催化剂的低温合成。通过理论和实验验证，揭示了Sn-facilitated有序化过程的机制，包括表面自由原子的形成和扩散以及L10相成核。这一研究为设计和制备具有高性能和稳定性的Pt基催化剂提供了新的思路和方法。此外，通过在质子交换膜燃料电池中的应用验证，展示了这些合金催化剂在实际应用中的优越性，为燃料电池技术的发展提供了重要参考。这一研究成果不仅推动了燃料电池领域的进步，也为其他领域的催化剂设计和合成提供了新的思路和方法，有望推动能源转型和环境保护的实现。
原文详情：
Liang, J., Wan, Y., Lv, H. et al. Metal bond strength regulation enables large-scale synthesis of intermetallic nanocrystals for practical fuel cells. Nat. Mater. (2024).
https://doi.org/10.1038/s41563-024-01901-4
