研究背景
随着平板显示和固态照明应用的不断发展，对更高效、更亮的薄膜发光二极管(LEDs)的需求日益增加，这推动了对三维(3D)钙钛矿材料的研究。三维钙钛矿因其高电荷迁移率和低量子效率下降的特性而引起了科学家的广泛关注，这使得它们成为了实现效率更高、亮度更高的LEDs的有希望的候选材料。然而，传统的薄膜LEDs在实现高效率和高亮度方面面临挑战，因为它们的电荷迁移率较低，易受到非辐射复合的影响。近期的研究表明，采用低维度的钙钛矿结构，如多量子阱或量子点结构，可以有效抑制非辐射复合，实现接近100%的光致发光量子效率。然而，这些低维度钙钛矿材料往往具有较低的电荷迁移率，并受到Auger复合的限制，限制了它们在高亮度时实现高效LEDs的潜力。相比之下，3D钙钛矿因其高电荷迁移率和低量子效率下降的特性而成为了研究热点，被认为是开发高效、亮度高的薄膜LEDs的有希望材料。尽管3D钙钛矿具有诸多优势，但其慢速的辐射复合速率导致光致发光量子效率受到缺陷的影响，这成为了研究的主要难题之一。为了解决这一问题，科学家们采用了各种钝化策略来降低3D钙钛矿薄膜中的缺陷密度，接近单晶的水平。然而，尽管取得了一定进展，但最大可达到的光致发光量子效率仍然有限，从而导致LEDs的效率低于理想水平。为了解决这一问题，南京工业大学黄维院士、王建浦教授、朱琳副教授联合开展了一系列工作。他们利用双添加剂结晶方法，促进了四方相FAPbI3钙钛矿的形成，加速了辐射复合的过程，从而实现了高效的3D钙钛矿。通过在制备过程中引入适量的1-氨基吡啶碘(PyNI)和5-氨基戊酸(5AVA)，研究人员成功地提高了钙钛矿的光致发光量子效率，从而实现了较高的LEDs峰值外部量子效率。这项研究为开发高效、高亮度的薄膜LEDs提供了重要的理论和实验基础，为LEDs领域的进一步发展提供了有益的指导。以上成果在“Nature”期刊上发表了题为“Acceleration of radiative recombination for efficient perovskite LEDs”的最新论文。
科学亮点
（1）实验首次采用双添加剂结晶方法，成功地形成了高效的三维钙钛矿。（2）实验通过比较对照样品和双添加剂样品，发现双添加剂样品具有更高的光致发光量子效率（PLQE），达到了96%，而对照样品仅为70%。（3）双添加剂样品形成了四方相FAPbI3钙钛矿，其具有高激子结合能，有效加速了辐射复合过程。（4）通过双添加剂方法制备的三维钙钛矿LEDs，获得了峰值外部量子效率（EQE）达到32.0%的记录，即使在高达100 mA/cm²的高电流密度下，效率仍保持在30.0%以上。
图文解读
图2. 双添加剂钙钛矿发光二极管的器件结构和性能。
总结展望
本研究首先通过选择具有增加的激子结合能的3D钙钛矿作为光发射材料，实现了近乎完美的PLQE，从而有效地减少了非辐射复合的影响。其次，通过促进四方相FAPbI3钙钛矿的形成，加速了辐射复合的速率，进一步提高了LEDs的效率。这一研究突破了传统薄膜发光材料的局限性，为实现高效亮度的LEDs提供了新的思路和方法。此外，通过创造性地将理论研究转化为实践，成功实现了具有32.0%的EQE创纪录的LEDs，为LED技术的进一步发展和应用提供了关键的基础。这些成果将极大地推动LED领域的发展，加速了下一代显示和照明技术的实现。 Li, M., Yang, Y., Kuang, Z. et al. Acceleration of radiative recombination for efficient perovskite LEDs. Nature (2024).https://doi.org/10.1038/s41586-024-07460-7
