调节与设计催化剂的结构对于选择性非常关键，但是对于选择性的切断羟基C-O(H)化学键同时保留C-O(R)化学键仍非常困难。有鉴于此，中国科学院化学所韩布兴院士、孟庆磊博士等报道一系列多孔碳载体修饰PtCo双金属的电催化剂，通过调节Pt与Co之间的相互作用，在羟基官能团的转化反应中能够发生加氢脱氧反应或者芳环加氢反应。修饰Co单原子的Pt纳米粒子能够选择性的切断愈创木酚和其他木质素衍生物分子的醚基相邻C-O(H)化学键，选择性达到>72.1 %。该反应兼容多种多样的反应物，这项工作有助于深入理解催化剂的结构-性能关系，对于理性设计和构筑催化剂的催化活性位点提供帮助。
Wu, R., Meng, Q., Yan, J.et al. Intermetallic synergy in platinum–cobalt electrocatalysts for selective C–O bond cleavage. Nat Catal (2024).
DOI: 10.1038/s41929-024-01165-w
https://www.nature.com/articles/s41929-024-01165-w
Cu催化剂具有优异的电催化还原CO2制备烃类化合物性能，但是控制Cu电催化还原CO2的产物分布非常困难。理论计算研究的相关结果发现Cu催化剂的配位数目（CN）对于*CO中间体的吸附影响明显，并且因此影响电催化反应的路线。有鉴于此，中国科学院化学所韩布兴院士、康欣晨研究员、华东师范大学吴海虹教授等报道通过电化学循环伏安法（Cyc-Cu）、恒电势法（Pot-Cu）、脉冲电化学（Pul-Cu）等方法将CuO还原，合成配位数目不同的Cu催化剂，发现高配位数的Cu催化剂能够生成C2+产物，低配位数的Cu催化剂生成CH4。发现通过恒电势法合成的Pot-Cu催化剂具有较高的配位数目，电催化生成C2+产物作为主要产物，生成C2+的法拉第效率达到82.5 %，部分电流密度达到514.3 mA cm-2。通过脉冲电化学分解生成的Pul-Cu催化剂含有低配位数，电催化还原CO2主要生成CH4，生成CH4的法拉第效率达到56.7 %，部分电流密度达到234.4 mA cm-2。通过原位XAS表征和拉曼光谱表征，进一步验证说明不同配位数的Cu催化剂产生各异*CO吸附，因此在电催化还原CO2的反应中发生不同反应路径。
Jiapeng Jiao, Xinchen Kang*, Jiahao Yang, Shuaiqiang Jia, Yaguang Peng, Shiqiang Liu, Chunjun Chen, Xueqing Xing, Mingyuan He, Haihong Wu*, and Buxing Han*, Steering the Reaction Pathway of CO2 Electroreduction by Tuning the Coordination Number of Copper Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c02607
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02607
