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减少排放和从大气中去除温室气体对于实现净零排放和限制气候变化都是十分必要的。因此，需要改进吸附剂以从大气中捕获二氧化碳，即直接空气捕获。虽然基于氢氧化物的洗涤器（DAC）是最有前途的CO₂直接空气捕获方法之一，但通常需要高温进行高能再生。因此，开发可以在低温下再生的低成本材料将克服当前技术的局限性。

基于此，剑桥大学Alexander C. Forse教授，李怀光教授（香港中文大学（深圳）理工学院）等人介绍了一类称为“带电吸附剂”的新型设计吸附剂材料。这些材料是通过类似电池的充电过程制备的，该过程将离子积累在低成本活性炭的孔隙中，然后插入的离子作为二氧化碳吸附的位点。作者通过充电过程在碳电极的孔隙中积累活性氢氧离子，并发现所得吸附剂材料可以通过（重）碳酸盐形成快速捕获环境空气中的二氧化碳。与传统的块状碳酸盐不同，带电吸附剂再生可以在低温（90-100°C）下实现，并且吸附剂的导电性质允许使用可再生电力进行直接焦耳加热再生。鉴于其高度可定制的孔隙环境和低成本，预计带电吸附剂将在化学分离、催化等领域找到众多潜在的应用。    

带电吸附剂的制备及表征

作者基于电化学储能装置的充电制备了带电吸附剂，将氢氧化物官能化的多孔碳作为DAC的新吸附剂（PCS-OH）。PCS-OH的粉末X射线衍射和NMR分析表明氢氧离子主要结合在PCS-OH的纳米级孔内。尽管材料表面积略有下降，但PCS-OH仍然具有高度多孔性，表明积累的氢氧离子应该可以作为CO₂ 吸附的反应位点。此外，作者证实了带电吸附剂是高度可调的材料，表明带电吸附剂方法的普遍性。作者通过微量热测试探究了PCS-OH中CO₂ 吸附的性质，表明在氢氧化物位点分布处形成了碳酸氢盐。TGA测量表明 PCS-OH 具有良好的热稳定性和氧化稳定性。总体而言，这些数据表明，PCS-OH在与DAC相关的压力下表现出显着的稳定性和对CO₂的良好亲和力。

图  带电吸附剂的制备

图  氢氧化物带电吸附剂的制备及二氧化碳吸附

CO₂捕获机制

作者进一步研究了导致PCS-OH中强CO₂结合的机制途径，结果表明通过电化学合成掺入的氢氧化物位点与CO₂发生化学反应，并证实了微量热法的发现。NMR结果估计PCS-OH中氢氧化物含量的下限为0.95 mmol g^-1。总体而言，NMR 光谱实验有力地支持了活性氢氧离子可以通过电化学合成安装在多孔碳中，从而大大增强可逆CO₂吸附。    

图  来自固态核磁共振实验的CO₂结合机制

通过焦耳加热演示DAC和再生    

作者进行了DAC测试，DAC 性能最初在模拟干燥空气下进行评估，测量结果显示CO₂容量约为0.2 mmol g^-1，且在重复的吸附和解吸循环中保持稳定。作为更实际的DAC测试，将新活化的PCS-OH和三个对照样品放在配备CO₂ 传感器的密封容器中，置于环境空气中，测量结果有力地证明了电化学合成可在低分压下增强碳捕获并实现DAC。PCS-OH 吸附剂的导电性质为通过直接焦耳加热进行再生打开了大门，焦耳加热可在潮湿条件下再生吸附剂的CO₂容量。

图  DAC测试和焦耳加热再生

参考文献：

Li, H., Zick, M.E., Trisukhon, T. et al. Capturing carbon dioxide from air with charged-sorbents. Nature (2024).

https://doi.org/10.1038/s41586-024-07449-2