1.Nature Energy：用于有机太阳能电池的不对称结构和苯基取代烷基侧链的非富勒烯受体对于有机太阳能电池（OSC），通过分子设计和器件工程可以弥合与Shockley–Queisser极限的差距，同时需要降低高开路电压的能量损失，提高光利用率以提高短路电流密度，并保持具有高填充因子的纳米形态。近日，中国科学院大学朱晓张、刘峰等人设计和合成了一种不对称的非富勒烯受体（Z8），该受体具有连接的苯基，以在三元OSC中建立合金受体。1) 不对称结构使非辐射能量损失和由离域激子引起的电荷复合最小化，并且苯基取代的烷基侧链影响分子间相互作用，通过有效的激子离解和减少的电荷复合改善了膜的纳米形态。2) 基于D18:Z8:L8-BO三元共混物，作者实现了20.2%（认证为19.8%）的OSC效率。通过理论计算，作者分析了光子和载流子损耗的总体分布，并分析了提高开路电压、短路电流密度和填充因子的作用机制，从而为OSC性能的进一步发展提供了合理指导。 Yuanyuan Jiang et.al Non-fullerene acceptor with asymmetric structure and phenyl-substituted alkyl side chain for 20.2% efficiency organic solar cells Nature Energy 2024DOI: 10.1038/s41560-024-01557-zhttps://doi.org/10.1038/s41560-024-01557-z2.Nature Materials：可拉伸离子-电子双层水凝胶电子器件实现原位检测固态表皮生物标志物生物流体（例如汗液）中生物标志物的连续原位检测可以提供关键的健康数据，但受到生物流体可及性的限制。近日，新加坡国立大学刘宇鑫、新加坡科技研究局Yang Le等人报道了一种传感器设计，该设计能够原位检测人类皮肤上的固态生物标志物。1) 作者合成了一种离子-电子双层水凝胶，以促进固态分析物的顺序溶解、扩散和电化学反应。作者实现了对水溶性分析物（例如固体乳酸）和水不溶性分析物质（例如固体胆固醇）的连续监测，检测限分别为0.51和0.26 nmol cm−2。2)在临床研究中，通过可拉伸可穿戴传感器测量的固态表皮生物标志物与人类血液中的生物标志物高度相关，并与生理活动动态相关。该研究为无需生物流体采集的生物标志物监测通用平台提供了有效途径。Ruth Theresia Arwani et.al Stretchable ionic–electronic bilayer hydrogel electronics enable in situ detection of solid-state epidermal biomarkers Nature Materials 2024DOI: 10.1038/s41563-024-01918-9https://doi.org/10.1038/s41563-024-01918-93.Angew：石墨炔限域CoIr原子电催化OER金属原子催化剂具有优异的物理学性质和化学性质，因此金属原子催化剂目前是最重要的研究领域。但是，人们对于如何精确控制金属原子的结合位点仍非常困难。有鉴于此，中国科学院化学所李玉良院士、黄长水研究员、山东大学薛玉瑞教授等报道通过Co和Ir原子的本征化学性质以及相互作用，在石墨炔的三角形空间内形成有序排列的Co和Ir原子阵列。1)通过石墨炔具有的优异多功能特点，能够选择性的形成单一原子或者多个原子，并且调节原子的密度。石墨炔形成的Co和Ir双金属原子阵列具有许多优点，包括乙炔化学键具有还原性、限域的空间效应、石墨炔玉金属原子之间的部分电荷转移效应、sp-C参与杂化的骨架。2)含有Co和Ir原子阵列的石墨炔催化剂体系在OER电催化反应中表现了在300 mV高达2.6 A mgcat-1的质量活性，这个性能达到IrO2的216.6倍，而且这种Co-Ir双原子阵列修饰的石墨炔催化剂具有优异的稳定性。Yang Gao, Yurui Xue, Siao Chen, Yunhao Zheng, Siyi Chen, Xuchen Zheng, Feng He, Changshui Huang, Yuliang Li, Confined Growth of Highly Ordered Metal Atomic Arrays for Seawater Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024 DOI: 10.1002/anie.202406043https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024060434.Angew：数据分析描述符理解MOF的OER结构-性能关系发展容易得到的描述符对于合理的设计MOF材料非常重要，但是如何得到这种描述符比较困难。有鉴于此，中国海洋大学黄明华教授、浙江大学韩仲康研究员等对双金属Ni-MOF提出一个OER描述符。通过人工智能进行数据挖掘，通过Ni的d能带中心与eg能级失去的电子数目，以及eg能级的第一离子化能量进行结合，得到优异性能OER电催化剂的方法。1)通过对3d-5d 过渡金属与13个有机配体得到MOF数据库进行分析，从而能够从分子轨道研究催化剂的结构-活性之间的关系。这个描述符对11个Ni-MOF得到验证。2)这项工作通过SGD与实验的验证进行结合，能够高效率的筛选MOF的OER催化剂，因此有助于深入理解催化剂的机理。 Jian Zhou, Liangliang Xu, Huiyu Gai, Ning Xu, Zhichu Ren, Xianbiao Hou, Zongkun Chen, Zhongkang Han, Debalaya Sarker, Sergey V. Levchenko, Minghua Huang, Interpretable Data‐Driven Descriptors for Establishing the Structure‐Activity Relationship of Metal‐Organic Frameworks Toward Oxygen Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024 DOI: 10.1002/anie.202409449https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024094495.Angew：近红外光激活、靶向溶酶体的Pt(II)金属环可诱导免疫原性细胞死亡以增强对深部肿瘤的免疫治疗尽管铂（Pt）类复合物已被证明能够作为免疫原性细胞死亡(ICD)诱导剂以激活免疫治疗，但如何在深部肿瘤中有效地激活免疫应答且实现副作用的最小化仍是一项严峻的挑战。有鉴于此，华中师范大学孙耀教授、犹他大学Peter J. Stang教授和河南大学孙燕教授开发了首个能够作为ICD超分子诱导剂、可被近红外(NIR)光激活、靶向溶酶体的Pt(II)金属环(1)。1）1可通过多种调节方法协同增强对深部肿瘤的免疫调节，包括近红外光激发、促进活性氧(ROS)生成、良好的正常细胞-肿瘤细胞选择性以及增强的肿瘤穿透/保留性能。研究发现，1具有优异的深度激活ROS产生性能(~ 7 mm)，同时也具有较强的抗扩散和抗ROS猝灭能力。体外实验表明，1可在肿瘤细胞和相应的多细胞肿瘤球中实现高效的细胞摄取和ROS生成。2）与临床ICD诱导剂奥沙利铂(300 μM)相比，1能够在极低的剂量条件下(即5 μM)更高效地诱导ICD。体内疫苗接种实验进一步证明了1是一种有效的ICD诱导剂，其能够激活CD8+/CD4+ T细胞应答和消耗Foxp3+ T细胞，并且不会产生显著的不良反应。综上所述，该研究能够为开发安全有效的金属基ICD药物以用于免疫治疗提供一个新的策略。 Chonglu Li. et al. A NIR-Light-Activated and Lysosomal-Targeted Pt(II) Metallacycle for Highly Potent Evoking of Immunogenic Cell Death that Potentiates Cancer Immunotherapy of Deep-Seated Tumors. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202406392https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202406392Ti-oxo簇能够在UV光照射作用时经历光化学反应，导致Ti-oxo的内核发生还原反应，表面配体发生氧化反应。这项研究是光吸收Ti/O团簇、MOF材料、纳米材料表面领域的重要进步。但是因为光催化反应产物具有瞬时性，导致研究光化学反应的过程非常困难。有鉴于此，英国华威大学Sebastian D. Pike等报道通过UV激光照射单晶Ti-oxo团簇[TiO(OiPr)(L)]n (n = 4, L = O2PPh2；n = 6, L = O2CCH2tBu)，发现Ti-oxo发生两电子氧化还原反应。1)表征发现单晶Ti-oxo受到激光照射，发生两电子氧化还原反应，导致不可逆的单晶-单晶转变。2)通过单晶XRD监控，发现Ti-oxo簇通过丙酮配体之间配合实现光化学还原，而且丙酮配体保留在Ti-oxo结构内，作为Ti(3+)的配体。这项研究结果说明通过单晶研究无机分子的光化学反应，这种方法能够表征溶液相难以稳定存在的光化学产物。 Stephen E. Brown, Mark R. Warren, Dominik J. Kubicki, Ann Fitzpatrick, and Sebastian D. Pike*, Photoinitiated Single-Crystal to Single-Crystal Redox Transformations of Titanium-Oxo Clusters, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c04068https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c040687.ACS Catal：CuNi气凝胶阻碍水增强甲醇氧化阻碍竞争性的OER反应能够进行高效率的进行生物质的亲核电催化氧化并且同时耦合电催化制氢。有鉴于此，华中师范大学朱成周教授、西安交通大学史乐教授等报道Cu91Ni9气凝胶能够高效率的进行亲核电催化氧化甲醇，并且能够阻碍水氧化反应。Cu91Ni9在电催化甲醇氧化反应中实现了高达99.3 %的法拉第效率。 1)通过实验和理论计算研究说明Cu能够作为载体促进形成Ni-O-Cu催化活性口袋，Ni3+作为主要的吸附位点，Ni-O-Cu的亲电晶格氧物种作为氢受体，从而加快电催化脱氢反应，并且自发进行亲核脱氢催化反应。2)Cu91Ni9的Cu能够弱化OH*脱氢生成O*，因此减弱OER竞争性反应，促进生成甲酸的法拉第效率。这项研究实现了调控OER反应的方式增强生物质增值。Qie Fang, Shushan Ye, Lirong Zheng, Hengjia Wang, Liuyong Hu, Wenling Gu, Lijin Wang, Le Shi*, and Chengzhou Zhu*, CuNi Aerogels with Suppressed Water Activation for Efficient Nucleophilic Methanol Electrooxidation,DOI: 10.1021/acscatal.4c01596https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c015968.Chem. Soc. Rev.：微生物纤维素的生物制造：从生物适应性设计到仿生材料纳米纤维素不但是一种可再生材料，而且其功能也带来了新的技术机遇。近日，不列颠哥伦比亚大学Lu Yi、Orlando J. Rojas、东北林业大学白龙、宦思琪等人综述研究了这种材料的一个特殊子集，细菌纳米纤维素（BNC）。1) BNC比植物衍生的同类产品具有明显的优势，包括高纯度和高聚合度，以及结晶度、强度和保水能力等。作者讨论了通过固体和软材料模板进行BNC基生物制造的研究进展，这些方法是实现生物适应性构建体的有效平台，该构建体包括高度互锁的生物膜，其可以通过精确控制纳米形态特征来定制。基于BNC的生物制造实现了传统制造路线无法实现的应用，包括水凝胶的直接墨水书写。2) 该综述强调了微生物学、胶体和表面科学以及增材制造在实现生物适应性设计方面的重要研究进展。最后，利用现有的基础设施，生物制造路线的扩大将有助于产生新一代先进材料，这些材料融合了生物学、化学、工程和材料科学的协同效应。Yi Lu et.al Biofabrication with microbial cellulose: from bioadaptive designs to living materials Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00641G
